Mutual separation of Am and Cm using ADAAM (alkyl DiAmide AMine) and reduction of volumes for liquid waste generated via batch-wise multistage extractions

佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 鈴木 英哉*

Journal of Nuclear Science and Technology, 11 Pages, 2023/11

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2283214

アルキルジアミドアミン(ADAAM)を使ったAm/Cm相互分離を行った。ADAAMは硝酸-ドデカン系で非常に高いAm/Cm分離比5.9を示した。1.5M硝酸-0.2M ADAAM条件を用いる多段抽出で抽出後の有機相中にAm 96.5%、Cm 1.06%回収できることを確認した。Am/Cm相互分離後に発生した水相、有機相体積削減のための付加的な多段抽出を行い、Am, Cmを2, 3段の水相に濃縮できることを確認した。

Reduction and resource recycling of high-level radioactive wastes through nuclear transmutation; Isolation techniques of Pd, Zr, Se and Cs in simulated high level radioactive waste using solvent extraction

佐々木 祐二; 森田 圭介; 伊藤 圭祐; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 大森 孝*; 浅野 和仁*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09

高レベル廃液中のPd, Zr, Se, Csは長半減期核種のPd-107, Zr-93, Se-79, Cs-135を有している。高レベル廃液から除去し、核変換により処分することで、環境負荷低減に役立てることができる。これら元素について、PdはMIDOA, NTAアミド、Csはクラウンエーテル、ZrはTODGA, HDEHP, Seはフェニレンジアミンで抽出可能である。それぞれ元素の回収条件について検討した成果について述べる。

隆起・侵食による地質・地表環境の長期的変動を考慮した地層処分の安全評価手法の開発

若杉 圭一郎; 山口 正秋; 小尾 繁*; 長尾 郁弥; 加藤 智子; 鈴木 祐二*; 江橋 健; 梅木 博之*; 新堀 雄一*

日本原子力学会和文論文誌, 16(1), p.15 - 33, 2017/03

https://doi.org/10.3327/taesj.J16.010

本研究では、我が国の幅広い地域で確認されており、かつサイト選定で影響を回避することが困難な隆起・侵食に着目し、これが高レベル放射性廃棄物地層処分に与える影響を定量的に把握するための安全評価手法を開発した。従来は、隆起速度と侵食速度が等しいとの仮定の下、処分場が一定の速度で地表に接近するという簡易な評価が行われていたが、本研究では、我が国で多く確認されている隆起速度と侵食速度が異なるケースを取り扱うことが可能なモデルを開発し、隆起・侵食に伴う起伏や処分場深度の時間変化、廃棄体ごとの風化帯/地表に到達する時間などを、地形発達モデルに基づき評価した。さらに、このモデルを用いて隆起・侵食を考慮した安全評価を試行した結果、我が国の最頻値の隆起速度(0.3mm/y)を想定したケースの総線量の最大値は、国際機関で示されている放射線防護基準のめやす値(300Sv/y)を下回った。さらに、既往のモデルによる評価との比較により、地表の起伏に起因して廃棄体が風化帯へ分散して侵入する効果を定量的に把握した。以上のことから、本評価手法を用いることにより、隆起・侵食を現象に即して取り扱うことが可能になったとともに、既往の評価の安全裕度を定量的に把握することが可能となった。

表層環境条件に応じた生活圏モデル構築手法の整備

長尾 郁弥; 加藤 智子; 鈴木 祐二*; 板津 透*

JAEA-Research 2016-003, 80 Pages, 2016/05

JAEA-Research-2016-003.pdf:14.15MB

我が国の高レベル放射性廃棄物地層処分における性能評価研究においては、個別の地域特性を考慮できる評価手法の検討を実施しており、生活圏評価においても、我が国の幅広い地質環境を対象とした地層処分研究開発第2次取りまとめの手法を発展させ、特定の地域情報を用いた評価に対応可能な生活圏モデル構築手法を確立させることを目指している。本報告書では、表層環境における物質移行・被ばくプロセスをジェネリックな観点から整理した基本マトリクスを整備し、その組合せで実際の場における定常的な生活圏モデルを構築する手法を示した。また、その手法の適用性を確認するため、仮想的な環境条件を設定したサイトに対する生活圏モデル構築の試行を行った。合わせて今後の検討における課題や着眼点を抽出するため、実際の処分場サイトを対象とした生活圏評価の先行事例を参考に、地表環境の状態と人間の生活様式を記述する上で重要となる項目を整理した。

Silver extraction by -tetraoctyl-thiodiglycolamide

佐々木 祐二; 鈴木 智也; 森田 圭介; 吉塚 和治*

Hydrometallurgy, 159, p.107 - 109, 2016/01

https://doi.org/10.1016/j.hydromet.2015.11.010

新しいソフト配位原子を含む三座配位系の抽出剤を開発し、試験した。テトラオクチルチオジグリコールアミド(S-DGA)抽出剤はテトラオクチルジグリコールアミドの酸素原子をイオウに置き換えた化合物である。S-DGAは酸溶液中の銀をドデカン溶媒に比較的高い分配比で抽出可能である。そこで我々はS-DGAを用いて硝酸, 硫酸, 過塩素酸中の銀の抽出挙動を調べ、結果を示した。

