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論文

Extraction properties of trivalent rare earth ions from nitric acid using a triamide-amine extractant

内野 聖子*; 成田 弘一*; 北 圭介*; 鈴木 英哉*; 松村 達郎; 長縄 弘親*; 坂口 幸一*; 大渡 啓介*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 30(1), p.39 - 46, 2023/00

トリアミドアミン, tris(N,N-di-2-ethylhexyl-ethylamide)amine (DEHTAA)による硝酸水溶液からの3価希土類イオン(RE$$^{3+}$$)の抽出について検討した。抽出メカニズムは、硝酸水溶液からのRE$$^{3+}$$の抽出挙動、原子番号と抽出割合(E%)の関係によって評価した。DEHTAA分子は、硝酸濃度1.0Mと平衡となった有機相においてDEHTAA-HNO$$_{3}$$錯体、硝酸濃度6.0Mと平衡となった有機相においてはDEHTAA(HNO$$_{3}$$)$$_{2}$$錯体を主として形成した。このことにより、軽RE$$^{3+}$$のE%の硝酸濃度依存性は、$$sim$$0.5Mにおいて最小、$$sim$$2M HNO$$_{3}$$において最大となるユニークな特性を示す。RE$$^{3+}$$の分配比のスロープアナリシスの結果は、硝酸濃度1.0Mでは主なRE$$^{3+}$$錯体はRE(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$DEHTAA(DEHTAA HNO$$_{3}$$)であることが示唆された。硝酸濃度1.0Mでは、E%はLa$$^{3+}$$からLu$$^{3+}$$に向かって減少したが、硝酸濃度0.25MではLa$$^{3+}$$からNd$$^{3+}$$に向かって増加、硝酸濃度6.0MではLa$$^{3+}$$からSm$$^{3+}$$に向かって増加した。

論文

Thermally altered subsurface material of asteroid (162173) Ryugu

北里 宏平*; Milliken, R. E.*; 岩田 隆浩*; 安部 正真*; 大竹 真紀子*; 松浦 周二*; 高木 靖彦*; 中村 智樹*; 廣井 孝弘*; 松岡 萌*; et al.

Nature Astronomy (Internet), 5(3), p.246 - 250, 2021/03

 被引用回数:43 パーセンタイル:96.93(Astronomy & Astrophysics)

2019年4月「はやぶさ2」ミッションは、地球に近い炭素質の小惑星(162173)リュウグウの人工衝撃実験を成功させた。これは露出した地下物質を調査し、放射加熱の潜在的な影響をテストする機会を提供した。はやぶさ2の近赤外線分光器(NIRS3)によるリュウグウの地下物質の観測結果を報告する。発掘された材料の反射スペクトルは、表面で観測されたものと比較して、わずかに強くピークがシフトした水酸基(OH)の吸収を示す。これは、宇宙風化や放射加熱が最上部の表面で微妙なスペクトル変化を引き起こしたことを示している。ただし、このOH吸収の強度と形状は、表面と同様に、地下物質が300$$^{circ}$$Cを超える加熱を経験したことを示している。一方、熱物理モデリングでは、軌道長半径が0.344AUに減少しても、推定される掘削深度1mでは放射加熱によって温度が200$$^{circ}$$Cを超えて上昇しないことが示されている。これは、リュウグウ母天体が放射加熱と衝撃加熱のいずれか、もしくは両方により熱変化が発生したという仮説を裏付けている。

論文

X線光電子分光における時空間計測/解析技術の開発; NAP-HARPESから4D-XPSへ

豊田 智史*; 山本 知樹*; 吉村 真史*; 住田 弘祐*; 三根生 晋*; 町田 雅武*; 吉越 章隆; 鈴木 哲*; 横山 和司*; 大橋 雄二*; et al.

