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論文

Zr separation from high-level liquid waste with a novel hydroxyacetoamide type extractant

森田 圭介; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 高橋 優也*; 大森 孝*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.464 - 468, 2019/09

高レベル放射性廃液(HLLW)には種々の長半減期核種が含まれており、地層処分における環境影響を低減させる観点からマイナーアクチノイドと長寿命核分裂生成物(LLFP)を分離し核変換することが望ましい。原子力機構と東芝はHLLWからLLFPであるSe, Zr, Pd及びCsの分離法を開発した。我々は新規ヒドロキシアセトアミド型抽出剤${it N,N}$-ジドデシル-2-ヒドロキシアセトアミド(HAA)を用いたHLLWからのZrの抽出挙動について詳細に検討を行った。HAA抽出系はZrに高い選択性を示し、抽出序列はZr $$>$$ Mo $$>$$ Pd $$>$$ Ag $$approx$$ Sb $$>$$ Sn $$>$$ Lns $$>$$ Feであることを確認した。また、抽出化学種をZr(HAA)$$_{3}$$(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$(HNO$$_{3}$$)$$_{x}$$と同定し、ミキサセトラを用いた連続向流抽出によって模擬HLLWからZrとMoが定量的に抽出可能であることを実証した。

論文

Reduction and resource recycling of high-level radioactive wastes through nuclear transmutation; Isolation techniques of Pd, Zr, Se and Cs in simulated high level radioactive waste using solvent extraction

佐々木 祐二; 森田 圭介; 伊藤 圭祐; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 大森 孝*; 浅野 和仁*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09

高レベル廃液中のPd, Zr, Se, Csは長半減期核種のPd-107, Zr-93, Se-79, Cs-135を有している。高レベル廃液から除去し、核変換により処分することで、環境負荷低減に役立てることができる。これら元素について、PdはMIDOA, NTAアミド、Csはクラウンエーテル、ZrはTODGA, HDEHP, Seはフェニレンジアミンで抽出可能である。それぞれ元素の回収条件について検討した成果について述べる。

論文

Extraction and separation of Se, Zr, Pd, and Cs including long-lived radionuclides

佐々木 祐二; 森田 圭介; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 伊藤 圭祐; 高橋 優也*; 金子 昌章*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 24(2), p.113 - 122, 2017/06

硝酸溶液からオクタノールまたはドデカン溶媒へのSe, Zr, Pd, Csの溶媒抽出を行った。これら元素は長半減期の核種を含み、高レベル廃液の処理にとってこれら元素の簡便な分離方法の開発が不可欠である。Seはフェニレンジアミン、ZrはHDEHP又はTODGA、PdはMIDOA又はNTAアミドで抽出可能である。CsはDtBuDB18C6を用いて、抽出溶媒を水相の10倍を用いることで90%回収を達成できることを確認した。

報告書

湿式法によるウラン系廃棄物の処理技術調査

梅津 浩; 森本 靖之; 後藤 浩仁; 長安 孝明; 池上 宗平; 矢坂 由美*; 金子 昌章*

JNC TJ6400 2002-004, 68 Pages, 2003/02

JNC-TJ6400-2002-004.pdf:5.98MB

JNC人形峠では、種々の研究開発に伴い発生する各種固体及び液体放射性廃棄物を施設内で保管している。これら廃棄物の中でフッ素を含有する固体廃棄物については、発生量が多いため、技術開発を行い、処理を進めていく予定である。本検討では、C-F2、ケミカルトラップ材(N-F)、流動媒体(A-2O3)、不良品UF4に対し、塩酸を用いた処理プロセス物質収支、放射能収支を検討するためのデータをビーカー試験で取得し、プロセスの可能性を評価した。

報告書

湿式法による処理技術調査

梅津 浩; 天本 一平; 金子 昌章*; 川田 千はる*; 村井 正人*

JNC TJ6400 2001-012, 51 Pages, 2002/03

JNC-TJ6400-2001-012.pdf:1.68MB

製錬転換施設では種々の研究開発に伴い発生する各種固体及び液体放射性廃棄物を現在施設内で保管している。これら廃棄物の中でフッ素を含有する固体廃棄物(殿物)については、発生量が多いことから処理技術を開発し、処理を進めていく予定である。本検討では、伝物の処理に用いられている湿式処理プログラム(塩酸系処理プロセス、硝酸系処理プロセス)の他の廃棄物への適用性を調査する。対象廃棄物としては、ケミカルとラップ材(NaF)とフッ化炉の流動媒体(Al2o3)とした。調査は、湿式処理プロセスの各処理工程(溶解、ウラン分離、廃液回収等)における適用性検討とマスバランス検討について行った。NaFの処理が可能であると評価できた。硝酸系処理はNaF処理後の硝酸の回収方法が課題であることが分かった。Al2O3への湿式処理プロセスの適用性を検討した結果、塩酸系処理、硝酸系処理ともにAl2O3の溶解方法が課題であることが分かった。

