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山本 風海; 金正 倫計; 林 直樹; Saha, P. K.; 田村 文彦; 山本 昌亘; 谷 教夫; 高柳 智弘; 神谷 潤一郎; 菖蒲田 義博; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(9), p.1174 - 1205, 2022/09
被引用回数：6 パーセンタイル：84.97(Nuclear Science & Technology)J-PARC 3GeVシンクロトロン(RCS)は、最大1MWの大強度ビームを25Hzという早い繰り返しで中性子実験及び下流の主リングシンクロトロンに供給することを目的に設計された。2007年の加速器調整運転開始以降、RCSではビーム試験を通じて加速器の設計性能が満たされているかの確認を進め、必要に応じてより安定に運転するための改善を行ってきた。その結果として、近年RCSは1MWのビーム出力で連続運転を行うことが可能となり、共用運転に向けた最後の課題の抽出と対策の検討が進められている。本論文ではRCSの設計方針と実際の性能、および改善点について議論する。
小林 正起*; Anh, L. D.*; 鈴木 雅弘*; 金田-高田 真悟*; 竹田 幸治; 藤森 伸一; 芝田 悟朗*; 田中 新*; 田中 雅明*; 大矢 忍*; et al.
Physical Review Applied (Internet), 15(6), p.064019_1 - 064019_10, 2021/06
被引用回数：4 パーセンタイル：27.71(Physics, Applied)A fundamental understanding of the interfacial magnetic properties in ferromagnetic heterostructures is essential for utilizing ferromagnetic materials for spintronic device applications. Here, we investigate the interfacial magnetic and electronic structures of epitaxial single-crystalline LaAlO
(LAO)/La
Sr
MnO(LSMO)/Nb:SrTiO(Nb:STO) heterostructures with varying LSMO layer thicknesses, in which the magnetic anisotropy strongly changes with the LSMO thickness due to the delicate balance between strains originating from both the Nb:STO and LAO layers, using X-ray magnetic circular dichroism and photoemission spectroscopy. We successfully detect the clear change of the magnetic behavior of the Mn ions concomitant with the thickness-dependent metal-insulator transition. Our results suggest that the double-exchange interaction induces ferromagnetism in the metallic LSMO film under tensile strain caused by the STO substrate, while the superexchange interaction determines the magnetic behavior in the insulating LSMO film under compressive strain originating from the top LAO layer. The change in strain, depending on LSMO layer thickness, is confirmed by scanning transmission electron microscopy. Based on those findings, the formation of a magnetic dead layer near the LAO/LSMO interface is attributed to competition between the superexchange interaction via Mn 
orbitals under compressive strain and the double-exchange interaction via the 
orbitals. These findings provide key aspects of ferromagnetic oxide heterostructures for the development of spintronic device applications.
Simonnet, M.; 鈴木 伸一; 宮崎 有史*; 小林 徹; 横山 啓一; 矢板 毅
Solvent Extraction and Ion Exchange, 38(4), p.430 - 440, 2020/00
被引用回数：18 パーセンタイル：69.88(Chemistry, Multidisciplinary)Separation of lanthanides is especially challenging because of their chemical similarities. Therefore, improving the separation process is essential. In this work, we present the effect of the counterion nature on the lanthanide extraction by a 1,10-phenanthroline derivative, the 
-octyl--tolyl-1,10-phenanthroline-2-carboxamide. Modification of the counterion yields a drastic change in selectivity, with a shift in the maximum of extraction from the light lanthanides (Pr, Nd, Sm) in nitrate system to the heavy lanthanides (Dy, Ho) in perchlorate system. Other salts (NaCl, NaNO
) showed a gradual increase in extraction along the whole lanthanide series, or no effect (NaSO
). The difference was explained by different coordination in the organic phase. The reversed behaviour depending on the anion is especially interesting because a cycling extraction/back-extraction of light lanthanides in nitrate/chloride media or a cycling extraction/back-extraction of heavy lanthanides in perchlorate/nitrate media can enhance the separation factors of respectively Nd and Dy/Ho.