アクチノイドと核分裂生成物の一括抽出および逆抽出による相互分離を基礎とする単サイクルプロセスの検討

佐々木 祐二; 津幡 靖宏; 白数 訓子; 森田 圭介; 鈴木 智也

日本原子力学会和文論文誌, 14(3), p.202 - 212, 2015/09

https://doi.org/10.3327/taesj.J14.042

新しい分離概念である「単サイクルプロセス」を開発中である。これは、分離対象のアクチノイドや核分裂生成元素を一括で抽出し、逆抽出によって相互分離を行うものである。ハードな金属やソフト性金属、オキソアニオンを同時に抽出する必要があり、ソフトドナーを持つ強力な抽出剤の利用が求められる。NTAアミドはこれを可能とする一つの抽出剤である。一括抽出した後の逆抽出による相互分離であるが、Pd, Ruは、チオ尿素, システイン, ジエチレントリアミン, トリスアミノエチルアミンなど、Moは、MIDEA, NTAアミド(C2), イミノジメチルリン酸など、Re(Tcの代用)は高いpH条件での水相を用いることで逆抽出可能であることが分かった。

A Study on adsorption properties of ion-exchange resins bearing -trimethylglycine to Ru(III), Rh(III) and Pd(II) for developing separation techniques from high-level liquid waste

鈴木 智也; 嶋崎 翔馬*; 森田 圭介; 佐々木 祐二; 小澤 正基*; 松村 達郎

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1539 - 1543, 2015/09

-trimethylglycineを官能基とするイオン交換樹脂(AMP03)の硝酸水溶液中のRu, Rh, Pdに関する吸着挙動を明らかにするために、吸着試験を行った。その結果、AMP03はPd(II)に関して高い吸着能を有することが明らかになった。一方、RuやRhに関しても低硝酸濃度での吸着が見られた。さらに、Ru(III), Rh(III), Pd(II)に関するAMP03の吸着能の制御が可能か、水相にtriethylamine, thiourea、またはbetaine anhydrousを加えることで検討した。結果として、本研究におけるtriethylamineの添加条件では、Ru(III)及びRh(III)に関するAMP03の吸着能の大幅な向上が確認された。Pd(II)に関しては、ほとんど変化がなかった。一方、thiourea及びbetaine anhydrousについては、Pd(II)に関する吸着能の大きな低下が確認された。Ru(III)及びRh(III)の吸着能についての変化も確認されたが比較的に、わずかなものであった。これらの結果は、AMP03及び各配位子の利用によって、AMP03へのRu, Rh, Pdの効率的な吸脱着が可能であると示唆している。

Efficient adsorption of Rh(III) from HNO solution on ion-exchange resin bearing -trimethylglycine by adding N donor ligands and desorption using thiourea

鈴木 智也; 森田 圭介; 佐々木 祐二

Chemistry Letters, 44(2), p.152 - 153, 2015/02

https://doi.org/10.1246/cl.140917

硝酸水溶液中のRh(III)を回収するために、-trimethylglycineが官能基化されたイオン交換樹脂(AMP03)を用い、吸着試験を行った。その結果、AMP03は[HNO] 0.02 Mの条件において、比較的高い吸着能を示すことがわかった([HNO]は上澄み中の硝酸濃度)。さらに、0.12Mの硝酸水溶液でもtriethylamineやtris(2-aminoethyl)amine添加することで、大幅な分配係数()の上昇が確認された。一方、チオ尿素を添加した系では、値の減少を示すマスキング効果が確認された。本結果より、AMP03とアミン化合物を用いる手法がRh(III)の硝酸水溶液からの回収に有用であると示唆される。チオ尿素においても、Rh(III)に関するマスキング剤や溶離剤として有用である。

Effect of the central frames and substituents attached to N atoms on extraction ability of podand-type extractants

佐々木 祐二; 北辻 章浩; 須郷 由美; 津幡 靖宏; 鈴木 智也; 木村 貴海; 森田 泰治

Proceedings of 20th International Solvent Extraction Conference (ISEC 2014), p.431 - 435, 2014/09

ポダンド系を含む8種の異なる抽出剤を開発し、アクチノイド元素に対する分配比を比較した。抽出に関して化合物の中心骨格が大きく影響し、この中でジグリコールアミド(DGA)化合物が最も高い分配比を示した。加えて、DGA化合物の窒素原子に結合する置換基の効果について検討した。立体障害や水素結合などを持つような化合物によるアクチノイドの分配比は低いことが示唆された。

平成24年度核燃料サイクル工学研究所放出管理業務報告書(排水)

住谷 秀一; 渡辺 均; 宮河 直人; 中野 政尚; 藤田 博喜; 河野 恭彦; 井上 和美; 吉井 秀樹; 大谷 和義*; 檜山 佳典*; et al.

JAEA-Review 2013-041, 115 Pages, 2014/01

JAEA-Review-2013-041.pdf:19.01MB

本報告書は、原子力規制関係法令を受けた「再処理施設保安規定」、「核燃料物質使用施設保安規定」、「放射線障害予防規程」、「放射線保安規則」及び「茨城県等との原子力施設周辺の安全確保及び環境保全に関する協定書」、「水質汚濁防止法」並びに「茨城県条例」に基づき、平成24年4月1日から平成25年3月31日までの期間に日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所から環境へ放出した放射性排水の放出管理結果をとりまとめたものである。再処理施設、プルトニウム燃料開発施設をはじめとする各施設からの放射性液体廃棄物は、濃度及び放出量ともに保安規定及び協定書等に定められた基準値を十分に下回った。