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論文

Extraction of $$^{99}$$Mo hot atoms made by a neutron capture method from $$alpha$$-MoO$$_{3}$$ to water

Quach, N. M.*; Ngo, M. C.*; Yang, Y.*; Nguyen, T. B.*; Nguyen, V. T.*; 藤田 善貴; Do, T. M. D.*; 中山 忠親*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(10), p.4057 - 4064, 2023/10

https://doi.org/10.1007/s10967-023-09125-7
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Analytical)

テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)は世界で最も広く使用されている医療用ラジオアイソトープであり、モリブデン-99($$^{99}$$Mo)から生成される。核不拡散の観点から中性子放射化法による$$^{99}$$Mo生成は核分裂由来の$$^{99}$$Moの代替法として注目を集めているが、$$^{99}$$Mo比放射能が極めて低いという欠点が存在する。本研究では、$$^{99}$$Mo抽出による比放射能向上を目的に、照射ターゲットとしてポーラス$$alpha$$-MoO$$_{3}$$ワイヤーを準備した。ポーラス$$alpha$$-MoO$$_{3}$$ワイヤーは、2段階の加熱手順によって金属Moワイヤーから調製する。中性子照射後のポーラス$$alpha$$-MoO$$_{3}$$ワイヤーおよび抽出に用いた水の放射能測定と同位体測定から$$^{99}$$Moのホットアトム効果を確認した。また、ポーラス$$alpha$$-MoO$$_{3}$$ワイヤーと市販の$$alpha$$-MoO$$_{3}$$粉末での$$^{99}$$Mo抽出率を比較した結果、同等の抽出率が得られた。

論文

$$beta$$-MoO$$_{3}$$ whiskers in $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc radioisotope production and $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc extraction using hot atoms

Ngo, M. C.*; 藤田 善貴; 鈴木 達也*; Do, T. M. D.*; 関 美沙紀; 中山 忠親*; 新原 晧一*; 末松 久幸*

Inorganic Chemistry, 62(32), p.13140 - 13147, 2023/08

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.3c02125
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

テクネチウム-99m($$^{rm 99m}$$Tc)は放射性医薬品として最も用いられるラジオアイソトープである。$$^{rm 99m}$$Tcは$$^{99}$$Moの娘核種であり、$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcの生成には核分裂(n, f)法と中性子捕獲(n, $$gamma$$)法が存在する。この内、(n, f)法は世界の生産量の約90%で使用されているが、高濃縮ウランの使用、高放射性廃棄物の発生、核不拡散の観点からも問題となっている。そこで、(n, $$gamma$$)法は、(n, f)法の代替法として開発が進められている。本研究では、熱蒸着法で作製した$$beta$$-MoO$$_{3}$$ウィスカーと$$alpha$$-MoO$$_{3}$$粒子を中性子照射して$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcを生成し、水に分散させることで$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcを抽出した。その結果、$$alpha$$-MoO$$_{3}$$と比較して、$$beta$$-MoO$$_{3}$$ウィスカーでは高い$$^{99}$$Mo抽出率が得られた。また、水に溶解した$$^{98}$$Mo濃度を比較した結果、サンプルから$$^{99}$$Moが水に移動するホットアトム効果を$$beta$$-MoO$$_{3}$$ウィスカーではより顕著に示した。本研究は、中性子捕捉法の照射ターゲットとして$$beta$$-MoO$$_{3}$$の使用を初めて実証したものであり、$$beta$$-MoO$$_{3}$$は、中性子捕捉によって$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcを生成し、水による放射性同位体抽出するための有望な照射ターゲットになると期待される。

論文

Study on $$^{rm 99m}$$Tc separation/concentration technology from $$^{99}$$Mo by (n, $$gamma$$) method

藤田 善貴; Hu, X.*; 武内 伴照; 武田 遼真; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*; 井手 広史

KURNS Progress Report 2022, P. 110, 2023/07

https://www.rri.kyoto-u.ac.jp/PUB/report/PR/ProgRep2022/ProgressReport2022.pdf#page=125

