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論文

Polarized neutron scattering study of hollow Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$ submicron spherical particles

小林 悟*; 野村 英志*; 千葉 桃子*; 河村 幸彦*; 大石 一城*; 廣井 孝介; 鈴木 淳市*

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 569, p.170410_1 - 170410_9, 2023/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

We report results of polarized small-angle and wide-angle neutron scattering experiments at $$T$$ = 10 and 300 K for 420 nm-sized hollow Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$ spherical particles. Each hollow particle is a mesocrystal, which is composed of small nanoparticles with nearly the same crystallographic orientation. Polarized neutron experiments allow us to evaluate magnetic correlations of parallel and perpendicular magnetization components with respect to magnetic field during magnetization process. Small-angle neutron scattering reveals that as the magnetic field decreases from a saturation field of 10 kOe, the perpendicular magnetization component maximizes around zero applied field, whereas the parallel component minimizes. This behavior was observed below and above Verwey transition temperature of $$sim$$ 120 K. Calculations of neutron intensities for vortex structures suggest the reorientation of the vortex core towards the magnetocrystalline anisotropy axis from the magnetic field direction at low applied fields. Moreover, a magnetic domain length obtained from the wide-angle scattering is of the order of 30-40 nm and comparable to the size of the small nanoparticles forming a hollow sphere, suggesting that magnetic correlations within the small nanoparticles always retain during magnetization process.

論文

Sodium diffusion in hard carbon studied by small- and wide-angle neutron scattering and muon spin relaxation

大石 一城*; 五十嵐 大輔*; 多々良 涼一*; 河村 幸彦*; 廣井 孝介; 鈴木 淳市*; 梅垣 いづみ*; 西村 昇一郎*; 幸田 章宏*; 駒場 慎一*; et al.

Journal of Physics; Conference Series, 2462, p.012048_1 - 012048_5, 2023/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.2(Physics, Applied)

Hard carbon is the most common anode material for Na-ion battery. The structure of the hard carbon and the dynamics of Na-ion in hard carbon were studied with small- and wide- angle neutron scattering and muon spin relaxation technique. The neutron scattering revealed the increase of interlayer distance between graphenes and decrease of the size of nanopores with increasing sodium intercalation in hard carbon. The muon spin relaxation revealed that a systematic increase in the field fluctuation rate with increasing temperature evidenced a thermally activated sodium diffusion. Assuming the two-dimensional diffusion of Na-ion in the graphene layers, the self-diffusion coefficient of Na-ion was estimated to be 2.6$$times$$10$$^{-11}$$ cm$$^{2}$$/s at 310 K, with a thermal activation energy of 39(7) meV.

論文

Structure analysis of a buried interface between organic and porous inorganic layers using spin-contrast-variation neutron reflectivity

熊田 高之; 三浦 大輔*; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 鈴木 淳市*; 奥 隆之; 鳥飼 直也*; 新関 智丈*

Journal of Applied Crystallography, 55(5), p.1147 - 1153, 2022/10

AA2021-0903.pdf:1.06MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:29.53(Chemistry, Multidisciplinary)

スピンコントラスト変調中性子反射率法は一つの試料一つのビームラインから複数の反射率曲線が得られる手法である。我々はその特徴を生かしてメチル化ポリシラザンから作られた多孔質シリカ界面においてアクリルウレタン樹脂は多孔質体内に入り込まないことを見出した。

論文

Magnetization process of cubic Fe$$_3$$O$$_4$$ submicron particles studied by polarized small-angle neutron scattering

野村 英志*; 千葉 桃子*; 松尾 咲琴*; 野田 千晶*; 小林 悟*; Manjanna, J.*; 河村 幸彦*; 大石 一城*; 廣井 孝介; 鈴木 淳市*

AIP Advances (Internet), 12(3), p.035034_1 - 035034_5, 2022/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:34.67(Nanoscience & Nanotechnology)

We report results of polarized small-angle neutron scattering (SANS) experiments at T = 10 K and 300 K for cubic Fe$$_3$$O$$_4$$ submicron- sized particles, where formation of a complex spin vortex is expected. Magnetic SANS intensities of magnetization components in the direction perpendicular and parallel to the magnetic field were observed to change significantly at around the coercivity. Magnetization components parallel to the field minimizes around the coercivity both at T = 10 K and 300 K, whereas those perpendicular to the magnetic field maximizes near the coercivity and the maximum value differ greatly, depending on the temperature. Based on results of micromagnetic simulations, the observed SANS intensities were interpreted as due to magnetic structural changes from a flower to a spin vortex state and gradual tilting of a vortex core from the external field to magnetocrystalline anisotropy axes at low fields.

