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論文

HONTAと硝酸の水和錯体の光電子分光実験

宮崎 康典; 足立 純一*; 益田 遼太郎*; 下條 竜夫*; 星野 正光*

Photon Factory Activity Report 2021 (インターネット), 2 Pages, 2021/00

放射性廃棄物の減容化及び有害度低減の観点から、ガラス固化前の再処理高レベル放射性廃液からマイナーアクチノイド(MA; Am, Cm)を分離回収し、高速炉や加速器駆動システムによって、安定核種や短寿命核種に変換する「分離変換」の研究・技術開発を行っている。MA分離技術では、N,N,N',N', N",N"-hexaoctylnitrilotriacetamide(以降「HONTA」という。)に注目したプロセスを検討しているが、放射線分解に係る課題(e.g.放射線分解生成物の除去や使用済抽出剤の再利用等)が多く残されている。本研究では、硝酸とのコンディショニングによる水和錯体が抽出剤の放射線分解を阻害する効果を明らかにするため、有機相に形成する[(HONTA)(HNO$$_{3}$$)(H$$_{2}$$O)n]の光電子分光実験を行い、スペクトルパターンを取得した。また、量子化学計算で構造最適化したHMNTA + HNO$$_{3}$$の状態密度スペクトルと比較し、分子軌道から、HNO$$_{3}$$付加による影響を考察した。

論文

Carbon transport and fuel retention in JT-60U with higher temperature operation based on postmortem analysis

吉田 雅史; 田辺 哲朗*; 足立 歩*; 林 孝夫; 仲野 友英; 福本 正勝; 柳生 純一; 三代 康彦; 正木 圭; 伊丹 潔

Journal of Nuclear Materials, 438, p.S1261 - S1265, 2013/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:44.21(Materials Science, Multidisciplinary)

JT-60U炉内全体での水素蓄積量を評価するために、これまで明らかにされていないプラズマに直接当たらない領域(タイル側面及びダイバータ下部)での水素蓄積速度及び炭素堆積速度を実測した。得られた結果を、これまで明らかにされているプラズマに当たる領域でのデータと合わせることにより、JT-60U炉内全体で、水素あるいは炭素がどこにどれだけ蓄積・輸送されるのかを明らかにした。その結果、JT-60U炉内全体の水素蓄積速度は1.3$$times$$10$$^{20}$$ H+Ds$$^{-1}$$となり、この値は他のプラズマ装置にて報告されている値よりも遅いことがわかった。これは、JT-60Uが高温で運転されていることに起因する。

論文

Resonant inelastic X-ray scattering study of intraband charge excitations in hole-doped high-$$T_c$$ cuprates

脇本 秀一; 石井 賢司; 木村 宏之*; 池内 和彦*; 吉田 雅洋*; 足立 匡*; Casa, D.*; 藤田 全基*; 福永 靖*; Gog, T.*; et al.

Physical Review B, 87(10), p.104511_1 - 104511_7, 2013/03

 被引用回数:9 パーセンタイル:43.58(Materials Science, Multidisciplinary)

We have performed resonant inelastic X-ray scattering (RIXS) near the Cu-$$K$$ edge on various cuprate superconductors, covering underdoped to heavily overdoped regimes and focusing on charge excitations inside the charge-transfer gap. RIXS measurements with $$E_i$$= 9.003 keV on metallic La$$_{1.7}$$Sr$$_{0.3}$$CuO$$_{4}$$ and Bi$$_{1.76}$$Pb$$_{0.35}$$Sr$$_{1.89}$$CuO$$_{6+delta}$$ exhibit a dispersive intraband excitation below 4 eV, similar to that observed in the electron-doped Nd$$_{1.85}$$Ce$$_{0.15}$$CuO$$_{4}$$. This is the first observation of a dispersive intraband excitation in a hole-doped system, evidencing that both electron- and hole-doped systems have a similar dynamical charge correlation function.

論文

XUV-FEL spectroscopy; He two-photon ionization cross-sections

佐藤 尭洋*; 岩崎 純史*; 石橋 和樹*; 沖野 友哉*; 山内 薫*; 足立 純一*; 柳下 明*; 矢澤 洋紀*; 神成 文彦*; 青山 誠; et al.

