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富田 涼平; 富田 純平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
放射化学, (48), p.1 - 15, 2023/09
二次イオン質量分析法は酸素などのイオンビームを試料に照射することで試料の構成元素から放出されたイオンを質量分析する手法である。この手法は僅かなイオンであっても高感度の計測が可能であり、極微量の元素の同位体比分析に広く用いられる。我々は高分解能を有する二次イオン質量分析装置を用いて、ウランを主とした核物質を含む微小粒子の同位体組成分析技術を開発するとともに、IAEAが原子力施設等の立ち入り査察で採取した試料に含まれるウラン粒子の同位体組成を日本のIAEAネットワーク分析所として分析し、その結果を報告している。本稿では、二次イオン質量分析法の解説と従来型の二次イオン質量分析装置から始まり、現在、主流となっている大型二次イオン質量分析装置が開発されるまでの二次イオン質量分析法を使用した保障措置環境試料中のウラン粒子に対する分析技術の発展について、我々が行った分析技術開発の成果を中心に述べる。
高木 寛貴*; 高木 里奈*; 見波 将*; 野本 拓也*; 大石 一城*; 鈴木 通人*; 柳 有起*; 平山 元昭*; Khanh, N.*; 軽部 皓介*; et al.
Nature Physics, 19(7), p.961 - 968, 2023/07
被引用回数：8 パーセンタイル：96.03(Physics, Multidisciplinary)In ferromagnets, electric current generally induces a transverse Hall voltage in proportion to the internal magnetization. This effect is frequently used for electrical readout of the spin up and down states. While these properties are usually not expected in antiferromagnets, recent theoretical studies predicted that non-coplanar antiferromagnetic order with finite scalar spin chirality - meaning a solid angle spanned by neighboring spins - can induce a large spontaneous Hall effect even without net magnetization or external magnetic field. This phenomenon, the spontaneous topological Hall effect, can potentially be used for the efficient electrical readout of the antiferromagnetic states, but it has not been experimentally verified due to a lack of appropriate materials hosting such magnetism. Here, we report the discovery of all-in-all-out type non-coplanar antiferromagnetic order in triangular lattice compounds CoTa
S
and CoNbS. These compounds are reported to host unconventionally large spontaneous Hall effect despite their vanishingly small net magnetization, and our analysis reveals that it can be explained in terms of the topological Hall effect that originates from the fictitious magnetic field associated with scalar spin chirality. These results indicate that the scalar spin chirality mechanism offers a promising route to the realisation of giant spontaneous Hall response even in compensated antiferromagnets, and highlight intercalated van der Waals magnets as a promising quasi-two-dimensional material platform to enable various nontrivial ways of electrical reading and possible writing of non-coplanar antiferromagnetic domains.
宮本 ユタカ; 鈴木 大輔; 富田 涼平; 富田 純平; 安田 健一郎
Isotope News, (786), p.22 - 25, 2023/04
IAEAが核不拡散条約に基づき、IAEAに未申告の原子力活動を探知するための技術としてIAEAが実施している「保障措置環境試料」の分析について、技術的な側面から概要を述べるとともに、国際協力の一環として日本のIAEAネットワーク分析所として活動している原子力機構の分析技術について解説する。特に微小核物質粒子の検知および核物質の同位体組成分析技術に焦点を当てて解説する。
大石 一城*; 五十嵐 大輔*; 多々良 涼一*; 河村 幸彦*; 廣井 孝介; 鈴木 淳市*; 梅垣 いづみ*; 西村 昇一郎*; 幸田 章宏*; 駒場 慎一*; et al.
Journal of Physics; Conference Series, 2462, p.012048_1 - 012048_5, 2023/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.2(Physics, Applied)Hard carbon is the most common anode material for Na-ion battery. The structure of the hard carbon and the dynamics of Na-ion in hard carbon were studied with small- and wide- angle neutron scattering and muon spin relaxation technique. The neutron scattering revealed the increase of interlayer distance between graphenes and decrease of the size of nanopores with increasing sodium intercalation in hard carbon. The muon spin relaxation revealed that a systematic increase in the field fluctuation rate with increasing temperature evidenced a thermally activated sodium diffusion. Assuming the two-dimensional diffusion of Na-ion in the graphene layers, the self-diffusion coefficient of Na-ion was estimated to be 2.6
10
cm
/s at 310 K, with a thermal activation energy of 39(7) meV.
