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報告書

プラズマ溶融処理による低レベル放射性廃棄物の均一化に関する予察試験について

中塩 信行*; 大杉 武史; 黒澤 重信; 石川 譲二; 邉見 光; 池谷 正太郎; 横堀 智彦

JAEA-Technology 2022-016, 47 Pages, 2022/08

JAEA-Technology-2022-016.pdf:2.23MB

日本原子力研究開発機構の原子力科学研究所は、低レベル放射性固体状廃棄物の処分を視野に入れた廃棄物処理のために高減容処理施設の運用を開始した。処理対象廃棄物のうち、放射性非金属廃棄物の均一化条件を明らかにするために、焼却・溶融設備の固定炉床型プラズマ加熱式溶融炉を用いて予察試験を実施した。これまでの文献調査や小規模溶融実験装置での試験を通じて、均一化条件を左右する溶融廃棄物の流動性は、廃棄物の化学成分と溶融温度によって一義的に決まる粘性に大きく左右されることが分かっている。予察試験では、200Lドラム缶に装荷した模擬廃棄物にコールドトレーサーを添加して溶融した。廃棄物化学成分(塩基度、酸化鉄濃度)をパラメータとして、溶融固化体の化学成分の均一性を調査し、均一化条件について考察すると共に、溶湯のトレーサーの残存率を確認した。溶融廃棄物の粘度を測定し、均一性との相関を調べた。また、今後の実操業に向けて、予め押さえておくべき技術要件を検討した。

論文

Experimental study on modeling of Pu sorption onto quartz

邉見 光; Walker, A.*; 山口 徹治

Radiochimica Acta, 109(7), p.539 - 546, 2021/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

プルトニウム(IV)の収着挙動を非静電的モデル(NEM)を用いて解析するため、低酸素濃度条件下で炭酸塩溶液中の石英へのPu(IV)の収着を系統的に調べた。Pu(IV)の収着データは、pHと炭酸塩濃度の関数としてバッチ収着実験から得られたものである。Pu(IV)の石英への収着は、4価アクチノイドとして化学的に類似していると考えられるTh(IV)と同様の傾向を示した。石英へのPu(IV)の分配係数${it K}$dは、pH8から11の条件では、全炭酸塩濃度の2乗に反比例することがわかった。しかし、モデル化研究の結果、$$equiv$$SOTh(OH)$$_{4}$$$$^{-}$$及び$$equiv$$SOThOH(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$のTh(IV)収着モデルは、石英へのPu(IV)収着のシミュレーションに適用できないことが明らかになった。イオン半径がTh(IV)よりも小さいPu(IV)では、負に帯電した配位子間の静電反発により、$$equiv$$SOM(OH)$$_{4}$$$$^{-}$$及び$$equiv$$SOMOH(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$の生成が制限されていることが推測された。$$equiv$$SOPu(OH)$$_{3}$$及び$$equiv$$SOPu(OH)$$_{4}$$$$^{-}$$としてPu(IV)収着モデルを開発した。また、石英のデータと比較するために、白雲母へのPu(IV)の収着データを取得した。

論文

Consideration on modeling of Nb sorption onto clay minerals

山口 徹治; 大平 早希; 邉見 光; Barr, L.; 島田 亜佐子; 前田 敏克; 飯田 芳久

Radiochimica Acta, 108(11), p.873 - 877, 2020/11

 被引用回数:7 パーセンタイル:67.5(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Sorption distribution coefficient (Kd) of niobium-94 on minerals are an important parameter in safety assessment of intermediate-depth disposal of waste from core internals etc. The Kd of Nb on clay minerals in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions were, however, not successfully modeled in a previous study. The high distribution coefficients of Nb on illite in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions were successfully reproduced by taking Ca-Nb-OH surface species into account. Solubility of Nb was studied in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions and the results were reproduced by taking an aqueous Ca-Nb-OH complex species, CaNb(OH)$$_{6}$$$$^{+}$$, into account in addition to previously reported Nb(OH)$$_{6}$$$$^{-}$$ and Nb(OH)$$_{7}$$$$^{2-}$$. Based on this aqueous speciation model, the Ca-Nb-OH surface species responsible for the sorption of Nb on illite in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions was presumed to be X_OCaNb(OH)$$_{6}$$. Although uncertainties exist in the speciation of aqueous Ca-Nb-OH species, the result of this study proposed a possible mechanism for high distribution coefficient of Nb on illite in Ca(ClO$$_{4}$$)$$_{2}$$ solutions. The mechanism includes Ca-Nb-OH complex formation in aqueous, solid and surface phases.