Vacuum and Surface Science, 64(2), p.86 - 91, 2021/02

X線光電子分光法における時空間的な測定・解析技術を開発した。はじめに、NAP-HARPES (Near Ambient Pressure Hard X-ray Angle-Resolved Photo Emission Spectroscopy)データにより、ゲート積層膜界面の時分割深さプロファイル法を開発した。この手法を用いて時分割ARPESデータからピークフィッティングとデプスプロファイリングを迅速に行う手法を確立し、4D-XPS解析を実現した。その結果、従来の最大エントロピー法(MEM)とスパースモデリングのジャックナイフ平均法を組み合わせることで、深さ方向プロファイルを高精度に実現できることがわかった。

論文

Zr separation from high-level liquid waste with a novel hydroxyacetoamide type extractant

森田 圭介; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 高橋 優也*; 大森 孝*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.464 - 468, 2019/09

高レベル放射性廃液(HLLW)には種々の長半減期核種が含まれており、地層処分における環境影響を低減させる観点からマイナーアクチノイドと長寿命核分裂生成物(LLFP)を分離し核変換することが望ましい。原子力機構と東芝はHLLWからLLFPであるSe, Zr, Pd及びCsの分離法を開発した。我々は新規ヒドロキシアセトアミド型抽出剤${it N,N}$-ジドデシル-2-ヒドロキシアセトアミド(HAA)を用いたHLLWからのZrの抽出挙動について詳細に検討を行った。HAA抽出系はZrに高い選択性を示し、抽出序列はZr $$>$$ Mo $$>$$ Pd $$>$$ Ag $$approx$$ Sb $$>$$ Sn $$>$$ Lns $$>$$ Feであることを確認した。また、抽出化学種をZr(HAA)$$_{3}$$(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$(HNO$$_{3}$$)$$_{x}$$と同定し、ミキサセトラを用いた連続向流抽出によって模擬HLLWからZrとMoが定量的に抽出可能であることを実証した。

論文

Nuclear structure of $$^{76}$$Ni from the ($$p$$,$$2p$$) reaction

Elekes, Z.*; Kripk$'o$, $'A$*; Sohler, D.*; Sieja, K.*; 緒方 一介*; 吉田 数貴; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Authelet, G.*; 馬場 秀忠*; et al.

Physical Review C, 99(1), p.014312_1 - 014312_7, 2019/01

 被引用回数:10 パーセンタイル:64.15(Physics, Nuclear)

($$p$$,$$2p$$)反応による$$^{76}$$Niの核構造の探索実験を行った。Lenzi, Nowacki, Poves, Sieja相互作用を用いた殻模型計算では実験結果を説明しうる陽子空孔状態が得られており、理論的な断面積計算は実験値とよい一致を与えた。実験で得られたすべての状態を理論的に一意に決定することはできなかったが、過去の実験結果と同様にNi同位体でのZ = 28の大きなshell gapを示す結果が得られた。

論文

Reduction and resource recycling of high-level radioactive wastes through nuclear transmutation; Isolation techniques of Pd, Zr, Se and Cs in simulated high level radioactive waste using solvent extraction

佐々木 祐二; 森田 圭介; 伊藤 圭祐; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 大森 孝*; 浅野 和仁*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09

高レベル廃液中のPd, Zr, Se, Csは長半減期核種のPd-107, Zr-93, Se-79, Cs-135を有している。高レベル廃液から除去し、核変換により処分することで、環境負荷低減に役立てることができる。これら元素について、PdはMIDOA, NTAアミド、Csはクラウンエーテル、ZrはTODGA, HDEHP, Seはフェニレンジアミンで抽出可能である。それぞれ元素の回収条件について検討した成果について述べる。

論文

A Chemiluminescence sensor with signal amplification based on a self-immolative reaction for the detection of fluoride ion at low concentrations

久松 秀悟; 鈴木 伸一; 幸本 重男*; 岸川 圭希*; 山本 雄介*; 元川 竜平; 矢板 毅

Tetrahedron, 73(27-28), p.3993 - 3998, 2017/07

 被引用回数:15 パーセンタイル:57.79(Chemistry, Organic)

A sensory system incorporated with an amplification function was developed for detection of trace-level fluoride ions. This sensory system comprises two steps, namely, amplification, and chemiluminescence. These steps were linked with chemical reactions and were induced continuously. The process from amplification to chemiluminescence was accomplished in the system by using fluoride ions. The amplification was based on a self-immolative system, which permitted the detection of emissions even at low fluoride ion concentration for system in which chemiluminescence cannot be induced in the absence of fluoride ions. An optical ratio of the chemiluminescent compound and the amplifier was calculated for achieving efficient amplification.