論文

Characterization of deformation by cold rolling in ferritic steel containing Cu particles using neutron transmission analysis

大場 洋次郎; 諸岡 聡; 大石 一城*; 鈴木 淳市*; 土山 聡宏*

ISIJ International, 62(1), p.173 - 178, 2022/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:32.54(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

Neutron transmission spectra of Cu steel were measured to characterize the change of microstructures by cold rolling. Bragg edges in neutron attenuation coefficients indicate the rotation of {110} planes of ferrite grains and is useful to characterize the evolution of preferred orientations with the cold rolling. In addition, SANS contribution in the neutron attenuation coefficients provides the nanostructural information about the deformation of the Cu precipitates. These results demonstrate that the neutron transmission analysis is beneficial for microstructural characterization in steels.

論文

Polarization analysis for small-angle neutron scattering with a $$^{3}$$He spin filter at a pulsed neutron source

奥平 琢也; 上田 祐生; 廣井 孝介; 元川 竜平; 稲村 泰弘; 高田 慎一; 奥 隆之; 鈴木 淳市*; 高橋 慎吾*; 遠藤 仁*; et al.

Journal of Applied Crystallography, 54(2), p.548 - 556, 2021/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:33.1(Chemistry, Multidisciplinary)

$$^{3}$$Heスピンフィルタを中性子スピン解析子として使用することにより、パルス中性子源での中性子小角散乱実験において、偏極解析を行うことに成功した。本実験に使用した$$^{3}$$Heスピンフィルタは中性子小角散乱実験を行うために十分な立体角をカバーすることができ、$$^{3}$$He偏極緩和時間も数日と長く、これは実験を完遂するために十分な性能である。水素原子による非干渉性散乱は非常に大きく、試料の組成から計算によって非干渉性散乱量を見積もる試みが行われていたが、正確に非干渉性散乱量を決定することは難しかった。しかし本研究では試料内での中性子の多重散乱を考慮した偏極解析実験を行うことで、干渉性散乱と非干渉性散乱を正確に分離することが可能となった。現在までパルス中性子源での中性子小角散乱では、偏極解析の手法が確立されていなかったが、本成果によって、様々な種類の試料に対して干渉性散乱と非干渉性散乱を正確に分離することができるようになると予想される。

論文

Development of spin-contrast-variation neutron powder diffractometry for extracting the structure factor of hydrogen atoms

三浦 大輔*; 熊田 高之; 関根 由莉奈; 元川 竜平; 中川 洋; 大場 洋次郎; 大原 高志; 高田 慎一; 廣井 孝介; 森川 利明*; et al.

Journal of Applied Crystallography, 54(2), p.454 - 460, 2021/04

AA2020-0724.pdf:2.05MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:17.63(Chemistry, Multidisciplinary)

山形大学が原子核物理実験用に開発した結晶試料の核スピン偏極技術を、スピンコントラスト偏極中性子回折測定法に展開し、水素核偏極化されたグルタミン酸を用いて粉末結晶試料中の水素の配向および凝集・分散などの構造情報を抽出できることを実証した。

論文

Development of spin-contrast-variation neutron reflectometry

熊田 高之; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 佐原 雅恵*; 鈴木 淳市*; 三浦 大輔*; 鳥飼 直也*

J-PARC 20-02; J-PARC MLF Annual Report 2019, p.38 - 40, 2021/00

Neutron reflectivity (NR) is used to determine the nanostructure of surfaces and interfaces of thin film samples. NR has an ad-vantage over X-ray reflectivity for measuring deeply-buried interface of materials. However, it is difficult to determine the structure of complex multiple surface and interfaces of the thin film from a single reflectivity curve. To overcome the problem, we developed a new technique called spin-contrast-variation neutron reflectometry (SCV-NR), which utilizes the property that coherent polarized-neutron scattering length of a proton remarkably varies as a function of the proton polarization, PH, against the neutron polarization direction. As PH increases, the scattering length density (SLD) of each layer proportionally increases with the number density of protons, resulting in the variation of NR curves. The structure of multiple surface and interfaces of a thin film can be determined from the multiple curves.