論文

3次元輸送計算コードMCNPを用いた森林除染による空間線量率の低減効果の検討

邉見 光; 山口 徹治; 武田 聖司; 木村 英雄

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 24(1), p.3 - 14, 2017/06

福島第一原子力発電所の事故起源の放射性セシウムにより汚染された森林の除染に関して、居住区域における空間線量率の低減が顕著になる汚染源の条件や除染の範囲を感度解析によって検討した。汚染源を$$^{134}$$Csおよび$$^{137}$$Csを含む堆積有機物層(A$$_{0}$$層)と表層土(A$$_{1}$$層)とし、モンテカルロ法による3次元輸送計算コードMCNPを用いて空間線量率を算出した。森林斜面の数、角度、汚染の分布状態、森林土壌中の放射性セシウムの量、除染範囲、林縁から評価点までの距離、評価点の高さをパラメーターとした。その結果、汚染の分布が均一の場合、林縁から20mまでのA$$_{0}$$層の除染が、空間線量率の低減に効果的であることがわかった。一方、林縁から20m以遠の汚染が20m以内よりも高いような、汚染の分布が不均一の場合、A$$_{1}$$層に比べA$$_{0}$$層に含まれる放射性セシウムの量が多い条件においてのみ、林縁から40mまでのA$$_{0}$$層の除染により、空間線量率が顕著に低減した。

論文

Sorption behavior of thorium onto granite and its constituent minerals

飯田 芳久; 山口 徹治; 田中 忠夫; 邉見 光

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(10), p.1573 - 1584, 2016/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:60.71(Nuclear Science & Technology)

花崗岩へのトリウム(Th)の収着挙動を調べるため、花崗岩およびその主要構成鉱物である石英, 長石および黒雲母を対象としたバッチ収着実験を、pHおよび炭酸濃度をパラメータとして実施した。得られた分配係数は、炭酸濃度の上昇に伴い減少し、pH9-10で極小値を示した。この吸着傾向は、溶液中でのThの水酸化炭酸錯体の形成によるものである。Th収着の強さは、雲母, 長石, 石英=花崗岩の順であった。これら鉱物へのThの収着挙動を、電気三重層表面錯体モデルにより解析した。Thの内圏錯形成を仮定することにより、モデル計算は実験結果をよく説明した。花崗岩へのThの収着挙動については、主に長石表面サイトへの錯形成により説明可能であることが示された。

論文

Sorption behavior of thorium onto montmorillonite and illite

飯田 芳久; Barr, L.; 山口 徹治; 邉見 光

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(1), p.3 - 8, 2016/06

高レベル放射性廃棄物処分の安全評価において、Th-229は重要核種の一つである。モンモリロナイトおよびイライトを対象としたThのバッチ収着試験を、pHおよび炭酸濃度をパラメータとして実施した。モンモリロナイトに対する分配係数はイライトに比べ高い値を示した。分配係数は炭酸濃度の上昇に伴い減少し、pH10付近で極小値を示した。Thの収着挙動を、静電項を考慮しない表面錯体モデル(NEM)により解析した。モデル計算は実験結果をよく説明し、分配係数の減少は、Thの水酸化炭酸錯体形成による溶存種の安定化によるものであることが示唆された。

論文

奨励賞を受賞して

邉見 光

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(1), P. 113, 2016/06

日本原子力学会バックエンド部会誌「原子力バックエンド研究Vol.22, No.1」に掲載された研究論文「花崗閃緑岩,凝灰質砂岩試験片に対するヨウ素,スズの分配係数」が評価され、同部会平成27年度奨励賞を受賞した。今回の受賞に関する所感を同部会誌に寄稿する。