鈴木 知史; 矢板 毅; 鈴木 伸一; Pacold, J.*; Altman, A. B.*; Minasian, S. G.*; Tyliszczak, T.*; Shuh, D. K.*; 吉田 啓之; 逢坂 正彦
Journal of Physics and Chemistry of Solids, 127, p.169 - 177, 2019/04
被引用回数：3 パーセンタイル：22(Chemistry, Multidisciplinary)密度汎関数法(DFT: density-functional theory)を用いて、Cs M
X線吸収端近傍微細構造(NEXAFS: near-edge X-ray absorption fine structure)スペクトルを解析する手法を確立し、粘土鉱物中のCsの電子状態を評価した。各種のCsハロゲン化物のDFTによる解析を行うことにより、内殻空孔強度を組み込みその値を最適化して、NEXAFSスペクトルの再現に成功した。本DFTによる解析手法を用いて、粘土鉱物のCs M NEXAFSスペクトルを解析したところ、主要な遷移およびテール構造を含めて、実験によるNEXAFSスペクトルを良好に再現することができた。本手法を用いて、電荷密度や電子状態の解析を行い、NEXAFSスペクトルに現れる構造が結合状態およびCs原子の周りの局所環境を反映する可能性が高いこと、粘土鉱物中においてCsと最近接原子との相互作用が最も大きいこと等を示した。
本田 充紀; 後藤 琢也*; 坂中 佳秀*; 矢板 毅; 鈴木 伸一*
AIMS Electronics and Electrical Engineering (Internet), 3(2), p.102 - 110, 2019/03
粘土鉱物である風化黒雲母(WB)からCsの除去と結晶生成を制御する可能性について、溶融NaCl-CaCl中で溶融塩電気化学法(EC)を用いて検討した。0.5Vから-2.2Vの範囲でサイクリックボルタモグラム(CV)測定を行ったところ、CVスペクトルに複数のピークが確認された。1.4VのピークはWB中のFeの還元反応を表しているため、-1.4Vで2時間の実験を行いFeを還元した。EC処理後のCs除去率を蛍光X線分析で測定したところ、ほぼ100%のCs除去が確認された。還元効果を把握するため、X線吸着微細構造(XAFS)分析を行った。EC処理前のWBのFeは、Fe
とFe
が混存していた。EC処理後は、XAFS分析によりFeの存在が確認された。この結果から、EC処理はWB中のFeの還元に有効であることが分かった。この結果から、FeO
の生成が抑制され、還元反応が結晶生成の抑制に有効であることを示している。
-hetero donor ligand BIZA小林 徹; 阿久津 和宏*; 中瀬 正彦*; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 矢板 毅
Separation Science and Technology, 54(13), p.2077 - 2083, 2019/02
被引用回数：5 パーセンタイル：22.52(Chemistry, Multidisciplinary)ランタノイドを効率よく分離できる分離剤の開発は、レアアースの精錬やリサイクル技術の確立に関連する重要なテーマである。アクチノイド化学研究グループでは、酸素と複素環窒素をドナー元素とするヘテロドナー型配位子をいくつか開発し、これらの配位子が特定のランタノイドと選択的に錯形成することを見出している。本論文では、窒素ドナーとしてベンズイミダゾール基を有する配位子(-methyl--phenyl-2-(1
-benzimidazol-2-yl)-pyridine-6-carboxamide)のランタノイドとの錯形成特性について、結晶構造解析による構造化学的な検討に基づいて議論する。
Simonnet, M.; 宮崎 有史*; 鈴木 伸一; 矢板 毅
Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(1), p.81 - 95, 2019/00
被引用回数：5 パーセンタイル：17.71(Chemistry, Multidisciplinary)Cesium extraction from acidic media by seven dialkoxy-calix[4]arene-crown-6 compounds in several diluents was studied. 2-Nonanone was found to be a suitable diluent for cesium extraction. Nitric acid concentration variation reveals a maximum distribution ratio, whose position depends on extractant and diluent. This maximum was explained quantitatively by a competitive extraction of H
. An analytical mass-action extraction model accounting for activity effects is proposed that fits correctly the different datasets. The analysis showed a nitrate hyper-stoichiometry in alkyl ketone diluents. This effect yields efficient back-extraction at low acidity. Benzo substitution on the crown ether lowers nitric acid extraction, improves sodium separation, but also degrades potassium and rubidium separation.
Simonnet, M.; 宮崎 有史; 鈴木 伸一; 矢板 毅
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.66 - 69, 2018/11
Cs is a dangerous fission product because of its half-life of 30 years and its high production yield. After several years, it becomes one of the main heat generator in nuclear waste; it would thus be beneficial to remove it before deep repository storage. Cesium also shows high mobility in the environment, thus being one of the most dangerous material released in accidental situation. Because the chemistry of cesium is close to these of sodium and potassium, found in great amount in water, cesium recovery requires very high separation factor towards these elements. Calix-crown-ether compounds show high extraction of Cs, and Na separation factor up to million (up to ten thousands for K), depending on experimental conditions and extractant structure. This study attempts to qualitatively and, when possible, quantitatively describe these dependencies. Focus has been made on HNO concentration (0.01M to 6M), solvent nature, and extractant structure, based on the already well-documented di-octyloxy-calix[4]mono-crown-6.