論文

多層膜構造解析に向けたスピンコントラスト変調中性子反射率法の開発

熊田 高之; 三浦 大輔*; 阿久津 和宏*; 鈴木 淳市*; 鳥飼 直也*

波紋, 30(4), p.207 - 211, 2020/11

スピンコントラスト変調中性子小角散乱法が複合材料における散乱を成分ごとに切り分けてそれぞれの構造を決定したように、スピンコントラスト中性子反射率法では薄膜試料における反射を面ごとに識別してそれぞれの構造を決定できることが示された。

論文

Development and application of a $$^3$$He neutron spin filter at J-PARC

奥平 琢也; 奥 隆之; 猪野 隆*; 林田 洋寿*; 吉良 弘*; 酒井 健二; 廣井 孝介; 高橋 慎吾*; 相澤 一也; 遠藤 仁*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 977, p.164301_1 - 164301_8, 2020/10

 被引用回数:10 パーセンタイル:79.13(Instruments & Instrumentation)

We are developing a neutron polarizer with polarized $$^3$$He gas, referred to as a $$^3$$He spin filter, based on the Spin Exchange Optical Pumping (SEOP) for polarized neutron scattering experiments at Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) of Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC). A $$^3$$He gas-filling station was constructed at J-PARC, and several $$^3$$He cells with long spin relaxation times have been fabricated using the gas-filling station. A laboratory has been prepared in the MLF beam hall for polarizing $$^3$$He cells, and compact pumping systems with laser powers of 30 W and 110 W, which can be installed onto a neutron beamline, have been developed. A $$^3$$He polarization of 85% was achieved at a neutron beamline by using the pumping system with the 110 W laser. Recently, the first user experiment utilizing the $$^3$$He spin filter was conducted, and there have been several more since then. The development and utilization of $$^3$$He spin filters at MLF of J-PARC are reported.

論文

Development of spin-contrast-variation neutron reflectometry for the structural analysis of multilayer films

熊田 高之; 阿久津 和宏*; 大石 一城*; 森川 利明*; 河村 幸彦*; 佐原 雅恵*; 鈴木 淳市*; 鳥飼 直也*

Journal of Applied Crystallography, 52(5), p.1054 - 1060, 2019/10

AA2018-0116.pdf:0.86MB

 被引用回数:3 パーセンタイル:32.67(Chemistry, Multidisciplinary)

スピンコントラスト変調中性子反射率法を用いて高分子膜の測定を行った。ポリスチレン薄膜の測定においては核偏極に従って変化する反射率曲線は全て同一の構造因子を用いて綺麗に再現することができた。本結果は、スピン拡散機構によって表面や界面を含めて試料が均一に偏極していることを示したものであり、本手法から構造因子を高い信頼性をもって得られることを担保する結果となった。また、ミクロ相分離したブロック共重合体の測定では、核偏極によって特定の界面構造が選択的に得ることができることを示した。

論文

Neutron scattering studies on short- and long-range layer structures and related dynamics in imidazolium-based ionic liquids

根本 文也*; 古府 麻衣子; 長尾 道弘*; 大石 一城*; 高田 慎一; 鈴木 淳市*; 山田 武*; 柴田 薫; 上木 岳士*; 北沢 侑造*; et al.

Journal of Chemical Physics, 149(5), p.054502_1 - 054502_11, 2018/08

 被引用回数:19 パーセンタイル:70.02(Chemistry, Physical)

Alkyl-methyl-imidazolium ionic liquids C$$n$$mimX ($$n$$: alkyl-carbon number, X: anion) have short-range layer structures consisting of ionic and neutral (alkylchain) domains. To investigate the temperature dependences of the interlayer, interionic group, and inter-alkylchain correlations, we have measured the neutron diffraction (ND) of C$$n$$mimPF$$_6$$ ($$n$$ = 16, 9.5, 8). The quasielastic neutron scattering (QENS) of C16mimPF$$_6$$ was also measured to study the dynamics of each correlation. C16mimPF$$_6$$ shows a first-order transition between the liquid (L) and liquid crystalline (LC) phases at $$T_{rm c}$$ = 394 K. C8mimPF$$_6$$ exhibits a glass transition at $$T_{rm g}$$ = 200 K. C9.5mimPF$$_6$$ has both transitions at $$T_{rm c}$$ = 225 K and $$T_{rm g}$$ = 203 K. In the ND experiments, all samples exhibit three peaks corresponding to the correlations mentioned above. The widths of the interlayer peak at ca. 0.2 $AA$^{-1}$$ changed drastically at the L-LC transitions, while the interionic peaks at ca. 1 $AA$^{-1}$$ exhibited a small jump at $$T_{rm c}$$. The peak position and area of the three peaks did not change much at the transition. The structural changes were minimal at $$T_{rm g}$$. The QENS experiments demonstrated that the relaxation time of the interlayer motion increased tenfold at $$T_{rm c}$$, while those of other motions were monotonous in the whole temperature region. The structural and dynamical changes are characteristic of the L-LC transition in imidazolium-based ionic liquids.