論文

花崗閃緑岩,凝灰質砂岩試験片に対するヨウ素,スズの分配係数

邉見 光; 山口 徹治; 飯田 芳久

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 22(1), p.3 - 10, 2015/06

ヨウ素とスズは、地層処分の安全評価上重要な元素である。ヨウ素の分配係数として有意な値を期待できるのかどうかを見極めるために中性付近にてNaNO$$_{3}$$濃度を0-0.5mol dm$$^{-3}$$の範囲で変化させて収着試験を実施した。誤差を評価して分配係数を求めた結果、凝灰質砂岩については、NaNO$$_{3}$$濃度0.5mol dm$$^{-3}$$の条件を除きゼロではない有意な値を持ち、花崗閃緑岩については、NaNO$$_{3}$$濃度0.5mol dm$$^{-3}$$以上の条件では有意な値を持つことが示された、スズについては、加水分解により生成する陰イオン種の増加とともに分配係数が著しく低下する可能性が考えられるため、高pH条件にて収着試験を実施した。花崗閃緑岩の分配係数はpH10.4で9.79$$times$$10$$^{-2}$$m$$^{3}$$kg$$^{-1}$$となり、pH12.4で2.46$$times$$10$$^{-3}$$m$$^{3}$$kg$$^{-1}$$の値となった。凝灰質砂岩については、pH12.4付近で花崗閃緑岩より1桁程度高い分配係数(約2$$times$$10$$^{-2}$$m$$^{3}$$kg$$^{-1}$$)が得られた。

報告書

余裕深度処分に関する安全規制; 国の報告書のレビュー及び解説

邉見 光

JAEA-Review 2009-011, 50 Pages, 2009/07

JAEA-Review-2009-011.pdf:5.73MB

低レベル放射性廃棄物のうち、放射能濃度が大きい炉心等廃棄物については、余裕深度処分の事業化に向けた準備が進められていることから、原子力安全委員会は、従来の低レベル放射性廃棄物に対する安全審査指針を改訂するための検討を行っている。今般、原子力安全委員会は、改訂に向けて、余裕深度処分にかかわる新しい安全規制の基本的考え方を中間報告として示し、さらに、濃度上限値の見直しを行って推奨値を示すとともに、余裕深度処分と地層処分の区分を明確にした。余裕深度処分対象の放射性廃棄物には、半減期が極めて長い放射性核種が含まれることから、その安全評価期間も極めて長期に渡る。そのような不確実性が大きな評価に対して中間報告では、リスク論的考え方をもとに安全評価シナリオを三つに分類すべきことが提案された。このような考え方は、同じく評価期間が長期に渡る地層処分の安全評価でも基本となると予想され、将来的に極めて重要である。本報告書は、余裕深度処分にかかわる安全規制を体系的に取りまとめるために、その考え方や法令,背景を踏まえて、それらに関する国の報告書を概説したものである。

報告書

高減容処理施設の建設整備及び運転管理について

樋口 秀和; 大杉 武史; 中塩 信行; 門馬 利行; 藤平 俊夫; 石川 譲二; 伊勢田 浩克; 満田 幹之; 石原 圭輔; 須藤 智之; et al.

JAEA-Technology 2007-038, 189 Pages, 2007/07

JAEA-Technology-2007-038-01.pdf:15.13MB
JAEA-Technology-2007-038-02.pdf:38.95MB
JAEA-Technology-2007-038-03.pdf:48.42MB
JAEA-Technology-2007-038-04.pdf:20.53MB
JAEA-Technology-2007-038-05.pdf:10.44MB

高減容処理施設は、放射性廃棄物の廃棄体を作製する目的で日本原子力研究開発機構原子力科学研究所(旧日本原子力研究所東海研究所)に建設された施設である。施設は、大型金属廃棄物の解体・分別及び廃棄体等の保管廃棄を行う解体分別保管棟と溶融処理等の減容・安定化処理を行って廃棄体を作製する減容処理棟からなる。減容処理棟には、金属溶融炉,プラズマ溶融炉,焼却炉,高圧圧縮装置といった減容・安定化処理を行うための設備が設置されている。本報告では、施設建設の基本方針,施設の構成,各設備の機器仕様と2006年3月までに行った試運転の状況などについてまとめた。

論文

Trial operation of the advanced volume reduction facilities for LLW at JAEA

中塩 信行; 樋口 秀和; 門馬 利行; 小澤 一茂; 藤平 俊夫; 須藤 智之; 満田 幹之; 黒澤 重信; 邉見 光; 石川 譲二; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 44(3), p.441 - 447, 2007/03

 被引用回数:9 パーセンタイル:54.96(Nuclear Science & Technology)