ウランを使用しないテクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の国産化を目的に、(n,$$gamma$$)法によるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)製造に関する研究を行っている。この方法で生成される$$^{99}$$Mo比放射能は低いことから$$^{99}$$Moの娘核種である$$^{99m}$$Tcを濃縮するため、メチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法によって$$^{99m}$$Tcを抽出し、アルミナカラムによって$$^{99m}$$Tcを濃縮する技術に着目した。還元された$$^{99m}$$TcはMEKに抽出されないとの報告があることから、本試験では、モリブデン酸ナトリウム水溶液への水素バブリングによる$$^{99m}$$Tc還元を試み、$$^{99m}$$Tc収率への影響を調査した。その結果、論文で報告されたMEKへの$$^{99m}$$Tc抽出に対する影響は確認されず、酸性カラムへの$$^{99m}$$Tc吸着を阻害する可能性が示された。また、$$^{99m}$$Tcの化学形を把握するための基礎的データとして、回収した$$^{99m}$$Tc溶液のラマン分光分析を実施した結果、1050cm$$^{-1}$$あたりにシャープな弱いピークが確認された。今後、Tcの還元を確認するため、Tcの化学形の違いによるラマンピークの違いなどを調査していく。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n, $$gamma$$) method, 4

藤田 善貴; 関 美沙紀; Ngo, M. C.*; Do, T. M. D.*; Hu, X.*; Yang, Y.*; 武内 伴照; 中野 寛子; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; et al.

KURNS Progress Report 2021, P. 118, 2022/07

https://www.rri.kyoto-u.ac.jp/PUB/report/PR/ProgRep2021/ProgressReport2021_online.pdf#page=134

核セキュリティ等の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータに適応するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が不可欠である。これまで、開発したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料から得られる$$^{rm 99m}$$Tc溶液の品質を評価してきたが、溶液中への$$^{99}$$Mo脱離が課題だった。本研究では、市販のジェネレータを模した形状のカラムにAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を充填し、$$^{99}$$Mo脱離低減のためのいくつかの措置を施して$$^{rm 99m}$$Tc溶液の品質を評価した。以前実施した、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$試料をMo溶液に浸漬させる静的吸着の条件と比較した結果、Mo溶液をAl$$_{2}$$O$$_{3}$$カラムに流す動的吸着の適用、Mo溶液の高濃度化、Mo添加量の低減により$$^{99}$$Mo脱離量が大幅に改善された。したがって、吸着方法および吸着条件の最適化による品質向上の可能性が示唆された。今後、本結果に基づきカラム形状およびMo吸着条件の最適化を図る。

論文

Mechanisms responsible for adsorption of molybdate ions on alumina for the production of medical radioisotopes

藤田 善貴; 新関 智丈*; 福光 延吉*; 有賀 克彦*; 山内 悠輔*; Malgras, V.*; Kaneti, Y. V.*; Liu, C.-H.*; 籏野 健太郎*; 末松 久幸*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 95(1), p.129 - 137, 2022/01

https://doi.org/10.1246/bcsj.20210249
 被引用回数：8 パーセンタイル：76.16(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究では、異なるpHの様々なモリブデン酸イオン種を含む溶液に浸したアルミナの各種表面分析(FTIR, XPS,ラマン分光法)により、アルミナへのモリブデン酸イオンの吸着メカニズムを考察した。得られた結果は、モリブデン酸イオンを含む酸性溶液にアルミナを浸すと、表面に存在するヒドロキシル基が除去されて正に帯電したサイトが生成され、モリブデン酸イオン(MoO$$_{4}$$$$^{2-}$$またはAlMo$$_{6}$$O$$_{24}$$H$$_{6}$$$$^{3-}$$)が静電相互作用によって吸着されることを示した。アルミナは酸性溶液にわずかに溶解してAlMo$$_{6}$$O$$_{24}$$H$$_{6}$$$$^{3-}$$を形成し、これはMoO$$_{4}$$$$^{2-}$$よりも容易に脱離する。さらに、アルミナ表面を多くの-OH基で濃縮し、Mo溶液を最適化してアルミナへMoO$$_{4}$$$$^{2-}$$としてモリブデン酸イオンを吸着させることで、アルミナのMo吸着および脱離特性を向上できる可能性が示唆された。これらの発見は、医療用放射性同位体($$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc)ジェネレータ用の、より効率的で安定したアルミナベースのMo吸着剤の開発に貢献できる。