論文

Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) at the Japan Proton Accelerator Research Complex, 2; Neutron scattering instruments

中島 健次; 川北 至信; 伊藤 晋一*; 阿部 淳*; 相澤 一也; 青木 裕之; 遠藤 仁*; 藤田 全基*; 舟越 賢一*; Gong, W.*; et al.

Quantum Beam Science (Internet), 1(3), p.9_1 - 9_59, 2017/12

J-PARC物質・生命科学実験施設の中性子実験装置についてのレビューである。物質・生命科学実験施設には23の中性子ビームポートがあり21台の装置が設置されている。それらは、J-PARCの高性能な中性子源と最新の技術を組み合わせた世界屈指の実験装置群である。このレビューでは、装置性能や典型的な成果等について概観する。

論文

Energy-resolved small-angle neutron scattering from steel

大場 洋次郎*; 諸岡 聡; 大石 一城*; 鈴木 淳市*; 高田 慎一; 佐藤 信浩*; 井上 倫太郎*; 土山 聡宏*; Gilbert, E. P.*; 杉山 正明*

Journal of Applied Crystallography, 50(2), p.334 - 339, 2017/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:29.28(Chemistry, Multidisciplinary)

Recent progress of pulsed neutron sources has enabled energy-resolved analysis of neutron attenuation spectra, which include information on neutron scattering. In this study, a new analysis technique for small-angle neutron scattering (SANS) is demonstrated. A clear difference is observed in the neutron attenuation spectra between steels with different nanostructures; this difference can be understood as arising from attenuation due to SANS. The neutron attenuation spectra, calculated from the corresponding SANS profiles, agree well with the experimentally observed attenuation spectra. This result indicates that measurement of neutron attenuation spectra may enable the development of a novel experimental technique, i.e. energy-resolved SANS (ESANS).

論文

Characterization of microstructure using Bragg edge and energy-resolved small-angle neutron scattering

大場 洋次郎; 諸岡 聡; 大石 一城*; 鈴木 淳市*; 土山 聡宏*; Gilbert, E. P.*

Proceedings of 5th International Symposium on Steel Science (ISSS 2017), p.151 - 154, 2017/00

中性子散乱は鉄鋼中のミクロ組織の定量評価に適した実験手法であり、鉄鋼研究分野での活用が進んできている。特に、中性子回折法は鉄鋼母相の格子ひずみや結晶集合組織等の解析に利用され、中性子小角散乱法は析出物や介在物等の第二相の解析に利用されている。鉄鋼の力学特性には母相と第二相の両方が密接に関わっていることから、鉄鋼のミクロ組織と特性の関係を明らかにするためには、回折と小角散乱の両方を測定し、両者から得られる情報を合わせて総合的に考える必要がある。近年、J-PARC等の新しいパルス中性子源が稼働し、ブラッグエッジ解析やエネルギー分析型中性子小角散乱法等の新しい中性子散乱測定手法が利用可能になったことで、実験のフレキシビリティが向上し、回折と小角散乱を同時に測定しやすい環境が整ってきた。そこで、これらを活用した回折と小角散乱の同時測定について、鉄鋼材料への適用例を基に議論する。

論文

Contrast variation by dynamic nuclear polarization and time-of-flight small-angle neutron scattering, 1; Application to industrial multi-component nanocomposites

能田 洋平*; 小泉 智*; 増井 友美*; 間下 亮*; 岸本 浩通*; 山口 大輔; 熊田 高之; 高田 慎一; 大石 一城*; 鈴木 淳市*

Journal of Applied Crystallography, 49(6), p.2036 - 2045, 2016/12

 被引用回数:19 パーセンタイル:78.58(Chemistry, Multidisciplinary)

We have reported the first attempt with dynamic nuclear polarization (DNP) and contrast variation small-angle neutron scattering (SANS) experiments on model mixtures for industrial tyres conducted at the MLF of J-PARC. We performed time-of-flight SANS (TOF-SANS) experiments, employing neutrons with a wide range, which causes imperfect neutron polarization and variations in the coherent and incoherent scattering lengths. By carefully eliminating the effect of imperfect neutron polarization, separation of the partial scattering functions was successfully demonstrated for the ternary system styrene-butadiene-rubber/silica/carbon.