報告書

分配係数の測定条件に関するアンケート調査

武部 愼一; 木村 英雄; 松鶴 秀夫; 高橋 知之*; 保田 浩志*; 内田 滋夫*; 馬原 保典*; 佐伯 明義*; 佐々木 規行*; 芦川 信雄*; et al.

JAERI-Review 2001-015, 81 Pages, 2001/05

JAERI-Review-2001-015.pdf:5.94MB

分配係数は環境中における放射性核種の移行挙動を評価するためのさまざまな移行評価モデルに用いられており、放射性廃棄物の処分における安全評価上極めて重要なパラメータである。しかし、測定条件や方法などが既定されておらず、データの相互比較ができないなどの問題が指定されている。分配係数の標準的な測定方法の提案に役立てることを目的にアンケート調査を実施した。本報告は、国内の各研究機関における、試料の採取方法や保管、前処理方法、試料の物理化学的特性に関する分析項目、並びに分配係数の測定方法とその条件等についてアンケート調査した結果をまとめたものである。

論文

分配係数の比較実験及びアンケート調査

高橋 知之*; 武部 愼一; 木村 英雄; 松鶴 秀夫; 保田 浩志*; 内田 滋夫*; 佐伯 明義*; 馬原 保典*; 佐々木 規行*; 芦川 信雄*; et al.

KURRI-KR-44, p.169 - 176, 2000/02

分配係数は原子力施設の安全評価上極めて重要なパラメータである。原研に設けられた環境放射能挙動専念部会・安全評価用パラメータ検討グループでは、分配係数測定値の利用に関して標準的な条件を提言することを目的に各研究機関における相互比較実験等を実施してきた。本報では、各研究機関においてこれまで実施してきた分配係数測定値に与える各種の変動因子による影響について、得られた実験結果を報告するとともに、分配係数の測定条件やその条件の設定に関する考え方等についてのアンケート調査状況、並びに現在問題となっている項目や今後検討すべき課題等について報告する。

口頭

Reduction and resource recycling of high-level radioactive wastes through nuclear transformation; Extraction of Pd, Zr, Se and Cs having long lived radionuclides

佐々木 祐二; 森田 圭介; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 伊藤 圭祐; 高橋 優也*; 金子 昌章*

no journal, , 

長半減期を持つPd, Zr, Se, Csは高レベル廃液から分離し核変換が望まれている。これにより長期的な環境負荷を低減できる。一方で、これら元素はSeがオキシアニオン、Zr, Csはハードな金属、Pdはソフト性の金属であり、溶液内で大きく異なる反応性を持つ。我々はそれぞれ独自の抽出剤を用いて分離回収することを目指した。すなわち、PdはNTAアミド、ZrはTODGA, Seはフェニレンジアミン、Csはクラウンエーテルである。発表ではそれぞれの回収条件や抽出反応などについて述べる。

口頭

長半減期核種を持つSe, Zr, Pd, Csの溶媒抽出分離

佐々木 祐二; 森田 圭介; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 伊藤 圭祐; 高橋 優也*; 金子 昌章*

no journal, , 

高レベル廃液中には、分離変換が求められるマイナーアクチノイド(MA)が多量に含まれ、これまでにMA分離技術の開発が世界的に求められてきた。一方、核分裂生成元素の中にも半減期が極めて長く、ガラス固化体に含まれた場合環境中への長期的な危険性を有する元素も含まれる。ImPACT(Impulsing PAradigm Change through disruptive Technologies)プロジェクトはこれら元素を効率的に回収し、有効な処分法の適用、又は資源再利用を目指すものである。対象となる元素はSe, Zr, Pd, Csである。我々は溶媒抽出法によるこれら元素の簡便な分離回収法の開発を目指す。