Europhysics News, 42(5), P. 10, 2011/09

Heガスに、XUV領域のイオン化断面積が既知である水素分子のガスを混合することによって、Heの2光子イオン化断面積の波長依存性を実験的に検証した結果について解説する。

論文

Determination of the absolute two-photon ionization cross section of He by an XUV free electron laser

佐藤 尭洋*; 岩崎 純史*; 石橋 和樹*; 沖野 友哉*; 山内 薫*; 足立 純一*; 柳下 明*; 矢澤 洋紀*; 神成 文彦*; 青山 誠; et al.

Journal of Physics B; Atomic, Molecular and Optical Physics, 44(16), p.161001_1 - 161001_5, 2011/08

 被引用回数:35 パーセンタイル:82.86(Optics)

Heガスに、XUV領域のイオン化断面積が既知である水素分子のガスを混合することによって、Heの2光子イオン化断面積の波長依存性を実験的に示した。

論文

Charge excitations in the stripe-ordered La$$_{5/3}$$Sr$$_{1/3}$$NiO$$_{4}$$ and La$$_{2-x}$$(Ba,Sr)$$_{x}$$CuO$$_{4}$$ superconducting compounds

脇本 秀一; 木村 宏之*; 石井 賢司; 池内 和彦; 足立 匡*; 藤田 全基*; 加倉井 和久; 小池 洋二*; 水木 純一郎; 野田 幸男*; et al.

Physical Review Letters, 102(15), p.157001_1 - 157001_4, 2009/04

 被引用回数:25 パーセンタイル:75.04(Physics, Multidisciplinary)

Charge excitations in stripe-ordered 214 compounds, La$$_{5/3}$$Sr$$_{1/3}$$NiO$$_{4}$$ and 1/8-doped La$$_{2-x}$$(Ba, Sr)$$_{x}$$CuO$$_{4}$$ are studied using resonant inelastic X-ray scattering in hard X-ray regime. We are observing $$simeq 1$$ eV excitations with the momentum transfer corresponding to the charge stripe spatial period both for the diagonal (nickelate) and parallel (cuprates) stripes. They are interpreted as collective stripe excitations or anomalous softening of the charge excitonic modes of the in-gap states.

論文

Observations of domain structure and ferroelectricity in Bi(Ni$$_{0.5}$$Ti$$_{0.5}$$)O$$_{3}$$ ceramics fabricated by high-pressure sintering

北田 和也*; 小舟 正文*; 足立 渉*; 矢澤 哲夫*; 齋藤 寛之; 青木 勝敏; 水木 純一郎; 石川 健哉*; 平永 良臣*; 長 康雄*

Chemistry Letters, 37(5), p.560 - 561, 2008/05

 被引用回数:9 パーセンタイル:37.65(Chemistry, Multidisciplinary)

Bi(Ni$$_{0.5}$$Ti$$_{0.5}$$)O$$_{3}$$ ceramics with a perovskite structure was synthesized at a high pressure of 6 GPa. It was confirmed that the synthesized samples had a multidomain structure and ferroelectricity on the basis of scanning nonlinear dielectric microscopy (SNDM) and polarization-electric field (P-E) hysteresis loop measurements.

報告書

使用済燃料輸送キャスクの遮蔽実験,4; BWR使用済燃料による「線源形状評価のための実験」

田中 俊一; 山路 昭雄*; 坂本 幸夫; 足立 守; 近藤 真; 佐藤 博; 飯田 省三; 内山 順三; 小林 忠義; 広瀬 彰; et al.

JAERI-M 84-020, 46 Pages, 1984/02

JAERI-M-84-020.pdf:1.74MB

照射済燃料取扱施設の遮蔽安全性評価コードシステム、同データライブラィの検証実験計画に基づき、BWR使用済燃料集合体を利用した「線源形状評価のための実験」を行った。この実験は燃料集合体を1つの体積線源と見なして解析を行う場合の線源形状の近似手法を評価、検討するためのもので、照射履歴のほぼ等しい2体の燃料集合体が実験に使用され、水中において集合体周辺のガンマ線、中性子の分布が測定された。本報告書では詳細な測定結果と合せ、これらの解析に必要な実験条件、測定器の特性等が述べられている。

報告書

使用済燃料輸送キャスクの遮蔽安全実験,1 PWR使用済燃料による「キャスクの形状評価のための実験」

田中 俊一; 山路 昭雄*; 坂本 幸夫; 片倉 純一; 内藤 俶孝; 足立 守; 近藤 真; 佐藤 博; 内山 順三; 小林 忠義; et al.

