Behavior of radiocesium in sediments in Fukushima coastal waters; Verification of desorption potential through pore water

乙坂 重嘉*; 神林 翔太*; 福田 美保*; 鶴田 忠彦; 御園生 敏治; 鈴木 崇史; 青野 辰雄*

Environmental Science & Technology, 54(21), p.13778 - 13785, 2020/11

https://doi.org/10.1021/acs.est.0c05450

2015年から2018年にかけて、福島周辺の沿岸域から採取した海水,海底堆積物,間隙水中のCs濃度を調査し、福島第一原子力発電所事故によって海底に沈着した放射性セシウムの海水中への放出の効果を評価した。間隙水中のCs濃度は33から1934mBq Lで、海底直上水(海底から約30cmまでの間の海水)の10から40倍であった。多くの観測点で、海底直上水と間隙水との間にはCs濃度に正の相関がみられた。間隙水と堆積物間の見かけの分配係数は、0.9-1410 L kgであり、採取年による差は見られなかった。これらの結果は、間隙水と堆積物間でのCsの平衡が比較的短期間で成立された後、間隙水中のCsが海底上に徐々に拡散することが示唆された。これらの観測結果に基づく海底付近でのCsの収支計算から、堆積物中のCsの約6%が一年間に脱離・拡散すると推定された。

Vertical distributions of Iodine-129 and iodide in the Chukchi Sea and Bering Sea

三輪 一爾; 小畑 元*; 鈴木 崇史

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(5), p.537 - 545, 2020/05

https://doi.org/10.1080/00223131.2019.1699189

本研究では、チャクチ海, ベーリング海において人為起源の放射性核種であるIodine-129(I)の鉛直分布の観測を実施した。現在、Iの主なソースはヨーロッパの核燃料再処理施設である。2013年6月から8月の観測結果よりチャクチ海, ベーリング海におけるI濃度はフォールアウトレベルであった。ヨーロッパの核燃料再処理施設から海洋に放出されたIを高濃度に含んだ海水の流入は確認できなかった。また、海洋の生物生産に重要な役割を果たしているヨウ化物イオンの鉛直分布をチャクチ海, ベーリング海にて初めて観測した。観測の結果、当海域においては海底付近でヨウ化物イオンの濃度が高くなる傾向が見られた。

Distribution and fate of I in the seabed sediment off Fukushima

乙坂 重嘉; 佐藤 雄飛*; 鈴木 崇史; 桑原 潤; 中西 貴宏

Journal of Environmental Radioactivity, 192, p.208 - 218, 2018/12

AA2017-0744.pdf:1.17MB

https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2018.06.025

2011年8月から2013年10月にかけて、福島第一原子力発電所から160km圏内の26観測点において、海底堆積物および沈降粒子中のI濃度を観測した。2011年における海底堆積物中のI濃度は0.020.45mBq/kgであった。同海域の海底への主なIの沈着は事故後の半年以内に起こったと推測され、その初期沈着量は約0.360.13GBqと見積もられた。ヨウ素は生物による利用性の高い元素であるが、事故由来の放射性ヨウ素を海産生物を介して摂取することによる被ばく量は、極めて低いと推定された。福島周辺の陸棚縁辺域(海底水深200400m)では、2013年10月にかけて表層堆積物中のI濃度がわずかに増加した。このI濃度の増加をもたらす主要因として、福島第一原子力発電所近傍の海底から脱離したIの陸棚縁辺域への再堆積と、河川を通じた陸上からのIの供給の2つのプロセスが支配的であると考えられた。

Impacts of anthropogenic source from the nuclear fuel reprocessing plants on global atmospheric iodine-129 cycle; A Model analysis

