二次イオン質量分析法を利用した保障措置環境試料中のウラン粒子に対する同位体組成分析法の発展と分析技術開発

富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ

放射化学, (48), p.1 - 15, 2023/09

二次イオン質量分析法は酸素などのイオンビームを試料に照射することで試料の構成元素から放出されたイオンを質量分析する手法である。この手法は僅かなイオンであっても高感度の計測が可能であり、極微量の元素の同位体比分析に広く用いられる。我々は高分解能を有する二次イオン質量分析装置を用いて、ウランを主とした核物質を含む微小粒子の同位体組成分析技術を開発するとともに、IAEAが原子力施設等の立ち入り査察で採取した試料に含まれるウラン粒子の同位体組成を日本のIAEAネットワーク分析所として分析し、その結果を報告している。本稿では、二次イオン質量分析法の解説と従来型の二次イオン質量分析装置から始まり、現在、主流となっている大型二次イオン質量分析装置が開発されるまでの二次イオン質量分析法を使用した保障措置環境試料中のウラン粒子に対する分析技術の発展について、我々が行った分析技術開発の成果を中心に述べる。

Multiple mechanisms in proton-induced nucleon removal at 100 MeV/nucleon

Pohl, T.*; Sun, Y. L.*; Obertelli, A.*; Lee, J.*; Gmez-Ramos, M.*; 緒方 一介*; 吉田 数貴; Cai, B. S.*; Yuan, C. X.*; Brown, B. A.*; et al.

Physical Review Letters, 130(17), p.172501_1 - 172501_8, 2023/04

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.130.172501

大きなフェルミ面非対称性を持つ陽子過剰なO原子核からの100MeV/nucleonでの陽子による陽子・中性子除去反応について報告した。この結果は、quasi-freeノックアウト反応、非弾性散乱、核子移行反応を含む複数の反応機構の定量的寄与を初めて示すものである。このようなエネルギー領域では通常無視される非弾性散乱と核子移行の寄与が、弱束縛陽子と強束縛中性子の除去反応断面積にそれぞれ約50%と30%寄与していることが示された。

存在度の低いウラン同位体比分析のための模擬核物質粒子の作成

富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ

KEK Proceedings 2022-2, p.154 - 158, 2022/11

保障措置環境試料に含まれるウラン粒子中の存在度の低いウラン同位体(U及び)を精密に測定することは、施設の原子力活動を検認するうえで重要である。本研究では、これら存在度の低いウラン同位体の測定技術を開発するために使用するウラン模擬粒子の作成方法を検討した。ウランの代用としたルテチウム溶液を粒子母体である多孔質シリカビーズを効果的に含浸させる方法を検討した。走査型電子顕微鏡で粒子の含浸状態を観察した結果、シリカビーズと溶液をPFA棒で混合するよりも時間をかけて静かに含浸させる方法が含浸粒子を効果的に作成できることが分かった。

高水素化物生成比を示す高濃縮ウラン粒子に対するSIMS-APMの最適化

富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ

KEK Proceedings 2021-2, p.146 - 150, 2021/12

大型二次イオン質量分析装置(LG-SIMS)を使用したウラン粒子のスクリーニング測定(APM)は広い測定領域に複数の粒子を収め、測定範囲内に存在する個々の粒子の座標と同位体組成の情報を得る連続測定である。特に高濃縮の粒子を含むAPMではウラン粒子表面の水素化物生成比が高い場合にU$測定値$=UH+U$真値$となる影響を受けてUの存在率が見かけ上高くなる。APMでは個々の粒子から得られる二次イオンが少ないため正確な水素化物補正ができず、この影響でウラン全体に対するUの存在率が見かけ上低下する問題が起きる。そこでAPMの測定前に一定時間だけイオンビームを照射することでウラン粒子表面の水素化物生成比の低減を試みた。また、粒子表面を十分にスパッタしやすいマニピュレーション-APM(APM-mani)についても実験を行い、水素化物を効果的に低減できるスクリーニング条件を検討した。

Crack expansion and fracturing mode of hydraulic refracturing from Acoustic Emission monitoring in a small-scale field experiment

石田 毅*; 藤戸 航*; 山下 寛人*; 直井 誠*; 藤井 宏和*; 鈴木 健一郎*; 松井 裕哉

Rock Mechanics and Rock Engineering, 52(2), p.543 - 553, 2019/02

AA2017-0694.pdf:2.54MB

https://doi.org/10.1007/s00603-018-1697-5

瑞浪超深地層研究所の深度500mレベル坑道底盤より鉛直下向きにボーリング孔を掘削し水圧破砕を実施した。その際、注入孔から1m離れた4つのボーリング孔内に16個のセンサーを配置し、AEイベントを観測した。最初のブレークダウンは10mL/minの流量で生じ、流量を10mL/minから30mL/minに増加させルことにより、最初のブレークダウンよりも大きな2回目のブレークダウン時に再破砕が生じた。AEの震源位置は最初と2回目のブレークダウンとも破壊していない領域のみに生じ、流量が維持された状態で注入されている時はそれ以外の領域には発生しなかった。破壊されていない領域に発生した最初と2回目のブレークダウン時のAEのP波初動の押し引きより推定される破砕メカニズムは、引張型の破壊と推定された。これらの結果は、流量の増加が水圧破砕亀裂の再破砕に効果的であることを示している。加えて、再破砕時のブレークダウンプレッシャーは1回目よりも大きく、引張型の亀裂進展を示しており、これは水圧破砕に関する古典的な弾性理論と調和的な結果である。