論文

Dynamic properties on $$^{99}$$Mo adsorption and $$^{rm 99m}$$Tc elution with alumina columns

藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 鈴木 達也*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; 末松 久幸*; 土谷 邦彦

Journal of Physics; Conference Series, 2155, p.012018_1 - 012018_6, 2022/01

https://doi.org/10.1088/1742-6596/2155/1/012018

モリブデン-99($$^{99}$$Mo)の娘核種であるテクネチウム-99m($$^{rm 99m}$$Tc)は、放射性医薬品で最も使用される放射性同位元素である。核不拡散や核セキュリティ等の観点から、放射化法((n, $$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo製造技術開発が進められている。(n, $$gamma$$)法によって生成される$$^{99}$$Moの比放射能は極めて低いため、(n, $$gamma$$)$$^{99}$$Moをジェネレータに適応させるには高いMo吸着容量を有するAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の開発が必要不可欠である。本研究では、材料が異なる3種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を準備し、静的および動的吸着でのジェネレータへの適応性を比較した。MoO$$_{3}$$ペレット片(1.5g)は、京都大学研究用原子炉(KUR)を使用して5MW, 20分間照射した。照射後、MoO$$_{3}$$ペレット片は6Mの水酸化ナトリウム水溶液で溶解し、動的吸着条件として1gのAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を充填したPFAチューブ($$phi$$1.59mm)に添加し、生理食塩水によりミルキングした。動的吸着でのAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の$$^{99}$$Mo吸着容量は、静的吸着と比較してわずかに減少した。$$^{rm 99m}$$Tc溶出率は、動的吸着では1.5mLのミルキングで約100%溶出されたが、静的吸着では約56-87%しか溶出されなかった。また、動的吸着では$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc比が、静的吸着と比較して大幅に減少した。以上より、$$^{rm 99m}$$Tc溶出特性は、Moの吸着方法(カラムの形状,線形流量など)に大きく影響されることが示唆された。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n, $$gamma$$) method, 3

藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 大伍 史久; 井手 広史; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.

KURNS Progress Report 2020, P. 136, 2021/08

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo製造の研究開発が進められている。放射化法で生成される$$^{99}$$Moの比放射能は極めて低いことから、娘核種である$$^{rm 99m}$$Tcを濃縮するためメチルエチルケトン(MEK)を用いた溶媒抽出法に着目した。照射ターゲットであるMoO$$_{3}$$ペレットは、長時間照射すると還元されることが分かっている。本試験では、MoO$$_{3}$$が還元した際に酸化剤としてNaOClを使用する可能性を考慮し、MoO$$_{3}$$を溶解して得られたモリブデン酸ナトリウム水溶液中へのNaCl添加の有無が$$^{rm 99m}$$Tc回収率に及ぼす影響を調べた。その結果、NaClはMEKへの$$^{99m}$$Tc抽出率を低下させる可能性が示唆された。

論文

Effect on $$^{99}$$Mo-adsorption/$$^{99m}$$Tc-elution properties of alumina with different surface structures

藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 北河 友也*; 松倉 実*; 堀 順一*; 鈴木 達也*; 土谷 邦彦

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 327(3), p.1355 - 1363, 2021/03

AA2020-0805.pdf:0.77MB

https://doi.org/10.1007/s10967-021-07616-z
 被引用回数：3 パーセンタイル：45.99(Chemistry, Analytical)

表面構造の異なる3種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を準備し、京都大学研究用原子炉(KUR)で照射した[$$^{99}$$Mo]MoO$$_{3}$$を用いて、$$^{99}$$Mo吸着/$$^{99m}$$Tc溶離特性を調べた。$$^{99}$$Moを含むpHの異なる溶液中でAl$$_{2}$$O$$_{3}$$にモリブデン酸イオンを吸着させた結果、pHが低いほどAl$$_{2}$$O$$_{3}$$のMo吸着容量が高くなることが明らかになった。次に、モリブデン酸イオンを吸着したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の$$^{99m}$$Tc溶離特性を生理食塩水を流すことによって調べた。その結果、$$^{99}$$Mo吸着及び$$^{99}$$Mo脱離特性はAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の比表面積に影響され、$$^{99m}$$Tc溶離特性はAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の結晶構造に影響されることが示唆された。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n,$$gamma$$) method, 2

藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 加藤 佳明; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; 堀 順一*; et al.