JAERI-M 82-201, 60 Pages, 1982/12

JAERI-M-82-201.pdf:1.99MB

使用済燃料取扱施設の遮蔽安全性評価コードシステム、同データライブラリィの検証実験計画に基づき、PWR燃料集合体とこれを収納した使用済燃料輸送キャスクを利用した「キャスク形状評価のための実験」を実施した。この実験は使用済燃料輸送キャスクの遮蔽コード、および同データライブラリィの妥当性を総合的に評価することを目的とするもので、輸送キャスク周辺における、中性子、ガンマ線のエネルギスペクトル、線量率分布、キャスク内部での中性子、ガンマ線の反応率、線量率分布等の詳細な測定が行われた。本報告書には、測定値の他、実験条件、実験方法、検出器の特性等が述べられている。

論文

Postoperation Inspection on JPDR Pressure Vessel in 1968

村主 進; 三井田 純一; 大熊 昭; 足立 瑞穂; 佐々木 諭; 二村 嘉明; 川崎 稔

Pressure Vessel Technol, 11-76, p.977 - 986, 1970/00

抄録なし

口頭

ストライプ秩序を持つLa$$_{2-x}$$Sr$$_{x}$$NiO$$_{4}$$及びLa$$_{2-x}$$Ba$$_{x}$$CuO$$_{4}$$の共鳴X線非弾性散乱

脇本 秀一; 石井 賢司; 池内 和彦; 加倉井 和久; 水木 純一郎; 木村 宏之*; 野田 幸男*; 足立 匡*; 小池 洋二*; 藤田 全基*; et al.

no journal, , 

銅酸化物高温超伝導体であるLa$$_{2-x}$$(Sr,Ba)$$_{x}$$CuO$$_{4}$$ (LSCO, LBCO)や、その関連物質であるLa$$_{2-x}$$Sr$$_{x}$$NiO$$_{4}$$ (LSNO)は、ホールをドープすることでストライプ秩序を示す。本研究では、ストライプの動的揺らぎを観測することを目標に、ストライプ秩序を示すLSNO x=1/3, LBCO x=1/8, LSCO x=0.12、及び強固なストライプ秩序を示さないLBCO x=0.08を用い、共鳴X線非弾性散乱実験を行った。結果、L(B,S)COのparallel stripe, LSNOのdiagonal stripeのいずれにおいても、ストライプの並進周期に対応する運動量変化qsでのみ、0.7$$sim$$1eV付近に新たな散乱強度が現れることを発見した。しかし、この励起はストライプ秩序を示さないLBCO x=0.08では見られなかった。この励起はストライプなcollectiveな揺らぎ、collective stripe excitationとして解釈できる。

口頭

Cu-K吸収端共鳴X線非弾性散乱によるLa$$_{2-x}$$(Sr,Ba)$$_{x}$$CuO$$_{4}$$の電荷励起の研究

脇本 秀一; 石井 賢司; 木村 宏之*; 池内 和彦*; 吉田 雅洋*; 足立 匡*; 小池 洋二*; 藤田 全基*; 山田 和芳*; 水木 純一郎

no journal, , 

Cu-K吸収端での共鳴X線非弾性散乱により、ホールドープ型銅酸化物高温超伝導体であるLa$$_{2-x}$$(Sr,Ba)$$_{x}$$CuO$$_{4}$$の電荷励起を調べた。過剰ドープ領域の試料で弾性散乱成分を分子軌道励起の成分を差し引くことで、4eV以下に分散を持つ電荷励起を観測した。これは電子ドープ系で見られたのと同様の電荷動的相関関数を反映したバンド内励起であり、ホールドープ系において初めて観測に成功した。