IAEA環境試料極微量プルトニウムの正確な高感度分析技術

宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明

KEK Proceedings 2017-6, p.292 - 298, 2017/11

https://lib-extopc.kek.jp/preprints/PDF/2017/1725/1725006.pdf

IAEA環境試料に含まれるフェムトグラムからピコグラムの極微量プルトニウムの量および同位体比をICP-MSで正確に測定するために取り組んでいる最新の分析技術や、GUMに準拠した考え方を取り入れた測定値の不確かさ評価について述べるとともに、サブフェムトグラムのAm定量の可能性についても触れた。

Evidence for a new nuclear "magic number" from the level structure of Ca

Steppenbeck, D.*; 武内 聡*; 青井 考*; Doornenbal, P.*; 松下 昌史*; Wang, H.*; 馬場 秀忠*; 福田 直樹*; 郷 慎太郎*; 本間 道雄*; et al.

Nature, 502(7470), p.207 - 210, 2013/10

https://doi.org/10.1038/nature12522

中性子数34の新しい魔法数が中性子過剰核で存在することが10年ほど前に東京大学と発表代表者らのグループによって指摘されて以来、世界各地の不安定核研究施設にてその実験的検証の試みがなされてきた。しかし、中性子数34の魔法数はカルシウムのみに見られる極めて局所的なものであり、カルシウム54を十分に生成するのが困難なことから、これまで実験的な証拠が得られてこなかった。この研究では、理化学研究所のRIBFにてカルシウム54の励起状態を線分光によって初めて観測し、第一励起状態が約2MeVにあることを見つけた。この励起エネルギーは、カルシウム42,44,46,50などの非中性子魔法数のものに比べかなり高いものであり、中性子数34の魔法数の存在が確立された。発表代表者らによる理論解析の結果、中性子数34の殻ギャップは、既に魔法数として知られている中性子数32のものと同程度の大きさであることがわかった。

地層処分におけるグラウト技術の高度化開発,2; 低アルカリ性セメント系グラウト材料の基礎物性と亀裂浸透性との関係

鈴木 健一郎*; 三浦 律彦*; 入矢 桂史郎*; 納多 勝*; 岸 裕和

土木学会平成22年度全国大会第65回年次学術講演会講演概要集(DVD-ROM), p.85 - 86, 2010/09

高レベル放射性廃棄物地層処分における湧水対策としてグラウチングの検討を進めている。しかし、一般に用いられているセメント系のグラウト材はアルカリ性が高く、長期にわたりセメントから溶出する高アルカリ成分がバリア材である岩盤やベントナイトなどの鉱物に化学的な影響を与え、結果としてバリアシステムの長期性能に大きな不確実性をもたらすことが懸念されている。そこで、ポゾラン材などを高含有することによる低アルカリ性セメント系グラウト材料の開発,改良を進め最適配合を得た。今後は、低アルカリ性セメント系グラウト材の基礎物性及び亀裂への浸透特性に関する室内試験データの拡充を行う。

原子力機構における保障措置環境試料分析法の開発; 現状とプルトニウム粒子同位体比測定法開発

間柄 正明; 臼田 重和; 桜井 聡; 篠原 伸夫; 江坂 文孝; 國分 陽子; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; Lee, C. G.; 伊奈川 潤; et al.

核物質管理学会(INMM)日本支部第29回年次大会論文集(CD-ROM), 6 Pages, 2008/00

原子力機構では、国内及び国際保障措置制度の堅持に貢献するため、文部科学省の委託を受け、保障措置環境試料のための極微量核物質の分析法を開発している。2003年にIAEAからネットワーク分析所として認証され、現在国内試料を分析するとともにIAEAネットワーク分析所(NWAL)の一員として活動している。保障措置のための環境試料分析法には、バルク分析法とパーティクル分析法があるが、後者のほうが核物質の使用履歴等に関する詳細な情報が得られる。しかし、現状ではウランの同位体比のみ測定しており、プルトニウムの測定はできていない。そこで、われわれはプルトニウム粒子の同位体比測定法の開発を開始した。さらに、粒子中のプルトニウム-241とアメリシウム-241の比を測定することによりプルトニウムの精製時期の推定が可能である。このプルトニウム粒子精製時期推定法についても検討を開始したので、NWALの活動とあわせて報告する。

原子力機構における保障措置環境試料分析技術の開発

桜井 聡; 間柄 正明; 臼田 重和; 渡部 和男; 江坂 文孝; 平山 文夫; Lee, C. G.; 安田 健一郎; 伊奈川 潤; 鈴木 大輔; et al.

核物質管理学会(INMM)日本支部第27回年次大会論文集(CD-ROM), 9 Pages, 2006/00

日本原子力研究開発機構(原子力機構)では、文部科学省の委託を受け、国内及び国際保障措置制度の堅持に貢献する目的で、環境試料分析のため極微量核物質などの分析法を開発している。拭き取り試料のスクリーニング,バルク及びパーティクル分析については基本技術の開発を終了し、その品質管理体制も含めて2003年にIAEAからネットワーク分析所として認証された。2004年以降、国内試料の分析を行うとともにIAEAネットワーク分析所の一員として活動を開始し、実試料の分析を通じて原子力機構の有する分析能力の検証と改善を図るとともに、さらに分析適応範囲を広げ、精度向上と効率化を図るため、新たな分析法の開発を進めている。ここでは、これまでの原子力機構における保障措置環境試料分析にかかわる技術開発について振り返るとともに、この分野における最近の研究開発の動向について言及する。