門脇 正尚; 堅田 元喜*; 寺田 宏明; 鈴木 崇史; 長谷川 英尚*; 赤田 尚史*; 柿内 秀樹*

Atmospheric Environment, 184, p.278 - 291, 2018/07

AA2017-0580.pdf:2.03MB

https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2018.04.044

長寿命放射性ヨウ素(I)は、大気環境における放射性核種の有用な地球化学トレーサである。本研究では、Iの大気濃度および沈着の観測を実施し、観測データから大気濃度および沈着の明瞭な季節変動を得た。さらに、大気中のI循環を支配する要因を明らかにすることを目的として、得られた観測データを用いて、移流、乱流拡散、大気沈着、光化学、ガス粒子変換、核燃料再処理工場からのIの排出、海洋および陸域からのIの揮発の各物理・化学過程を考慮した全球ヨウ素輸送モデルを開発した。全球ヨウ素輸送モデルは、我々が観測したIの大気濃度および沈着の季節変動、そして既往文献のIの降水中濃度の全球分布を良好に再現した。開発した全球ヨウ素輸送モデルを用いて人為起源と自然起源のIインベントリの強度を変化させる数値実験を実施し、地球全体のI循環に対する人為起源のIの影響を評価した。その結果、冬季においては、人為起源のIが主にユーラシアの北部に沈着する可能性があることが示された。一方で、夏季においては、自然起源のIが北半球中高緯度の沈着に支配的であった。これらの結果は、地球表面からのIの再飛散過程が全球規模でのI循環に重要であることを示唆している。さらに、冬季のユーラシア北部や北極域においては局所的に乾性沈着が寄与しており、乾性沈着が環境中のIの季節変化に重要な影響を及ぼすことが示唆された。

Determination of total iodine concentration in aquatic environments using cathodic stripping voltammetry combined with sodium hypochlorite (NaClO) oxidation

佐藤 雄飛; 乙坂 重嘉; 鈴木 崇史

Journal of Water and Environment Technology (Internet), 12(2), p.201 - 210, 2014/04

https://doi.org/10.2965/jwet.2014.201

本研究では、懸濁態および溶存態中の全ヨウ素濃度を簡便かつ迅速に測定するために、次亜塩素酸による試料の酸化分解(NaClO-酸化分解)とボルタンメトリーを組み合わせた分析法を提案する。代表的な3種類の試料(参照土壌,堆積物,海藻)を用いた検討の結果、最適なNaClO-酸化分解の条件は、40-50C、2時間の分解であった。この条件を用いて、有機態ヨウ素の標準物質であるチロキシンを用いて、本法によるヨウ素の回収率を調べたところ、97%以上であった。また、チロキシンと参照土壌を混合しチロキシン由来ヨウ素(チロキシン-ヨウ素)の回収実験(標準添加-回収実験)を行ったところ、1-7mol gの濃度範囲において、ほぼ全てのヨウ素が回収された。懸濁態試料(参照土壌,堆積物,海藻,濾紙上懸濁物)および溶存態試料を用いて、本法と、従来の一般的な分析法であるNaOH-分解および燃焼法の測定結果と比較した。NaOH-分解においては、従来法は本法に比べ低い測定値となり、分解能力が不十分であることが示唆された。燃焼法では、一部の試料で従来法は、本法に比べて低い測定値となり、これはおそらく、トラップ効果と不十分な燃焼が原因であることが推測された。

2012年1-2月の北西部太平洋におけるヨウ素129の分布

鈴木 崇史; 乙坂 重嘉; 桑原 潤

第15回AMSシンポジウム報告集, p.49 - 52, 2013/03

福島第一原子力発電所事故により放出されたIの海洋環境における移行過程を解明する目的で、北西部北太平洋におけるIの鉛直分布を測定した。海水試料は、親潮海域のSta.106、親潮と黒潮の混合海域であるSta.098、及び黒潮海域のSta.090において表面から水深1500mまで採取した。表面海水中のI濃度は、Sta.106及びSta.098では事故以前の濃度レベルより高かったが、Sta.090では事故以前と同レベルであった。この結果から、黒潮海域では事故起因のIの影響を受けていないことが確認された。Sta.106及びSta.098のIの鉛直分布の結果は、表面が最も高く水深とともに減少していく傾向が見られた。一方Sta.090の鉛直分布の結果は、水深500m付近に濃度極大が存在することが確認された。この濃度極大は、Iが高濃度の表面海水が等密度面に沿って水深500mまで運ばれたためだと考えられる。