論文

Extraction and separation of Se, Zr, Pd, and Cs including long-lived radionuclides

佐々木 祐二; 森田 圭介; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 伊藤 圭祐; 高橋 優也*; 金子 昌章*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 24(2), p.113 - 122, 2017/06

硝酸溶液からオクタノールまたはドデカン溶媒へのSe, Zr, Pd, Csの溶媒抽出を行った。これら元素は長半減期の核種を含み、高レベル廃液の処理にとってこれら元素の簡便な分離方法の開発が不可欠である。Seはフェニレンジアミン、ZrはHDEHP又はTODGA、PdはMIDOA又はNTAアミドで抽出可能である。CsはDtBuDB18C6を用いて、抽出溶媒を水相の10倍を用いることで90%回収を達成できることを確認した。

論文

隆起・侵食による地質・地表環境の長期的変動を考慮した地層処分の安全評価手法の開発

若杉 圭一郎; 山口 正秋; 小尾 繁*; 長尾 郁弥; 加藤 智子; 鈴木 祐二*; 江橋 健; 梅木 博之*; 新堀 雄一*

日本原子力学会和文論文誌, 16(1), p.15 - 33, 2017/03

本研究では、我が国の幅広い地域で確認されており、かつサイト選定で影響を回避することが困難な隆起・侵食に着目し、これが高レベル放射性廃棄物地層処分に与える影響を定量的に把握するための安全評価手法を開発した。従来は、隆起速度と侵食速度が等しいとの仮定の下、処分場が一定の速度で地表に接近するという簡易な評価が行われていたが、本研究では、我が国で多く確認されている隆起速度と侵食速度が異なるケースを取り扱うことが可能なモデルを開発し、隆起・侵食に伴う起伏や処分場深度の時間変化、廃棄体ごとの風化帯/地表に到達する時間などを、地形発達モデルに基づき評価した。さらに、このモデルを用いて隆起・侵食を考慮した安全評価を試行した結果、我が国の最頻値の隆起速度(0.3mm/y)を想定したケースの総線量の最大値は、国際機関で示されている放射線防護基準のめやす値(300$$mu$$Sv/y)を下回った。さらに、既往のモデルによる評価との比較により、地表の起伏に起因して廃棄体が風化帯へ分散して侵入する効果を定量的に把握した。以上のことから、本評価手法を用いることにより、隆起・侵食を現象に即して取り扱うことが可能になったとともに、既往の評価の安全裕度を定量的に把握することが可能となった。

論文

Separation of Ru(III), Rh(III) and Pd(II) from nitric acid solutions using ion-exchange resins bearing carboxylic betaine

鈴木 智也; 森田 圭介; 佐々木 祐二; 松村 達郎

Separation Science and Technology, 51(17), p.2815 - 2822, 2016/09

 被引用回数:7 パーセンタイル:23.23(Chemistry, Multidisciplinary)

カラボキシルベタイン型イオン交換樹脂のRu(III), Rh(III), Pd(II)に関する吸着挙動について検討し、白金族元素の分離に適した条件を明らかにした。この条件に基き、クロマトグラフィーによる分離試験を行った。その結果、硝酸溶液中の白金族元素すべてを吸着し、その後、80%の白金族元素の溶離が確認された。溶離に関するさらなる改善は必要であるが、本成果より、AMP03が高レベル廃液からの白金族元素分離に資する性能を有することが明らかになった。

論文

Recovery of Rhodium(III) from nitric acid solutions using adsorbent functionalized with ${it N,N,N}$-trimethylglycine

鈴木 智也; 森田 圭介; 佐々木 祐二; 松村 達郎

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 89(5), p.608 - 616, 2016/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:16.1(Chemistry, Multidisciplinary)