関口 哲弘; 横山 啓一; 魚住 雄輝*; 矢野 雅大; 朝岡 秀人; 鈴木 伸一; 矢板 毅
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.161 - 164, 2018/11
長寿命放射性核種であるセシウム-135(
Cs)の除去に向け、Cs元素の同位体分離技術の確立を目指す。同位体選択的レーザー光分解によりCs原子が選択的に生成される。Cs原子(Cs)とヨウ化セシウム分子(
CsI)との衝突による同位体交換を防ぐ目的で、Cs原子だけを選択的に捕集し、CsI分子を吸蔵しないような炭素材料の開発を行う。今回、吸蔵剤候補としてフラーレンC
分子を用い、Csの深さ方向の濃度分布を評価する実験を行った。角度分解X線光電子分光法およびArイオンスパッター法を行い、室温におけるC固体へCs原子およびCsI分子がどの程度材料深部へ吸蔵されるかを調べた。CsI分子がC固体表面の浅い領域に堆積するのに対し、Cs原子はC固体深くに浸透するという実験結果を得た。Cs同位体分離のための選択吸蔵材料としてフラーレン固体が有望であることを示す結果である。
小林 徹; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 矢板 毅
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.74 - 77, 2018/11
特定のアクチノイドを効率的に分離できる抽出剤の開発は、核燃料サイクルにおける分離法や放射性廃棄物の処分方法の開発に関連する重要なテーマである。本研究では、N-alkyl-N-phenyl-1,10-phenanthroline-2-carboxamide (PTA)のランタノイドとの錯形成特性について、単結晶X線構造解析や広域X線吸収微細構造(EXAFS)法などを用いた構造解析に基づいて検討した。その結果、PTAは結晶系でも溶液中でも、ランタノイドに対して2分子が配位すること、2つのフェナントロリン窒素と1つのアミド酸素を介して3座配位子として配位することを明らかにした。また、Eu錯体とNd錯体とでその配位結合距離に僅かな変化が見られたが、その変化はランタノイドのイオン半径の違いに対応しており、イオンサイズの僅かな違いは配位特性に大きな影響は及ぼさないことが示された。
上澤 伸一郎; 堀口 直樹; 鈴木 貴行*; 柴田 光彦; 吉田 啓之
Proceedings of 12th International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal-Hydraulics, Operation and Safety (NUTHOS-12) (USB Flash Drive), 11 Pages, 2018/10
A venturi scrubber is one of the filtered venting systems and removes fuel productions (FPs) by spraying with the scrubbing water by self-priming. The FPs removal performance of the system was confirmed by various tests. However, the flow pattern of the water-steam two-phase flow and pressure distributions in the venturi scrubber which is one of the most important factors for the removal performance has not been experimentally clarified. In this study, water-steam flow behavior and pressure distributions in a single venturi scrubber were measured. The experiment resulted in the scrubbing water decreased with increasing the steam throat velocity with the increase of the throat pressure. On the lower steam velocity conditions, spray was generated from the wavy of the water column ejected from the water supply pores. The water film was generated with the increase of even higher velocity. The pressures for each position in the venturi nozzle were almost the same and approximately 100 kPa in the self-priming mode. On the scrubbing water stop condition, the pressure was higher at the throat than the water head pressure and negative pressure at the downstream of the throat. The result indicate that the scrubbing water can be supplied at this position on the decrease and the stop conditions of the supplied scrubbing water with the high steam velocity.