富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2022-2, p.108 - 113, 2022/11
ウラン粒子に対するSIMS分析では最初に粒子自動測定(APM)を行う。APMを行うことで試料台上に存在するウラン粒子の個数とその位置や、どの程度の濃縮度であるかを知ることができる。APMは測定範囲350
m四方に酸素イオンビームを短時間照射する同位体比測定を座標を移動しながら繰り返すことで試料台全体の様子を網羅していくが、その精度や確度は試料の状態の影響を大きく受ける。そこで、試料の前処理で行っている加熱処理の温度がウラン二次イオンの発生効率やウラン水素化物の生成量、粒子の結晶性等に与える影響を調べ、APMに適した条件を求めた。得られた実験結果を元に試料の状態に応じた粒子分析スキームを作成した。実験により800
Cの加熱処理は350Cと比較してウラン二次イオンの検出量が33%まで低下し、ウラン水素化物の生成も4倍となる結果が得られた。ラマン分光分析によって800Cの加熱は結晶性の向上に繋がることがわかったが、二次イオンの発生効率を低下させるような変質が引き起こす悪影響の方が顕著であり、今回の実験では350Cによる加熱が適した加熱条件であるとわかった。
富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2022-2, p.154 - 158, 2022/11
保障措置環境試料に含まれるウラン粒子中の存在度の低いウラン同位体(
U及び
)を精密に測定することは、施設の原子力活動を検認するうえで重要である。本研究では、これら存在度の低いウラン同位体の測定技術を開発するために使用するウラン模擬粒子の作成方法を検討した。ウランの代用としたルテチウム溶液を粒子母体である多孔質シリカビーズを効果的に含浸させる方法を検討した。走査型電子顕微鏡で粒子の含浸状態を観察した結果、シリカビーズと溶液をPFA棒で混合するよりも時間をかけて静かに含浸させる方法が含浸粒子を効果的に作成できることが分かった。
熊田 高之; 三浦 大輔*; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 鈴木 淳市*; 奥 隆之; 鳥飼 直也*; 新関 智丈*
Journal of Applied Crystallography, 55(5), p.1147 - 1153, 2022/10
被引用回数：1 パーセンタイル：29.53(Chemistry, Multidisciplinary)スピンコントラスト変調中性子反射率法は一つの試料一つのビームラインから複数の反射率曲線が得られる手法である。我々はその特徴を生かしてメチル化ポリシラザンから作られた多孔質シリカ界面においてアクリルウレタン樹脂は多孔質体内に入り込まないことを見出した。
Cs concentrations in coastal sediments off Fukushima鈴木 翔太郎*; 天野 洋典*; 榎本 昌宏*; 松本 陽*; 守岡 良晃*; 佐久間 一幸; 鶴田 忠彦; 帰山 秀樹*; 三浦 輝*; 津旨 大輔*; et al.
Science of the Total Environment, 831, p.154670_1 - 154670_15, 2022/07
被引用回数：2 パーセンタイル：29.93(Environmental Sciences)The monthly monitoring data (total 3647 samples) between May. 2011 and Mar. 2020 were analyzed to describe temporal variability of Cs concentration in coastal sediments off Fukushima. Cs concentration of sediment had decreasing trend, but non-linear model fitting suggested that this decreasing trend showed slower. Additionally, Cs concentration were up to 4.08 times greater in shallow sampling sites (7, 10, 20 m depth) following heavy rainfall events (before five months vs. after five months), such as typhoons. These were consistent with increasing particulate Cs (P-Cs) fluxes from river and increasing dissolved Cs (D-Cs) concentration in seawater. Finally, the numerical experiment was conducted and revealed that riverine Cs input could preserve Cs concentration in coastal sediment. These results indicate that riverine Cs input via heavy rainfall events is one of the main factors for preserving Cs concentration in coastal sediment off Fukushima.
富田 涼平; 富田 純平; 蓬田 匠; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 江坂 文孝; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2021-2, p.146 - 150, 2021/12
大型二次イオン質量分析装置(LG-SIMS)を使用したウラン粒子のスクリーニング測定(APM)は広い測定領域に複数の粒子を収め、測定範囲内に存在する個々の粒子の座標と同位体組成の情報を得る連続測定である。特に高濃縮の粒子を含むAPMではウラン粒子表面の水素化物生成比が高い場合にU$測定値$=
U
H+U$真値$となる影響を受けてUの存在率が見かけ上高くなる。APMでは個々の粒子から得られる二次イオンが少ないため正確な水素化物補正ができず、この影響でウラン全体に対するUの存在率が見かけ上低下する問題が起きる。そこでAPMの測定前に一定時間だけイオンビームを照射することでウラン粒子表面の水素化物生成比の低減を試みた。また、粒子表面を十分にスパッタしやすいマニピュレーション-APM(APM-mani)についても実験を行い、水素化物を効果的に低減できるスクリーニング条件を検討した。
三浦 大輔*; 熊田 高之; 関根 由莉奈; 元川 竜平; 中川 洋; 大場 洋次郎; 大原 高志; 高田 慎一; 廣井 孝介; 森川 利明*; et al.