日本海における亜寒帯前線付近の表面海水中のI濃度

鈴木 崇史; 乙坂 重嘉; 外川 織彦

第13回AMSシンポジウム報告書, p.69 - 72, 2011/01

地球環境中でのIの循環過程を理解する目的で、日本海における亜寒帯前線の北部と南部の表面海水中のI濃度を測定した。水深100m以浅の平均I濃度は北部と南部でそれぞれ1.910atoms/m及び1.510atoms/mであり、北部のI濃度が南部のそれより高かった。この濃度分布は核実験起源核種であるC, Sr及びCsの分布と異なっていた。すなわちIの濃度分布は核実験起源だけでは説明できないことを意味している。核実験以外のIの起源はおもに再処理工場であること、日本海の北部で高濃度であったことを考慮すると、ヨーロッパの再処理工場から放出されたIが沈着することによりこのような濃度分布になったと考えられる。

原子力機構むつ・タンデトロンの現状2009-2010

田中 孝幸; 甲 昭二; 木下 尚喜; 鈴木 崇史; 桑原 潤; 関 武雄

第23回タンデム加速器及びその周辺技術の研究会報告集, p.113 - 116, 2010/11

日本原子力研究開発機構青森研究開発センターにある加速器質量分析装置(JAEA-AMS-MUTSU)は、平成9年に設置され、C測定については平成11年、I測定については平成15年から定常運転を開始した。平成18年度からは外部利用者が利用可能な供用施設となり、多くの利用者によりさまざまな研究活動に利用されるようになっている。本講演では、平成21年度のJAEA-AMS-MUTSUの現状を報告する。平成21年度の試料測定数は、C測定を480試料、I測定を677試料測定した。この測定数は、平成20年度より712試料少なかった。測定数の減少は、制御システムの更新により、約1.5か月間、加速器を停止させたこと、検出器のアンプの故障により、数か月間、C測定が不可能であったことによるものである。現在は、問題も解消し、C及びIともに順調に測定している。

A Numerical simulation of I in the atmosphere emitted from nuclear fuel reprocessing plants

西沢 匡人; 鈴木 崇史; 永井 晴康; 外川 織彦

Proceedings of Joint International Conference of 7th Supercomputing in Nuclear Application and 3rd Monte Carlo (SNA + MC 2010) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2010/10

鈴木ら(, , 268-275, 2008)は日本海において採取した海水中のIの80%以上が核燃料再処理施設起源であると推定した。欧州の再処理施設から日本海までの距離と大気及び海洋循環の時間スケールを考慮すると、Iの大部分は大気を経由して輸送したものと考えられる。本研究では、欧州の核燃料再処理施設から放出されるIの動態と遠隔地における沈着量を調べるために全球化学物質輸送モデルMOZART-4を用いた。1950年代から50年以上に渡る数値シミュレーションの結果を観測値との比較により検証し、Iの濃度及び沈着量分布の特徴を調べた。その結果、モデルは欧州における降水中のI濃度と日本近海におけるI沈着量の観測値と同じオーダーにあった。大気中に放出されたIは、偏西風により北半球全体に拡散・沈着したことがわかった。よってIの大気中への放出は、Iの遠隔地への輸送と沈着を考えるうえで重要であることがわかった。

The Vertical profiles of iodine-129 in the Pacific Ocean and the Japan Sea before the routine operation of new nuclear fuel reprocessing plant

鈴木 崇史; 皆川 昌幸*; 天野 光; 外川 織彦

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 268, p.1229 - 1231, 2010/04

https://doi.org/10.1016/j.nimb.2009.10.140

ヨウ素129(I)は半減期1570万年の長寿命放射性核種であり、核実験や核燃料再処理工場の稼動により人為起源Iが環境中に放出される。六ヶ所村に新たに使用済核燃料再処理工場が定常運転を開始予定でありIの放出が予想される。そこで再処理工場の定常運転前における海水中のIの分布を把握することは長期的な環境影響評価の観点から重要である。また人為起源Iは海水循環のトレーサーとして利用できる可能性がある。そこで本研究では太平洋,日本海におけるIの鉛直分布を明らかにした。太平洋及び日本海におけるIの濃度は表層及び亜表層で最も高く水深とともに減少した。太平洋においては水深1500m以下において人為起源Iは観測されなかった。この結果は従来トレーサーとして利用されているCやCsと同様の結果を示した。Iは放出源及び放出量がより明確であることや分析に使用する供試量が少ないことから海水循環を解明する有用なトレーサーになり得ると考えられる。また日本海におけるIの水柱における総量は太平洋に比べて3倍高かった。これは日本海固有の海底地形及び海水循環によるものと考えている。