上澤 伸一郎; 鈴木 貴行*; 吉田 啓之
混相流シンポジウム2018講演論文集(インターネット), 2 Pages, 2018/08
気液の存在割合を表すボイド率は気液二相流の重要な物理量であり、様々な分野の機器設計や流動特性を理解する上で欠かせないパラメータである。そのボイド率の流路断面2次元分布のリアルタイム計測が可能な手法として、ワイヤメッシュセンサ(以下、WMS)がある。WMSには流路内にワイヤを多数挿入するため流動が阻害され、その電場分布の非一様性による気泡位置に対する計測誤差は十分に確認されていないなどの課題がある。これらの計測への影響は、使用するワイヤの本数や流動条件で異なると考えられるため、WMSをテスト部に実装する前に、その計測性能や計測への影響を評価できる数値解析手法が必要である。そこでWMSの計測性能と上記問題点を計算機上で評価するための、WMSにおける気泡挙動・電場分布の同時評価手法の開発を実施した。解析の有用性を把握するため、3
3の2線式WMSにおける単一気泡の挙動・電流密度分布解析を行い、ワイヤによって気泡が大きく変形することを再現できたとともに、WMSは送信-受信ワイヤ間外にも有意な感度を持つこと、送信-受信ワイヤ間に気泡があっても、その位置によってボイド率が変化するなど、これまで明らかにされていなかったWMSの感度領域に関する新たな知見を得た。
本田 充紀; 下山 巖; 小暮 敏博*; 馬場 祐治; 鈴木 伸一; 矢板 毅
ACS Omega (Internet), 2(12), p.8678 - 8681, 2017/12
被引用回数：7 パーセンタイル：26.54(Chemistry, Multidisciplinary)The possibility to remove sorbed cesium (Cs) from weathered biotite (WB), which is considered a major Cs-adsorbent in the soil of Fukushima, has been investigated by the addition of NaCl-CaCl mixed salt and subsequent heat treatment in a low pressure. X-ray fluorescence analysis was employed to determine the Cs removal rate with elevated temperature. The structural changes and new phases formed were determined using powder X-ray diffraction, as well as electron diffraction and X-ray microanalysis in a transmission electron microscope. We found that Cs was completely removed from the specimen heated at 700 
C, when WB completely decomposed and augite with a pyroxene structure was formed. On the basis of this finding, we propose the cesium-free mineralization (CFM) method, a new soil decontamination process by means of transformation of Cs-sorbing minerals to those where Cs is impossible to be incorporated, by heating with certain additives.
佐々木 祐二; 森田 圭介; 伊藤 圭祐; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 大森 孝*; 浅野 和仁*
Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09
高レベル廃液中のPd, Zr, Se, Csは長半減期核種のPd-107, Zr-93, Se-79, Cs-135を有している。高レベル廃液から除去し、核変換により処分することで、環境負荷低減に役立てることができる。これら元素について、PdはMIDOA, NTAアミド、Csはクラウンエーテル、ZrはTODGA, HDEHP, Seはフェニレンジアミンで抽出可能である。それぞれ元素の回収条件について検討した成果について述べる。
久松 秀悟; 鈴木 伸一; 幸本 重男*; 岸川 圭希*; 山本 雄介*; 元川 竜平; 矢板 毅
Tetrahedron, 73(27-28), p.3993 - 3998, 2017/07
被引用回数：15 パーセンタイル：57.79(Chemistry, Organic)A sensory system incorporated with an amplification function was developed for detection of trace-level fluoride ions. This sensory system comprises two steps, namely, amplification, and chemiluminescence. These steps were linked with chemical reactions and were induced continuously. The process from amplification to chemiluminescence was accomplished in the system by using fluoride ions. The amplification was based on a self-immolative system, which permitted the detection of emissions even at low fluoride ion concentration for system in which chemiluminescence cannot be induced in the absence of fluoride ions. An optical ratio of the chemiluminescent compound and the amplifier was calculated for achieving efficient amplification.