KURNS Progress Report 2019, P. 157, 2020/08

https://www.rri.kyoto-u.ac.jp/PUB/report/PR/ProgRep2019/ProgressReport2019_online.pdf#page=173

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)によるMo-99($$^{99}$$Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料をそれぞれPFAチューブに充填したカラムを準備し、照射済MoO$$_{3}$$ペレットを溶解したモリブデン酸ナトリウム水溶液(Mo溶液)を流すカラム吸着(動的吸着)による$$^{99}$$Mo吸着および$$^{rm 99m}$$Tc溶離特性を評価した。また、2019年度実施したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料をMo溶液に浸漬させるバッチ吸着(静的吸着)による評価結果と比較した。その結果、動的吸着では静的吸着に比べて$$^{rm 99m}$$Tc溶離効率の向上、$$^{99}$$Mo脱離量の減少が確認された。これは、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を細長いチューブに詰めることにより、溶液との接触が均一になったこと、接触時間が長くなったことが原因と考えられる。今後、カラム径や線流速による$$^{rm 99m}$$Tc溶離および$$^{99}$$Mo脱離に与える影響を調べる。

論文

Radiochemical research for the advancement of $$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tc generator by (n,$$gamma$$) method

藤田 善貴; 関 美沙紀; 滑川 要二*; 西方 香緒里; 木村 明博; 柴田 晃; 佐谷戸 夏紀; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; 藤原 靖幸*; et al.

KURNS Progress Report 2018, P. 155, 2019/08

https://www.rri.kyoto-u.ac.jp/PUB/report/PR/ProgRep2018/KURNS_Progress_Report2018_web.pdf

高濃縮ウランの利用低減や核不拡散及び核セキュリティ、核分裂生成物の処理の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)によるMo-99($$^{99}$$Mo)製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着剤として広く用いられているアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が必要不可欠である。本研究では、4種類のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料を準備し、照射済MoO$$_{3}$$ペレットを用いて$$^{99}$$Mo吸着および$$^{rm 99m}$$Tc溶離特性を評価した。また、$$^{98}$$Mo濃縮率の異なる3種類のMoO$$_{3}$$ペレットを照射して、生成される$$^{99}$$Mo比放射能を比較した。その結果、$$^{99}$$Mo吸着量はV-B-300が最も優れているとともに、$$^{rm 99m}$$Tc溶離率も約80%と比較的高く、得られる$$^{rm 99m}$$Tc溶離量が最も多いことを明らかにした。$$^{98}$$Mo濃縮率比較では、58.82%の濃縮ペレットで予想放射能量に近かったのに対して、98.5%以上の濃縮ペレットでは予想よりも小さい比放射能が得られた。今後、より高精度な実験方法を検討する必要がある。

論文

Template-free fabrication of mesoporous alumina nanospheres using post-synthesis water-ethanol treatment of monodispersed aluminium glycerate nanospheres for molybdenum adsorption

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 福光 延吉*; 榮 武二*; Kim, J.*; Kang, Y.-M.*; 有賀 克彦*; 山内 悠輔*

Small, 14(21), p.1800474_1 - 1800474_14, 2018/05

https://doi.org/10.1002/smll.201800474
 被引用回数：51 パーセンタイル：89.35(Chemistry, Multidisciplinary)

放射化法で製造した$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに用いるには高いMo吸着性能を有するMo吸着材の開発が必要である。本研究では、Mo吸着材として、新たに開発した合成後、"水・エタノール"処理と高温焼結を組み合わせる手法によって、アルミニウムグリセレートナノ粒子から分子鋳型を用いずにメソポーラスAl$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノ粒子を合成した。これとほぼ同一の手法で得られたメソポーラスAl$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノ粒子は、無処理のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノ粒子および市販のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$と比較して、2$$sim$$4倍高い表面積、より小さい細孔径分布のメソポーラス、200$$^{circ}$$C低い結晶化温度、数倍高いMo吸着性能を示した。これにより、新たに提案した合成後処理法の酸化物材料への機能性向上の有効性が示唆された。