これまでの研究から、${it N,N,N}$-トリメチルグリシンを官能基とするイオン交換樹脂(AMP03)を用いることで硝酸水溶液中のRhを吸着回収できることがわかっている。本研究では、高レベル廃液からのRh(III)分離法を確立するために、AMP03のRh(III)に関する吸着挙動を検討し、Rh(III)の効率的な吸着条件及びその吸着メカニズムについて検討を行った。その結果、AMP03は、低濃度のH$$^{+}$$及び高濃度のNO$$_{3}$$$$^{-}$$を含む溶液からRh(III)を効率的に吸着可能であることがわかった。さらに、イオン交換平衡に基く吸着データの解析から、Rhは、2つの${it N,N,N}$-トリメチルグリシン基、3つのNO$$_{3}$$$$^{-}$$を伴い吸着されることが明らかになった。

論文

Silver extraction by $$N,N,N',N'$$-tetraoctyl-thiodiglycolamide

佐々木 祐二; 鈴木 智也; 森田 圭介; 吉塚 和治*

Hydrometallurgy, 159, p.107 - 109, 2016/01

 被引用回数:5 パーセンタイル:27.46(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

新しいソフト配位原子を含む三座配位系の抽出剤を開発し、試験した。テトラオクチルチオジグリコールアミド(S-DGA)抽出剤はテトラオクチルジグリコールアミドの酸素原子をイオウに置き換えた化合物である。S-DGAは酸溶液中の銀をドデカン溶媒に比較的高い分配比で抽出可能である。そこで我々はS-DGAを用いて硝酸, 硫酸, 過塩素酸中の銀の抽出挙動を調べ、結果を示した。

論文

アクチノイドと核分裂生成物の一括抽出および逆抽出による相互分離を基礎とする単サイクルプロセスの検討

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 白数 訓子; 森田 圭介; 鈴木 智也

日本原子力学会和文論文誌, 14(3), p.202 - 212, 2015/09

新しい分離概念である「単サイクルプロセス」を開発中である。これは、分離対象のアクチノイドや核分裂生成元素を一括で抽出し、逆抽出によって相互分離を行うものである。ハードな金属やソフト性金属、オキソアニオンを同時に抽出する必要があり、ソフトドナーを持つ強力な抽出剤の利用が求められる。NTAアミドはこれを可能とする一つの抽出剤である。一括抽出した後の逆抽出による相互分離であるが、Pd, Ruは、チオ尿素, システイン, ジエチレントリアミン, トリスアミノエチルアミンなど、Moは、MIDEA, NTAアミド(C2), イミノジメチルリン酸など、Re(Tcの代用)は高いpH条件での水相を用いることで逆抽出可能であることが分かった。

論文

IFMIF/EVEDA RFQライナック用RFカプラーの耐電力試験

前原 直; 助川 圭一*; 只野 秀哉*; 春日井 敦; 鈴木 寛光; 阿部 和彦*; 奥 隆司*; 杉本 昌義

Proceedings of 12th Annual Meeting of Particle Accelerator Society of Japan (インターネット), p.1140 - 1142, 2015/09

国際核融合中性子照射施設(IFMIF)加速器系の工学設計工学実証活動((EVEDA)では、重陽子イオンビーム125mAを9MeVまで定常運転で加速するためにInjector(100kV-140mA)、運転周波数175MHzを採用したRFQライナック(0.1-5.0MeV-130mA)と超伝導RFライナック(5.0MeV-9MeV-125mA)の開発を進めている。RFQライナックでは8つのRFインプットカプラーを用いて1.4MWレベルのRF電力入射が要求されている。このために6 1/8インチ同軸導波管をベースにループアンテナを採用した定常化RFカプラーの設計を行った。この設計ではループアンテナ内部、内部導体及び高周波窓に冷却チャンネルを設けて常水圧にて数kWレベルの熱除去を施した。試作したRFカプラーの耐電力試験ではHigh-Q load circuitを用いて定在波による耐電力試験を行い、等価的なRFパワー200kW-14秒のCW運転を実証した。この200kW-CW運転のためにはパルス幅1msec Duty 1/2において5日間のRFエージングよる脱ガスを行いカプラーの高周波窓やRFコンタクト部からのガス放出に問題無いことを実証した。本講演では、試作したRFインプットカプラーのHigh-Q load circuitを用いた耐電力試験について発表する。