Journal of Applied Crystallography, 54(2), p.454 - 460, 2021/04
被引用回数：1 パーセンタイル：17.63(Chemistry, Multidisciplinary)山形大学が原子核物理実験用に開発した結晶試料の核スピン偏極技術を、スピンコントラスト偏極中性子回折測定法に展開し、水素核偏極化されたグルタミン酸を用いて粉末結晶試料中の水素の配向および凝集・分散などの構造情報を抽出できることを実証した。
鈴木 大輔; 富田 涼平; 富田 純平; 江坂 文孝; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 328(1), p.103 - 111, 2021/04
被引用回数：3 パーセンタイル：45.99(Chemistry, Analytical)保障措置のためのウラン粒子の精製年代分析技術を開発した。ウランの精製年代は、粒子中のウランとトリウムを化学分離したのち、シングルコレクタ型誘導結合プラズマ質量分析計を用いて
Th/
U原子個数比を測定することにより得た。粒子中のTh及びUの原子個数の定量は、既知量のU濃縮同位体標準物質及びその標準物質にUの娘核種として含まれる
Thをスパイクとして用いて行った。精製年代既知(精製からの経過年: 61年)の二種類の同位体標準物NBL U-850及びU-100のウラン粒子を用いて分析を行ったところ、得られた推定精製年代はそれらの標準物質の参照精製年代と良く一致した結果であった。さらに、単一のU-850ウラン粒子を用いて分析を行った結果、推定精製年代は参照精製年代から-28年
2年のずれの範囲内で得ることができた。
長江 大輔*; 阿部 康志*; 岡田 俊祐*; 大甕 舜一朗*; 若山 清志*; 細井 駿*; 鈴木 伸司*; 森口 哲朗*; 天野 将道*; 上岡 大起*; et al.
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 986, p.164713_1 - 164713_7, 2021/01
被引用回数：5 パーセンタイル：65.59(Instruments & Instrumentation)An electrostatic time-of-flight detector named E-MCP has been developed for quick diagnostics of circulating beam and timing measurement in mass spectrometry at the Rare-RI Ring in RIKEN. The E-MCP detector consists of a conversion foil, potential grids, and a microchannel plate. Secondary electrons are released from the surface of the foil when a heavy ion hits it. The electrons are accelerated and deflected by 90 toward the microchannel plate by electrostatic potentials. A thin carbon foil and a thin aluminum-coated mylar foil were used as conversion foils. We obtained time resolutions of 69(1) ps and 43(1) ps (standard deviation) for a 
Kr beam at an energy of 170 MeV/u when using the carbon and the aluminum-coated mylar foils, respectively. A detection efficiency of approximately 90% was obtained for both foils. The E-MCP detector equipped with the carbon foil was installed inside the Rare-RI Ring to confirm particle circulation within a demonstration experiment on mass measurements of nuclei around 
Ge produced by in-flight fission of uranium beam at the RI Beam Factory in RIKEN. Periodic time signals from circulating ions were clearly observed. Revolution times for Ge, 
Ga, and 
Zn were obtained. The results confirmed successful circulation of the short-lived nuclei inside the Rare-RI Ring.
熊田 高之; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 佐原 雅恵*; 鈴木 淳市*; 三浦 大輔*; 鳥飼 直也*
J-PARC 20-02; J-PARC MLF Annual Report 2019, p.38 - 40, 2021/00
Neutron reflectivity (NR) is used to determine the nanostructure of surfaces and interfaces of thin film samples. NR has an ad-vantage over X-ray reflectivity for measuring deeply-buried interface of materials. However, it is difficult to determine the structure of complex multiple surface and interfaces of the thin film from a single reflectivity curve. To overcome the problem, we developed a new technique called spin-contrast-variation neutron reflectometry (SCV-NR), which utilizes the property that coherent polarized-neutron scattering length of a proton remarkably varies as a function of the proton polarization, PH, against the neutron polarization direction. As PH increases, the scattering length density (SLD) of each layer proportionally increases with the number density of protons, resulting in the variation of NR curves. The structure of multiple surface and interfaces of a thin film can be determined from the multiple curves.
熊田 高之; 三浦 大輔*; 阿久津 和宏*; 鈴木 淳市*; 鳥飼 直也*
波紋, 30(4), p.207 - 211, 2020/11
スピンコントラスト変調中性子小角散乱法が複合材料における散乱を成分ごとに切り分けてそれぞれの構造を決定したように、スピンコントラスト中性子反射率法では薄膜試料における反射を面ごとに識別してそれぞれの構造を決定できることが示された。
F from 
O
?Tang, T. L.*; 上坂 友洋*; 川瀬 頌一郎; Beaumel, D.*; 堂園 昌伯*; 藤井 俊彦*; 福田 直樹*; 福永 拓*; Galindo-Uribarri, A.*; Hwang, S. H.*; et al.