口頭

長半減期核種を持つSe, Zr, Pd, Csの溶媒抽出分離,2; 異なる抽出剤を用いる4元素の系統分離

佐々木 祐二; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 伊藤 圭祐; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 大森 孝*; 浅野 和仁*

no journal, , 

高レベル廃液に含まれる核分裂生成元素の中に半減期が極めて長く、ガラス固化体に含まれた場合環境中への長期的な危険性を有する元素が含まれる。ImPACT(Impulsing PAradigm Change through disruptive Technologies)プロジェクトはこれら元素を効率的に回収し、有効な処分法の適用、又は資源再利用を目指すものである。対象となる元素はSe, Zr, Pd, Csである。主要な処分法に核変換があり、これを適用するためには対象元素の純度を高める必要もある。我々はこれら元素の高効率・高純度回収法として溶媒抽出法を選択し、簡便な分離回収法の開発を目指している。ここでは、各元素の抽出・逆抽出の結果を使って、プロセスフローを組み、相互分離を行なった結果について報告する。

口頭

核変換による高レベル放射性廃棄物の大幅な低減・資源化; 再処理・リサイクルの観点から,1; 高レベル放射性廃液からのLLFP分離回収

佐々木 祐二; 森田 圭介; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 伊藤 圭祐; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*

no journal, , 

ImPACTプロジェクトでPd, Cs, Zr, Seの高効率・高純度回収法として溶媒抽出法を選択し、簡便な分離回収法の開発を目指している。Zrは電解で回収することが難しく、溶媒抽出での回収が求められている。HDEHP又はTODGAで抽出し、シュウ酸で逆抽出、その後水酸化物沈殿として回収、焼成することでZr酸化物として得ることができた。発表ではその他金属の回収方法と併せて報告する。

口頭

高レベル廃液からLLFP回収技術,3; ドデカンに代わる希釈剤の特性

佐々木 祐二; 鈴木 伸一; 小林 徹; 伊藤 圭祐*; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*

no journal, , 

ImPACTプロジェクトでは、高レベル廃液から長半減期核種の分離回収後、核反応を用いる核変換処理を施し、より安全かつ効率的な処分を検討している。模擬廃液中の高濃度ZrをHDEHP又はTODGAを用いて溶媒抽出法で効率的に回収するため、ドデカンに代わる希釈剤の特性について調査した。ここではそれぞれの溶媒系にn-ドデカンを加えて、TODGAを溶解した抽出溶媒を用いて、$$gamma$$線照射を行い、耐放射線性を調べた。$$gamma$$線照射した5種の抽出溶媒を用いてNd分配比を測定した結果、分配比は照射量が増えるに従い減少することを確認した。

口頭

高レベル廃液からLLFP回収技術,4; Zr回収のための新規抽出剤の検討

森田 圭介; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 高橋 優也*; 大森 孝*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*

no journal, , 

ImPACT(Impulsing PAradigm Change through disruptive Technologies)の研究開発プロジェクトの核変換による高レベル放射性廃棄物の大幅な低減・資源化では、高レベル廃液中の長半減期核種を回収し、同位体分離や核変換等を適用、効率的な処分や産業利用を目指している。本研究の一環として、高レベル廃液からの長寿命核種であるPd, Se, Zr及びCsの分離回収プロセスの開発を行っている。この中で、我々はZrの分離回収プロセスに溶媒抽出法を採用し、新規抽出剤として2-hydroxy-${it N}$,${it N}$-didodecylacetamideを見出したので、その抽出特性及び利用可能性について検討を行った。

口頭

核変換による高レベル放射性廃棄物の大幅な低減・資源化,2-3; 高レベル廃液からの電解法と溶媒抽出法を用いた長寿命核種の分離回収技術の開発(3)溶媒抽出を用いたZrの回収

森田 圭介; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 高橋 優也*; 大森 孝*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*

no journal, , 

高レベル廃液から長半減期核種を含む元素のPd, Se, Cs及びZrを回収する手法として、電解法, 吸着法, 溶媒抽出法を選定し、分離回収プロセスの研究を行っている。このうち、電解法及び吸着法によりPd, Se及びCsが回収された後の模擬高レベル廃液から溶媒抽出法を用いたZrの回収について検討した。Zrに高い選択性を示す${it N,N}$-ジドデシル-2-ヒドロキシアセトアミド(HAA)を抽出剤、ドデカンを溶媒に用いる抽出系は、高濃度のZr溶液に適用した場合に水相が懸濁する現象が生じるが、2-エチルヘキシルアミン(EHA)及び2-エチルヘキサノール(EH-OH)を共存させることで水相の懸濁及び第三相の生成を抑制できることを見出した。HAA, EHA及びEH-OHを含むドデカンを抽出溶媒、電解・吸着後の模擬濃縮高レベル廃液を供給液として、多段向流式ミキサセトラによる連続抽出試験を実施し、Zr及びMoが定量的に抽出されることを確認した。