口頭

マイナーアクチノイド分離用抽出剤HONTAの電子構造に関する研究

益田 遼太郎*; 大高 咲希*; 下條 竜夫*; 竹内 佐年*; 足立 純一*; 星野 正光*; 樋川 智洋; 宮崎 康典; 佐野 雄一; 竹内 正行

no journal, , 

マイナーアクチノイド(MA; Am, Cm)に対する高い選択性及び分離性を示すHONTAの放射線分解過程における電荷移動を評価するため、HONTAの光電子分光実験を行い、イオン化エネルギー(IP)を決定するとともに、状態密度計算との比較によって、価電子領域の電子構造を明らかにした。取得したデータからHONTAのIP8.2$$pm$$0.2eVと決定した。また、希釈分子であるdodecaneのIP9.5eVとの比較によって、dodecaneからHONTAへの電荷移動反応が妥当であることを確認した。また、計算との比較から、HONTAの束縛エネルギー10eV前後はアミン窒素やカルボニル酸素の不対電子、束縛エネルギーが10eVの領域ではC-H結合等に由来する$$sigma$$電子と帰属した。今後、HONTAに軟X線を照射し、内殻電子励起後のオージェ崩壊から生成するHONTAの分解物を質量分析することで、ラジカルカチオンからの分解経路を調査する。

口頭

マイナーアクチノイドを回収するモデル抽出剤HMNTAの電子構造に係る研究

宮崎 康典; 佐野 雄一; 竹内 正行; 星野 正光*; 下條 竜夫*; 足立 純一*

no journal, , 

核燃料サイクルの確立に当たり、使用済燃料再処理で発生する高レベル放射性廃棄物の処理処分が課題となっている。原子力機構では、放射性廃棄物の減容化及び有害度低減の観点から、再処理廃液から選択的にマイナーアクチノイドを回収する新規抽出剤の開発を進めている。本発表では、モデル分子であるN,N,N',N',N",N"-hexamethyl nitrilotriacetamide(HMNTA)を対象とした加熱の光電子分光実験を行うとともに、GRRMで探索した電子基底状態のコンフォメーションと加熱温度での相対存在分布から、電子構造やイオン化に伴う電子遷移をそれぞれ評価した。計算結果は光電子分光スペクトルを再現し、電子構造の説明が可能となり、今後、1つの分子構造に収束したイオン状態の結合解離性を見積る予定である。

口頭

The Synchrotron radiation study on the electronic structure of gold-plate HONTA by VUV and soft X-ray irradiations

宮崎 康典; 星野 正光*; 下條 竜夫*; 足立 純一*; 高橋 修*

no journal, , 

N,N,N',N',N''-ヘキサオクチルニトリロアセトアミド(HONTA)は、マイナーアクチノイド(MA)と選択的に錯体形成する抽出剤の一つである。溶媒中の放射線分解初期反応は、直接・間接を問わず、電子との相互作用によるHONTAの電離が起きる。本研究では、金板塗布したHONTAに真空紫外や軟X線を照射し、放出電子をSCIENTAで測定することで光電子スペクトルを取得した。量子化学計算と比較することで、HONTAの内殻電子や価電子領域の電子構造を明らかにするとともに、電離(イオン化)エネルギーを見積もった。本結果を放射線分解に係る動力学計算シミュレーションに反映し、今後、HONTAを含む新規抽出剤各種の分解挙動に展開する。

口頭

Investigation of the molecular structure of HONTA in the n-dodecane media by soft X-ray absorption spectroscopy and quantum chemical calculation

宮崎 康典; 樋川 智洋; 下條 竜夫*; 熊木 文俊*; 足立 純一*; 長坂 将成*

no journal, , 

The separation technology of minor actinide (MA$$^{3+}$$: Am$$^{3+}$$, Cm$$^{3+}$$) in spent fuel reprocessing has been developed to reduce the volume of radioactive waste and radiotoxicity. The solvent extraction method using N,N,N',N',N'',N''-hexaoctylnitrilotriacetamide (HONTA) is one of the promising extractants for selective extraction of MA from the reprocessing liquid waste. The non-bonded interactions such as solvation, protonation and coordination in the n-dodecane media need to be understood for a suitable MA flowsheet; otherwise, the third phase formation is induced by aggregation with H2O and HNO3. Here, the first investigation of HONTA by transmission mode soft X-ray absorption spectroscopy is presented.

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