論文

Molybdenum adsorption and desorption properties of alumina with different surface structures for $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc generators

鈴木 善貴; 北河 友也*; 滑川 要二*; 松倉 実*; 西方 香緒里; 三村 均*; 土谷 邦彦

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 43(2), p.75 - 80, 2018/04

https://doi.org/10.14723/tmrsj.43.75

(n, $$gamma$$)法での$$^{99}$$Mo製造は、簡便な方法であり核拡散抵抗や廃棄物処理の観点から有利である。しかし、この方法で生成される$$^{99}$$Moの比放射能は極めて低いため、高い比放射能を有する$$^{99m}$$Tc溶液を得るのは困難である。このため、高いMo吸着性能を有する新たな吸着剤を開発することが必要不可欠である。本研究では、Mo吸着剤として医療用$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに用いられるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)に着目し、性能の向上を行った。Al$$_{2}$$O$$_{3}$$試料には、3種類の始発粉末を用いて、異なる温度で焼結したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を作製し、Mo吸着および脱離特性を調べた。その結果、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$の結晶構造および比表面積がMo吸着特性に影響を及ぼすことが示唆された。また、開発した各Al$$_{2}$$O$$_{3}$$から溶離した溶液の基本的化学特性はガイドラインの基準値を満たしていた。

論文

Molybdenum adsorption properties of alumina-embedded mesoporous silica for medical radioisotope production

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; Oveisi, H.*; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 高井 公子*; 榮 武二*; Pradhan, S.*; Hossain, M. S. A.*; 福光 延吉*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 91(2), p.195 - 200, 2018/02

https://doi.org/10.1246/bcsj.20170295
 被引用回数：43 パーセンタイル：81.72(Chemistry, Multidisciplinary)

放射化法で製造した$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用Mo吸着材として高いMo吸着性能を有する材料の開発が必要である。このため、メソポーラス構造を持つシリカの表面にアルミナを含浸させた構造を持つ材料(Al-MPS)を開発した。本研究では、Al-MPSのAl/Si比及び焼結温度の違いによるモリブデンの吸着特性への影響を調べた。この結果、750$$^{circ}$$Cで焼結した時、Al/Si比の増加とともにAl-MPSの比表面積は低下傾向にあったが、空孔間の距離、空孔径等はほぼ同じであった。Al-MPSのMo吸着量は、Al/Si比の増加とともに増加することが分った。さらに、Mo吸着量は、使用するMo溶液のpHに影響することも分った。

報告書

照射試験開発棟における試験装置の設備整備,2

柴田 裕司; 中野 寛子; 鈴木 善貴; 大塚 紀彰; 西方 香緒里; 武内 伴照; 広田 憲亮; 土谷 邦彦

JAEA-Testing 2017-002, 138 Pages, 2017/12

JAEA-Testing-2017-002.pdf:9.3MB

JMTRの改修・再稼動後の利用性向上の一環として、照射試験開発棟において、炉外試験に使用する実験装置の整備を行った。当初、照射試験開発棟の設備整備にあたっては、照射キャプセルの組立て、照射前試料の材料試験や材料検査・分析などが行える装置の整備を行い、試験データの蓄積を進めていた。一方、東日本大震災以降、地震の影響による既存試験装置の改修や耐震対応を行った。さらに、経済産業省の資源エネルギー庁が進める原子力分野における基礎基盤研究の充実を図るため、軽水炉安全対策高度化に係る研究開発やつくば特区に係る$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造技術開発を実施するための試験設備の整備を進めた。本報告書は、照射試験開発棟において平成23年度から平成28年度にかけて、基礎基盤整技術開発のために新たに整備した試験装置等について、装置の概要やその操作方法、並びに照射試験開発棟で安全に炉外試験が実施できるよう基本的な管理要領についてまとめたものである。

論文

Mesoporous alumina as an effective adsorbent for molybdenum (Mo) toward Instant production of radioisotope for medical use