Physical Review Letters, 124(21), p.212502_1 - 212502_6, 2020/05
被引用回数：14 パーセンタイル：74.18(Physics, Multidisciplinary)中性子過剰核Fの構造が(
)反応で調査した。
軌道の分光学的因子は1.0
0.3と大きいが、一方で残留核であるOが基底状態である割合は約35%,励起状態は約0.65%であることが明らかになった。この結果は、Fのコア核Oは基底状態とは大きく異なり、Oの
軌道に陽子がひとつ加わることでOとFの中性子軌道が相当に変化していると推測される。これは酸素同位体ドリップライン異常のメカニズムである可能性がある。
F and comparison of the structure among perovskite-type oxyfluorides勝又 哲裕*; 鈴木 涼*; 佐藤 直人*; 鈴木 俊平*; 中島 護*; 稲熊 宜之*; 森 大輔*; 相見 晃久*; 米田 安宏
Journal of Solid State Chemistry, 279, p.120919_1 - 120919_8, 2019/11
被引用回数：8 パーセンタイル：47.78(Chemistry, Inorganic & Nuclear)A new perovskite-type fluoride, BaInO
F was synthesized and compared with other perovskite-type oxyfluorides. The atomic size of anions influences on the local structure and the average structure obtained from the refinement of the diffraction pattern is the cubic for most perovskite-type oxyfluorides.
加治 芳行; 根本 義之; 永武 拓; 吉田 啓之; 東條 匡志*; 後藤 大輔*; 西村 聡*; 鈴木 洋明*; 大和 正明*; 渡辺 聡*
Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05
本研究では、使用済燃料プール(SFP)の事故時における燃料被覆管の酸化モデル及びSFPに設置されたスプレイの冷却性能を評価するための数値シミュレーション手法を開発した。これらをMAAPやSAMPSONのようなシビアアクシデント(SA)解析コードに組み込み、SFPの事故時解析を実施した。数値流体力学コードを用いた解析を実施し、SA解析コードの結果と比較することにより、SFP事故の詳細を検討した。さらに、3次元臨界解析手法を開発し、SFPにおける使用済燃料のより安全な燃料配置について検討した。
Zr determination with isotope dilution ICP-MS浅井 志保; 半澤 有希子; 今田 未来; 鈴木 大輔; 間柄 正明; 木村 貴海; 石原 量*; 斎藤 恭一*; 山田 伸介*; 廣田 英幸*
Talanta, 185, p.98 - 105, 2018/08
被引用回数：8 パーセンタイル：31.98(Chemistry, Analytical)放射性廃棄物処分場における長寿命核分裂生成物(LLFP)の被ばくリスクを評価するためには、LLFPの分析が不可欠である。本研究では、マイクロ陰イオン交換カートリッジ(TEDAカートリッジ)を用い使用済燃料溶解液からZrを分離してLLFPの一つであるZrの存在量をICP-MSで定量した。TEDAカートリッジは、同等の分離に必要な従来分離材料(陰イオン交換樹脂)の1/10以下の体積(0.08cm
)であっても優れたZr分離性能を維持し、使用済燃料中のほぼ全ての共存元素を迅速に除去できることを確認した。また、従来材料の約10倍の流速で処理が可能であるため、1.2分で分離が完了した。得られたZr定量値は、実測値による検証実績がなかった燃焼計算コードORIGEN2の正しさを実証する結果となり、ORIGEN2の信頼性も確認できた。
伊能 康平*; Hernsdorf, A. W.*; 今野 祐多*; 幸塚 麻里子*; 柳川 克則*; 加藤 信吾*; 砂村 道成*; 広田 秋成*; 東郷 洋子*; 伊藤 一誠*; et al.
ISME Journal, 12(1), p.31 - 47, 2018/01
被引用回数：49 パーセンタイル：91.33(Ecology)岐阜県瑞浪市の超深地層研究所において、深度300メートルの地下水を地下坑道から採取し、地下微生物の生態系を調査した。その結果、花崗岩深部でマグマ由来のメタンに依存した微生物生態系が存在することを明らかにした。
宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 鈴木 大輔; 江坂 文孝; 間柄 正明
KEK Proceedings 2017-6, p.292 - 298, 2017/11
IAEA環境試料に含まれるフェムトグラムからピコグラムの極微量プルトニウムの量および同位体比をICP-MSで正確に測定するために取り組んでいる最新の分析技術や、GUMに準拠した考え方を取り入れた測定値の不確かさ評価について述べるとともに、サブフェムトグラムのAm定量の可能性についても触れた。