日本原子力研究開発機構は、低レベル放射性固体廃棄物を溶融,高圧圧縮処理等によって減容,均一,安定化できる高減容処理施設を建設整備した。本施設の運転によって、処分に適した廃棄体を作製できるだけでなく、現在貯蔵している廃棄物も減らすことができる。本施設は、大型廃棄物の解体設備を有する解体分別保管棟と、溶融設備,高圧圧縮設備を有する減容処理棟からなる。解体分別保管棟の解体設備は1999年7月に供用を開始した。これまでの処理廃棄物は750m$$^{3}$$に達し、減容比は1.7-3.7であった。減容処理棟では、2003年2月より作業者の訓練や溶融処理における廃棄物均一化条件把握を目的とするコールド運転を実施している。2005年度より減容処理棟の前処理設備において実廃棄物を用いた運転を一部開始した。

論文

System of the advanced volume reduction facilities for LLW at JAERI

樋口 秀和; 門馬 利行; 中塩 信行; 小澤 一茂; 藤平 俊夫; 須藤 智之; 満田 幹之; 黒澤 重信; 邉見 光; 石川 譲二; et al.

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10

日本原子力研究所は、表面線量率が2mSv/h以下の低レベル固体廃棄物を対象として、高い減容比と安定性が得られる溶融処理及び高圧縮処理を行う高減容処理施設を建設整備した。本施設により将来の処分に適した廃棄物パッケージを作製するとともに廃棄物の蓄積を減少することができる。本施設は解体分別保管棟及び減容処理棟から構成される。解体分別保管棟の解体設備では、タンクや塔槽類等200$$ell$$ドラム缶以上の大型廃棄物を、材質や形状に応じて、レーザー切断機,プラズマ切断機等適切な切断機器を選択して切断する。本設備は1999年7月より供用を開始し、前年度まで大型廃棄物を約600m$$^{3}$$処理し、約1/3に減容した。減容処理棟における処理対象廃棄物は、難燃物やガラス,コンクリート,金属等の不燃物である。放射能評価の容易な原子炉施設から発生した金属廃棄物は、高圧圧縮装置で減容する。その他の放射性物質の種類と量が多種多様な廃棄物は均一化することにより放射能評価が容易に行える金属または非金属溶融設備により減容を行う。減容処理棟は、2003年に整備を終了し、現在、作業者の訓練や均一化のための溶融条件把握のためのコールド運転を実施中であり、2005年度より実廃棄物を用いた運転を開始する予定である。

口頭

放射性廃棄物の保管・処分に関する研究

山口 徹治; 前田 敏克; 向井 雅之; 飯田 芳久; 邉見 光; 澤口 拓磨; 坂巻 景子

no journal, , 

廃棄物安全研究グループにおいては、放射性廃棄物の保管・処分の安全規制を支援するため、廃棄体,金属容器,緩衝材等のバリア機能材料の特性データの取得、安全評価手法の開発を行っている。バリア機能材料内/材料間の物質移動、拘束条件下での溶液科学など安全の根拠となる現象について、仏IRSNと協力しながら解明を図っている。核種移行解析結果の感度解析や、人工バリア長期変遷解析とのリンクを通じて、重要度を確認しながらテーマを選んでいる。本報告では、緩衝材、炭素鋼オーバーパック、人工バリア長期変遷解析、解析コードの検証、放射性核種の収着・拡散、ガラス溶解それぞれについて研究の現状を示すとともに、それぞれの研究の安全評価へのつながりを図示することにより、研究グループの紹介をした。

口頭

森林除染による空間線量率の低減効果に関する感度解析

邉見 光; 武田 聖司; 木村 英雄

no journal, , 

福島第一原子力発電所の事故によって汚染された森林の除染に関して、居住区域における空間線量率の低減に有効な除染の範囲を感度解析によって検討した。汚染源をCs-134及びCs-137を含む堆積有機物層と表層土とし、森林斜面の角度及び配置、除染範囲、評価点の林縁からの距離及び高さ等をパラメータとして、モンテカルロ法による3次元輸送計算コードMCNPを用いて単位汚染濃度あたりの空間線量率を算出した。その結果、汚染が均一の場合、堆積有機物層の林縁から20mまでの除染が線量率の低減に効果的であることがわかった。