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; 鈴木 祐未*; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 榮 武二*; 高井 公子*; 福光 延吉*; Alothman, Z. A.*; Hossain, M. S. A.*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 90(10), p.1174 - 1179, 2017/10

https://doi.org/10.1246/bcsj.20170184
 被引用回数：44 パーセンタイル：79.84(Chemistry, Multidisciplinary)

放射化法における$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用Mo吸着材として高いMo吸着性能を有する材料が求められている。このため、メソポーラス構造を持つアルミナの開発を進めている。本研究では、メソポーラスアルミナ(MA)を開発し、比表面積や結晶構造の違いによるMo吸着性能の評価を行った。この結果、焼結温度の違いによるMAの気孔径や比表面積の違いを明らかにするとともに、Mo溶液の違いによるMo吸着性能を明らかにした。

報告書

アルミナ吸着剤のMo吸着/溶離に関する予備試験

鈴木 善貴; 石田 卓也*; 鈴木 祐未*; 松倉 実*; 黒崎 文雄*; 西方 香緒里; 三村 均*; 土谷 邦彦

JAEA-Technology 2016-027, 24 Pages, 2016/12

JAEA-Technology-2016-027.pdf:4.15MB

照射試験炉センターでは、(n,$$gamma$$)法による$$^{99}$$Mo製造に関する技術開発を行っている。(n,$$gamma$$)反応による$$^{99}$$Mo製造は簡便な方法であり、核不拡散や廃棄物管理の観点からも有利である。しかしながら、本方法による$$^{99}$$Moの比放射能が低いことから、高い放射能濃度を有する$$^{99m}$$Tc製品の製造が困難である。これまで、高いMo吸着効率を持つ無機高分子ジルコニウム化合物(Polyzirconium Compound: PZC)及び無機高分子チタニウム化合物(Polytitanium Compound: PTC)のようなMo吸着剤の開発が進められている。これらのMo吸着剤のジェネレータへの利用のためには、Mo吸着剤に含まれる構成元素の影響を評価し、$$^{99m}$$Tc製品の品質を保証することが必要である。本報告書において、Mo吸着剤の開発の現状調査を行い、医療用$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに使用されているアルミナに着目し、結晶構造や比表面積のような異なった特性による3種類のアルミナのMo吸着特性/Mo溶離特性を調べた。

論文

Neutron irradiation effect of high-density MoO$$_{3}$$ pellets for Mo-99 production, 3

石田 卓也; 鈴木 善貴; 西方 香緒里; 米川 実; 加藤 佳明; 柴田 晃; 木村 明博; 松井 義典; 土谷 邦彦; 佐野 忠史*; et al.

KURRI Progress Report 2015, P. 64, 2016/08

http://www.rri.kyoto-u.ac.jp/PUB/report/PR/ProgRep2015/PR2015.pdf#page=73

医療診断用アイソトープである$$^{99m}$$Tcの親核種である(n,$$gamma$$)法を用いた$$^{99}$$Moの製造を計画している。2014年にKURで照射した高密度MoO$$_{3}$$ペレットをJMTRホットラボに持ち込み、$$^{99}$$Moから核変換により生成した$$^{99m}$$Tcを溶媒抽出法により抽出した。本研究では、得られた$$^{99m}$$Tcの回収率評価及び品質検査を行い、溶媒抽出法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造工程を実証するとともに、得られた$$^{99m}$$Tc溶液の品質が基準値を満足するものであることを明らかにした。

論文

($$n,gamma$$)法で得られる$$^{99}$$Moからの高濃度$$^{rm 99m}$$Tc溶液の大量製造技術の評価; $$^{rm 99m}$$Tcの代わりに非放射性Reを用いた基礎的検討

棚瀬 正和*; 藤崎 三郎*; 太田 朗生*; 椎名 孝行*; 山林 尚道*; 竹内 宣博*; 土谷 邦彦; 木村 明博; 鈴木 善貴; 石田 卓也; et al.