口頭

福島第一原子力発電所内採取試料分析データによる核種移行の検討,7; 汚染水中のアクチノイド核種

比内 浩; 二田 郁子; 柴田 淳広; 駒 義和; 金子 昌章*; 市川 真史*

no journal, , 

福島第一原子力発電所の建屋内の滞留水や水処理設備で処理された処理水の放射化学分析を行った。汚染水の分析結果から処分安全上重要なアクチノイド核種のうち、NpとPu, Cmでは明らかな移行挙動の違いが見られた。汚染水の分析結果から得られたこれらの移行挙動の違いを報告する。

口頭

Radiochemical analysis of actual samples collected at the Fukushima Daiichi NPS site

市川 真史*; 金子 昌章*; 駒 義和; 比内 浩; 二田 郁子; 柴田 淳広

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)で発生した固体廃棄物の処理・処分の検討を目的に、1号機PCV内の底から採取された堆積物について放射能分析により核種組成を取得した。炉内から採取した試料の核種組成データを取得したのは初めてであり、これらのデータを取得できたことにより、炉内の汚染物の起源の検討が可能となった。

口頭

福島第一原子力発電所内採取試料分析データによる核種移行の検討,5; 炉内汚染物の由来に関する推定方法

金子 昌章*; 市川 真史*; 比内 浩; 二田 郁子; 柴田 淳広; 駒 義和

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)では従来の原子力発電所とは異なる、事故に由来した多種多様な廃棄物が発生している。1号機PCV内底部の滞留水中に存在する堆積物や、2号機TIP配管内の閉塞物は高い線量率を示した。これらの汚染状況や汚染由来を推定するため、化学分析等を行い、核種の由来を評価した。化学分析で得られる元素組成、核種組成から、汚染由来を推定する方法を検討する。汚染由来起源として評価基準元素, 核種(燃料: U-238、構造材: FeやCo-60、燃料被覆管: Zrなど)を想定し、計算値と分析値の比較から推定する方法について報告する。

口頭

福島第一原子力発電所内採取試料分析データによる核種移行の検討,6; 1及び2号機炉内汚染物に関する放射性核種の由来の推定

市川 真史*; 金子 昌章*; 比内 浩; 二田 郁子; 柴田 淳広; 駒 義和

no journal, , 

福島第一原子力発電所では従来の原子力発電所とは異なる、事故に由来した多種多様な廃棄物が発生している。1号機PCV内底部の滞留水中に存在する堆積物や、2号機TIP配管内の閉塞物は高い線量率を示した。これらの汚染状況や汚染由来を推定するため、放射化学分析等を行い、核種の由来を評価した。前報(5)で報告した手法に基づいた分析結果及び評価結果を報告するとともに、1号PCV堆積物と2号TIP配管内閉塞物を比較した結果を報告する。

口頭

高レベル廃液からの長寿命放射性核種分離技術の開発; 電解法, 吸着法, 溶媒抽出法を用いた分離回収技術

高橋 優也*; 大森 孝*; 山下 雄生*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*; 森田 圭介; 鈴木 英哉*; 松村 達郎

no journal, , 

核変換による高レベル廃棄物の大幅な低減・資源化を目指すためには、高レベル廃液中のLLFPを回収し、同位体分離や核変換等による効率的な処分や産業利用が必要となる。回収対象のLLFP元素(Pd, Se, Cs, Zr)はそれぞれ化学的性質が異なるため、それぞれに適した分離回収方法を選定する必要がある。Pd, Seの回収は、前処理が不要で標準電極電位が貴なため直接金属形態で回収可能な電解法を選択した。電解回収が困難なCs, Zrについては、Csはゼオライトによる吸着・溶離を、Zrは溶媒抽出・逆抽出を選択した。電極反応、再利用可能な吸着材、焼却可能な抽出剤の利用を基本とし、二次廃棄物発生量を低減し、後段の核変換で必要とされる金属形態で回収可能なプロセスを組んだ。模擬高レベル廃液(29元素含有の2M硝酸溶液)から電解法、ゼオライトによる吸着・溶離、溶媒抽出・逆抽出試験を実施し、それぞれの分離回収率や平衡到達時間などを評価した。その結果、有効な分離回収性能を確認した。また800t/年のPUREX再処理からの高レベル廃液処理を想定し、LLFP分離回収施設の概念構築を実施した。

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