口頭

Sorption of thorium onto granite and its constituent minerals

飯田 芳久; 山口 徹治; 田中 忠夫; 邉見 光

no journal, , 

花崗岩へのトリウム(Th)の収着挙動を調べるため、花崗岩およびその主要構成鉱物である石英、長石および黒雲母を対象としたバッチ収着実験を、pHおよび炭酸濃度をパラメータとして実施した。得られた分配係数は、炭酸濃度の上昇に伴い減少し、pH9-10で極小値を示した。この吸着傾向は、溶液中でのThの水酸化炭酸錯体の形成によるものである。Th収着の強さは、雲母, 長石, 石英=花崗岩の順であった。これら鉱物へのThの収着挙動を、電気三重層表面錯体モデルにより解析した。Thの内圏錯形成を仮定することにより、モデル計算は実験結果をよく説明した。花崗岩へのThの収着挙動については、主に長石表面サイトへの錯形成により説明可能であることが示された。

口頭

東京電力福島第一原子力発電所プラント内核種移行に関する調査

邉見 光; 橘 真由美; 青山 絵理; 山口 徹治; 前田 敏克

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所(1F)サイト内の建屋、汚染水、がれき等を分析した結果についての公開情報を調査・収集し、事故当時における核種移行に関する情報が得られる又は傍証となり得る可能性のある固相試料や水試料について整理した。取得した知見は、1F事故分析に係るOECD/NEAプロジェクト「福島第一原子力発電所の原子炉建屋及び格納容器内情報の分析(ARC-F)」等へ提供する。

口頭

Ca共存下での粘土鉱物へのNb収着モデルの検討

山口 徹治; 邉見 光; Logan, B.*; 島田 亜佐子; 大平 早希; 飯田 芳久

no journal, , 

$$^{94}$$Nb(半減期2.03万年)の収着分配係数(${it K}$d)は、中深度処分の安全評価において重要な要素の一つである。Nbは中性以上のpHでアニオン(Nb(OH)$$_{6}$$$$^{-}$$、Nb(OH)$$_{7}$$$$^{2-}$$)を形成し収着性が低いと予想されるが、Ca存在下では高い収着が報告されている(Ervanne et al.(2014))。しかし、Ca存在下での${it K}$dのモデル化は成功していない。本研究では、Ca-Nb-OH溶存錯体の存在を確認するため、Ca濃度とpHを変化させNbの溶解度を調べた結果、CaNb(OH)$$_{6}$$$$^{+}$$の存在が推定された。また粘土鉱物の一つであるイライトを対象に、Ca-Nb-OHの表面種を考慮に入れた収着モデルを構築し、Ervanne et al.(2014)のデータを再解析した結果、NbのCa共存下でのイライトへのNbの高い${it K}$dを再現できた。これらの結果から、収着モデルへXOCaNb(OH)$$_{6}$$の追加を提案する。

口頭

Puの石英への収着モデルの実験的研究

邉見 光

no journal, , 

プルトニウム(IV)の収着挙動を非静電的モデル(NEM)を用いて解析するため、低酸素濃度条件下で炭酸塩溶液中の石英へのPu(IV)の収着を系統的に調べた。Pu(IV)の収着データは、pHと炭酸塩濃度の関数としてバッチ収着実験から得られたものである。Pu(IV)の石英への収着は、4価アクチノイドとして化学的に類似していると考えられるTh(IV)と同様の傾向を示した。石英へのPu(IV)の分配係数${it K}$dは、pH8から11の条件では、全炭酸塩濃度の2乗に反比例することがわかった。しかし、モデル化研究の結果、$$equiv$$SOTh(OH)$$_{4}$$$$^{-}$$及び$$equiv$$SOThOH(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$のTh(IV)収着モデルでは、石英へのPu(IV)収着を再現できなかった。これは、イオン半径がTh(IV)よりも小さいPu(IV)では、負に帯電した配位子間の静電反発により、$$equiv$$SOM(OH)$$_{4}$$$$^{-}$$及び$$equiv$$SOMOH(CO$$_{3}$$)$$_{2}$$$$^{2-}$$の生成が制限されている可能性があることが推測された。$$equiv$$SOPu(OH)$$_{3}$$及び$$equiv$$SOPu(OH)$$_{4}$$$$^{-}$$としてPu(IV)収着モデルを開発した。また、石英のデータと比較するために、白雲母へのPu(IV)の収着データを取得した。

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