Radioisotopes, 65(5), p.237 - 245, 2016/05

https://doi.org/10.3769/radioisotopes.65.237

$$^{98}$$Mo($$n,gamma$$)$$^{99}$$Mo反応で生成する$$^{99}$$Moから高放射能濃度の$$^{rm 99m}$$Tc溶液を得る方法として、$$^{99}$$Mo/$$^{rm 99m}$$Tcのアルカリ溶液からの$$^{rm 99m}$$TcのMEKによる溶媒抽出、塩基性アルミナカラムによる精製、酸性アルミナカラムによる吸着、溶離により$$^{99}$$Tc溶液を製品とする方法を提案した。本研究では、その基礎的検討として、$$^{rm 99m}$$Tcの放射能として2.5$$sim$$36.7TBqに相当する量の非放射性Reを代替元素として用い、Reの酸性アルミナカラムへの吸着およびその溶離特性について調べた。その結果、本試験条件のRe量において、短時間の操作時間で高い回収率を示し、JMTRで生成する15TBq規模での高濃度$$^{rm 99m}$$Tcの製造でも、酸性アルミナカラムは十分適用可能であることが明らかになった。

報告書

$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc溶液の品質検査用分析装置の性能試験,1

鈴木 祐未*; 中野 寛子; 鈴木 善貴; 石田 卓也; 柴田 晃; 加藤 佳明; 川又 一夫; 土谷 邦彦

JAEA-Technology 2015-031, 58 Pages, 2015/11

JAEA-Technology-2015-031.pdf:14.57MB

テクネチウム99m($$^{99m}$$Tc)は、核医学分野で一般的に使用される放射性同位元素である。日本原子力研究開発機構では、材料試験炉(Japan Material Testing Reactor: JMTR)を用いた放射化法((n,$$gamma$$)法)によるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)製造に関する開発研究が行われている。一方、2013年10月に「核医学検査薬(テクネチウム製剤)の国産化」として新規プロジェクトがつくば国際戦略総合特区に採択され、JMTRを用いた$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc国産化のための実証試験が計画されている。このため、本プロジェクトの一環として、2014年に新しい設備や分析装置をJMTRホットラボ施設内に整備した。本プロジェクトにおける分析装置整備の一環として、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc溶液及びその溶液から抽出される$$^{99m}$$Tc溶液等の品質検査のために$$gamma$$-TLCアナライザー及びHPLC用放射線検出器が導入された。これらの分析装置は、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの代替核種として$$^{137}$$Cs, $$^{152}$$Euを用いて検出感度, 分解能, 直線性, エネルギー範囲の選択性などの性能確認試験を行った。この結果、これらの分析装置を用いることにより、溶液の品質検査の見通しを得た。本報告書は、それらの性能確認試験結果をまとめたものである。

口頭

Evaluation of $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc production with irradiated MoO $$_{3}$$ pellets

石田 卓也; 椎名 孝行*; 太田 朗生*; 鈴木 善貴; 柴田 晃; 西方 香緒里; 木村 明博; 棚瀬 正和*; 小林 正明*; 佐野 忠史*; et al.

no journal, , 

$$^{99m}$$Tcは放射性医薬品として最も使われる放射性同位元素の一つであり、親核種である$$^{99}$$Moから生成される。(n, $$gamma$$)方法による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc製造技術開発を行っているが、本法で得られる$$^{99}$$Moの比放射能は、核分裂方法((n, f)方法)に比べると低く、抽出された$$^{99m}$$Tc溶液の放射能濃度も低いことが欠点である。本研究では、$$^{99m}$$Tc溶液の高い放射能濃度を得るため、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc分離/抽出/濃縮試験を行った。試験手順として、(1)京都大学原子炉(KUR)で高密度MoO$$_{3}$$ペレットの照射、(2) MEKを用いた溶媒抽出による回収、(3)$$^{99m}$$Tc溶液の精製・濃縮、及び(4)$$^{99m}$$Tc溶液の品質検査を行った。その結果、照射済みMoO$$_{3}$$ペレットを6M-NaOH溶液で溶解し、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc溶液からの$$^{99m}$$Tc回収率は目標値である80$$pm$$5%を達成した。さらに、得られた$$^{99m}$$Tc溶液の放射性核種純度、放射化学的異物等の検査は、基準値を満足した。

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