論文

Magnetic scattering in the simultaneous measurement of small-angle neutron scattering and Bragg edge transmission from steel

大場 洋次郎*; 諸岡 聡; 大石 一城*; 佐藤 信浩*; 井上 倫太郎*; 足立 望*; 鈴木 淳市*; 土山 聡宏*; Gilbert, E. P.*; 杉山 正明*

Journal of Applied Crystallography, 49(5), p.1659 - 1664, 2016/10

 被引用回数:13 パーセンタイル:66.73(Chemistry, Multidisciplinary)

Pulsed neutron sources enable the simultaneous measurement of small-angle neutron scattering (SANS) and Bragg edge transmission. This simultaneous measurement is useful for microstructural characterization in steel. Since most steels are ferromagnetic, magnetic scattering contributions should be considered in both SANS and Bragg edge transmission analyses. An expression for the magnetic scattering contribution to Bragg edge transmission analysis has been derived. The analysis using this expression was applied to Cu steel. The ferrite crystallite size estimated from this Bragg edge transmission analysis with the magnetic scattering contribution was larger than that estimated using conventional expressions. This result indicates that magnetic scattering has to be taken into account for quantitative Bragg edge transmission analysis. In the SANS analysis, the ratio of magnetic to nuclear scattering contributions revealed that the precipitates consist of body-centered cubic Cu$$_{0.7}$$Fe$$_{0.3}$$ and pure Cu, which probably has 9R structure including elastic strain and vacancies. These results show that effective use of the magnetic scattering contribution allows detailed analyses of steel microstructure.

報告書

Proceedings of the 21st Meeting of the International Collaboration on Advanced Neutron Sources (ICANS-XXI); Sep. 29 - Oct.3, 2014, Ibaraki Prefectural Center, Mito, Japan

奥 隆之; 中村 充孝; 酒井 健二; 勅使河原 誠; 達本 衡輝*; 米村 雅雄*; 鈴木 淳市*; 新井 正敏*

JAEA-Conf 2015-002, 660 Pages, 2016/02

JAEA-Conf-2015-002.pdf:168.34MB

第21回「先端的中性子源に関する国際協力」会議(ICANS-XXI)が2014年9月29日から10月3日に、茨城県立県民文化センター(水戸市)において開催された。この会議は日本原子力研究開発機構, 高エネルギー加速器研究機構, 総合科学研究機構により共催されたものである。会議では、大強度パルス中性子源を用いた新時代のサイエンスや応用研究の展開について、ワークショップ形式のセッションを主体として、ハードウェアからソフトウェア、そして放射線安全に至るまで、"インターフェイス"をキーワードに、さまざまな課題に関する活発な討論がなされた。本報文集はそれら72件の論文をまとめたものである。

論文

Development status of the NMR system for the polarized $$^{3}$$He Neutron Spin Filter (NSF) in the MLF at J-PARC

酒井 健二; 奥 隆之; 林田 洋寿*; 吉良 弘*; 廣井 孝介; 猪野 隆*; 大山 研司*; 大河原 学*; 加倉井 和久; 篠原 武尚; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 8, p.036015_1 - 036015_6, 2015/09

$$^{3}$$Heの中性子吸収断面積が強いスピン選択性を有することを利用した偏極$$^{3}$$Heフィルターは、ビーム調整が不要なため、ビームラインに設置すれば直ぐに使える簡便な中性子スピンフィルター(NSF)として利用できる。そのようなNSF実現のためには、NSFの$$^{3}$$He偏極度${it P}$を定常的にモニタするための核磁気共鳴(NMR)システムの開発が不可欠である。我々は断熱高速通過型(AFP)とパルス型NMRの特徴が相補的であることに着目して2つのシステムを併用した汎用性の高いNMRシステムを開発した。更に、J-PARCの中性子実験装置(BL10)での中性子透過率測定から得られた${it P}$で校正しながら、温度、パルスNMRの振動磁場の大きさや印可時間などの測定条件を変えて、AFPとパルスNMRの信号間の相関を測定した。例えば、パルスNMR測定に起因する減偏極率を0.1%以下になるまでパルスNMRの検出感度を小さくしても、2つのNMR信号間の線形性は確認できた。これらの結果から、我々は開発したNMRシステムが$$^{3}$$He偏極度モニタとして十分機能することを確認した。

論文

J-PARCにおけるパルス中性子ビームの利用と展望,3; 高圧の科学と表面・界面の構造解析

服部 高典; 阿久津 和宏*; 鈴木 淳市*

ぶんせき, 2015(2), p.58 - 64, 2015/02

J-PARCのMLFでは、現在、18本の中性子ビームラインに実験装置が設置され、世界最高強度のパルス中性子ビームを用いた物質科学、生命科学、材料科学、素粒子科学、原子核科学等の学術研究や産業利用が行われている。本稿では、超高圧中性子回折装置「PLANET」および試料垂直型偏極中性子反射率計「写楽」の特徴に触れながら高圧の科学と表面・界面の構造解析について説明する。

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