佐々木 祐二; 森田 圭介; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 伊藤 圭祐; 高橋 優也*; 金子 昌章*
Solvent Extraction Research and Development, Japan, 24(2), p.113 - 122, 2017/06
硝酸溶液からオクタノールまたはドデカン溶媒へのSe, Zr, Pd, Csの溶媒抽出を行った。これら元素は長半減期の核種を含み、高レベル廃液の処理にとってこれら元素の簡便な分離方法の開発が不可欠である。Seはフェニレンジアミン、ZrはHDEHP又はTODGA、PdはMIDOA又はNTAアミドで抽出可能である。CsはDtBuDB18C6を用いて、抽出溶媒を水相の10倍を用いることで90%回収を達成できることを確認した。
下山 巖; 本田 充紀; 小暮 敏博*; 馬場 祐治; 平尾 法恵*; 岡本 芳浩; 矢板 毅; 鈴木 伸一
Photon Factory News, 35(1), p.17 - 22, 2017/05
福島放射性汚染土壌のCs除染と再生利用に対して提案しているセシウムフリー鉱化法(CFM)について紹介すると共に、PFのJAEA放射光ビームラインで実施している研究について報告する。本研究では風化黒雲母(WB)からのCs脱離機構を調べるため、非放射性Csを収着させたWBにNaCl-CaCl混合塩を添加し、低圧加熱処理前後での組成と構造変化を調べた。蛍光X線分析により塩無添加の場合でも700Cで約3割のCsが除去され、塩添加時はほぼ全てのCsとKが除去された。一方、Caは温度と共に増加し、700CではSiよりも多い主成分となった。さらにX線回折法、透過型電子顕微鏡による分析によりWBが普通輝石などの異なるケイ酸塩鉱物に相変化することを明らかにした。これらの結果は相変化に伴ってイオン半径の大きい1価陽イオンが排出されるメカニズムを示唆しており、我々はこれに基づいてCFMの着想に至った。また、X線吸収分光法を用いたClの化学状態分析により、塩由来のClが反応の初期段階で粘土鉱物の酸素とCl-O結合を形成しながら生成物の鉱物中に取り込まれることを明らかにした。
mixed salt本田 充紀; 岡本 芳浩; 下山 巖; 塩飽 秀啓; 鈴木 伸一; 矢板 毅
ACS Omega (Internet), 2(2), p.721 - 727, 2017/02
被引用回数：19 パーセンタイル：55.31(Chemistry, Multidisciplinary)An in situ extended X-ray absorption fine structure (in situ EXAFS) spectroscopic analysis at high temperature was conducted to investigate the mechanism of Cs removal from weathered biotite (WB) from Fukushima, induced by heating with a mixed salt of NaCl and CaCl. This indicated that most Cs remained in WB during heating at 200-700C. In addition, the in situ EXAFS spectra gradually changed on heating with the mixed salt and a completely different spectrum was observed for the sample after cooling from 700C to room temperature. Ex situ EXAFS measurements and X-ray fluorescence analyses were also conducted on samples after heat treatment and removal of the mixed salt to clarify the temperature dependence of the Cs removal ratio. Based on the results of radial structure function analysis obtained from in situ EXAFS, we concluded that almost all Cs was removed from WB by heating at 700C with the mixed salt, and that Cs formed CsCl bonds after cooling to room temperature from 700C. In contrast, although more than half of the Cs present was removed from WB by heat treatment at 500C, most Cs was surrounded by silica tetrahedrons, maintained by Cs-O bonds. On the basis of these results, different Cs removal processes are suggested for the high-temperature (600-700C) and low-temperature (400-500C) regions.
坂本 祥哉*; 若林 勇希*; 竹田 幸治; 藤森 伸一; 鈴木 博人*; 伴 芳祐*; 山上 浩志; 田中 雅明*; 大矢 忍*; 藤森 淳*
Physical Review B, 95(7), p.075203_1 - 075203_5, 2017/02
被引用回数：9 パーセンタイル：42.75(Materials Science, Multidisciplinary)Ge
Fe
(Ge:Fe) shows ferromagnetic behavior up to a relatively high temperature of 210 K and hence is a promising material for spintronic applications compatible with Si technology. We have studied its underlying electronic structure by soft X-ray angle-resolved photoemission spectroscopy measurements and first-principles supercell calculation. We observed finite Fe 3
components in the states at the Fermi level (
) in a wide region of momentum space, and the was located 
0.35 eV above the valence-band maximum of the host Ge. Our calculation indicates that the is also within the deep acceptor-level impurity band induced by the strong 
-(
) hybridization. We conclude that the additional minority-spin 
electron characteristic of the Fe state is responsible for the short-range ferromagnetic coupling between Fe atoms.
澤邊 祐希*; 石山 達也; 高橋 大輔; 加藤 裕子; 鈴木 隆洋*; 平野 耕一郎; 武井 早憲; 明午 伸一郎; 菊澤 信宏; 林 直樹
Proceedings of 13th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.647 - 651, 2016/11
J-PARCでは実機の安定運転に必要なビームスクレーパ照射試験およびレーザ荷電変換試験を実施するために3MeVリニアックを再構築した。3MeVリニアックは、セシウム添加高周波駆動負水素イオン源(RFイオン源)から負水素イオンビームを取り出し、高周波四重極型リニアック(RFQ)で3MeVまでビームを加速する。3MeVリニアックを制御するには、加速器およびレーザから人への安全を確保する人的保護システム(PPS)、加速器構成機器を保護するための機器保護システム(MPS)、各機器の同期をとるタイミングステム、およびEPICSを用いた遠隔制御システムが重要となる。本発表では、これらの3MeVリニアック用制御システムについて報告する。