論文

Concept for the single cycle process based on mutual separation by reverse extraction of actinides and fission products

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 白数 訓子; 森田 圭介; 鈴木 智也

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1653 - 1656, 2015/09

高レベル廃液の新しい分離プロセス概念が検討された。このプロセスはアクチノイドと核分裂生成元素を一括で抽出し、逆抽出で相互分離する方法である。単独の抽出剤と幾つかの逆抽出剤が必要となり、白金族元素,アクチノイド,酸素酸の陰イオンを同時に抽出する抽出剤が望まれる。NTAアミドは有望な抽出剤の一つである。次に逆抽出剤の検討が必要であり、水溶性のハードドナー,ソフトドナーによる効果を調査中であり、結果を報告する。

論文

A Study on adsorption properties of ion-exchange resins bearing ${it N,N,N}$-trimethylglycine to Ru(III), Rh(III) and Pd(II) for developing separation techniques from high-level liquid waste

鈴木 智也; 嶋崎 翔馬*; 森田 圭介; 佐々木 祐二; 小澤 正基*; 松村 達郎

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1539 - 1543, 2015/09

${it N,N,N}$-trimethylglycineを官能基とするイオン交換樹脂(AMP03)の硝酸水溶液中のRu, Rh, Pdに関する吸着挙動を明らかにするために、吸着試験を行った。その結果、AMP03はPd(II)に関して高い吸着能を有することが明らかになった。一方、RuやRhに関しても低硝酸濃度での吸着が見られた。さらに、Ru(III), Rh(III), Pd(II)に関するAMP03の吸着能の制御が可能か、水相にtriethylamine, thiourea、またはbetaine anhydrousを加えることで検討した。結果として、本研究におけるtriethylamineの添加条件では、Ru(III)及びRh(III)に関するAMP03の吸着能の大幅な向上が確認された。Pd(II)に関しては、ほとんど変化がなかった。一方、thiourea及びbetaine anhydrousについては、Pd(II)に関する吸着能の大きな低下が確認された。Ru(III)及びRh(III)の吸着能についての変化も確認されたが比較的に、わずかなものであった。これらの結果は、AMP03及び各配位子の利用によって、AMP03へのRu, Rh, Pdの効率的な吸脱着が可能であると示唆している。

論文

Time domain response analysis for assembly by integrating components

中島 憲宏; 西田 明美; 川上 義明; 鈴木 喜雄; 松川 圭輔*; 大嶋 昌巳*; 井土 久雄*

Transactions of the 23rd International Conference on Structural Mechanics in Reactor Technology (SMiRT-23) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2015/08

システム計算科学センターではFIESTAと呼ぶ組立構造解析コードをベースとした仮想振動台の研究開発を展開している。本報では、千代田化工建設と協力し、石油プラントのストラクチャーの仮想振動台実験を実施した結果について報告する。仮想振動台実験を用いた数値実験では、石油プラントのストラクチャーを詳細に部品毎にモデル化し、部品毎に作成された有限要素分割モデルを統合して、組宛て構造解析コードを用いて、動的解析を実施した。時刻歴応答解析では、オンサイト波等4波を用いて京コンピュータで計算した。いずれの計算でも俯瞰的には従来の解析技法による結果が保守的であることを確認でき、詳細な部位の計算では仔細な構造挙動の分析が可能となった。

報告書

焼却灰のセメント固化試験手引書

中山 卓也; 川戸 喜実; 大杉 武史; 嶋崎 竹二郎; 花田 圭司; 鈴木 眞司; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘

JAEA-Technology 2014-046, 56 Pages, 2015/03

JAEA-Technology-2014-046.pdf:7.61MB

日本原子力研究開発機構では、保有する原子力施設等の研究開発活動で発生した放射性の可燃性及び難燃性廃棄物を、減容のため焼却処理をしている。焼却処理により発生した焼却灰はセメント固化して処分する計画としている。焼却灰は各拠点で発生するが、焼却炉型や廃棄物により特徴が異なるため、セメントの固化条件を設定するための基礎試験を拠点毎に行い、データを取得する必要がある。また、セメント固化試験においては、共通に評価すべき項目があるため、統一した手順で試験を進めていくことが重要である。本手引書は、セメント固化処理設備の設計に向けた基礎的なデータ取得を計画する際に、試験方法や条件設定の参考として利用するために作成した。焼却灰のセメント固化試験において評価すべき項目として、法規制において廃棄体に求められる要件について整理し、一軸圧縮強度や流動性などの技術的な7つの評価項目を抽出した。試験を計画する際に必要となる焼却灰, セメント, 水, 混和材料の選定方法の項目、試験固化体の作製手順の項目及び膨張、一軸圧縮強度、溶出量等の評価の方法の項目については、これまでの知見から注意すべき点を記載した。同時に、固化条件の最適化に向けた試験フロー及び調整の指針についてまとめた。最後に、各拠点でセメント固化試験に着手する際の助けとなるよう、目標とする固化条件を満足する固化可能な範囲の目安及び固化技術開発の課題について取りまとめたものである。

報告書

概要調査段階における設計・性能評価手法の高度化,3; NUMO-JAEA共同研究報告書(2013年度)(共同研究)

柴田 雅博; 澤田 淳; 舘 幸男; 牧野 仁史; 若杉 圭一郎; 三ツ井 誠一郎; 北村 暁; 吉川 英樹; 小田 治恵; 石寺 孝充; et al.

JAEA-Research 2014-030, 457 Pages, 2015/03

JAEA-Research-2014-030.pdf:199.23MB

原子力機構(JAEA)がこれまで蓄積してきた技術やノウハウを、原子力発電環境整備機構(NUMO)が今後行う精密調査地区の選定等の処分事業に適用できるよう、実施主体の視点に沿って実用化を図っていくための具体的な考え方と進め方を策定すること等を目的として、2011年度よりJAEAとNUMOは以下の3つのテーマについて共同研究を進めている。(1)水理の観点からみた母岩の適性を評価する方法に関する検討: 水理地質構造モデル構築手法の事例調査に基づいて、得られた知見を評価ツリーとして整理し、モデルの不確実性やそれらの評価項目への影響等についての検討を行った。(2)シナリオの構築方法に関する検討: 状態設定手順を実務的な観点から、さらに見直すとともに、セメント影響とガラス溶解挙動について、知見の体系的な整理と不確実性の影響について解析的検討を行った。(3)核種移行パラメータの設定方法に関する検討: 母岩の分配係数を対象に、国内外の事例調査をもとに複数の設定手法を整理し、堆積岩及び花崗岩への適用を通じ妥当性や課題を確認した。溶解度について、溶解度制限固相の決定を含む設定手法を検討し、主要核種への適用を通じ妥当性や課題を確認した。

論文

Internal stress distribution for generating closure domains in laser-irradiated Fe-3%Si(110) steels

岩田 圭司*; 今福 宗行*; 鈴木 環輝*; 菖蒲 敬久; 折原 秀人*; 酒井 祐介*; 秋田 貢一; 大谷 眞一*; 石山 和志*

Journal of Applied Physics, 117(17), p.17A910_1 - 17A910_4, 2015/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:27.03(Physics, Applied)

レーザーを照射した鉄3%シリコン鋼に還流磁区を生じさせる内部応力分布を、高エネルギー放射光X線解析および変分原理に基づく磁区理論によって検討した。測定された試験片内の三軸応力は圧縮で、圧延方向の応力がほかの方向の応力よりも支配的であった。還流磁区に関する磁気エネルギーの変分原理に基づく計算により、測定された三軸応力が、還流磁区が無い場合の主磁区よりも、磁区をより安定させていることが分かった。実験および計算結果から、レーザー誘起内部応力が還流磁区を発生させていることを示した。

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