熱-水-応力-化学連成解析モデルを用いた海水系地下水環境下における緩衝材の浸潤挙動評価(受託研究)

鈴木 英明*; 高山 裕介; 佐藤 久*; 綿引 孝宜*; 佐藤 大介*

JAEA-Research 2022-013, 41 Pages, 2023/03

JAEA-Research-2022-013.pdf:3.99MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分における過渡期のニアフィールド状態は、熱的作用(熱輸送、熱膨張)、水理的作用(地下水浸透、温度勾配による水分移動)、力学的作用(応力変形、膨潤圧の発生)および化学的作用(物質移行、間隙水の濃縮希釈、鉱物の溶解沈澱など)などが相互に影響を及ぼし合って変化する複合的な現象が生じると考えられている。このような過渡期における複雑なニアフィールド環境を把握することを始めとして、安全評価における核種移行の初期状態の設定や、オーバーパックの腐食寿命評価に必要となるニアフィールド環境条件に関する情報の提供を目的として、熱-水-応力-化学(THMC)連成解析コード(Couplys)の開発が進められてきている。本研究では、海水系地下水環境下におけるニアフィールドの再冠水挙動の評価を適切に行うため、海水系地下水を想定した溶液を緩衝材材料に浸潤させた室内試験結果に基づき、不飽和浸透流解析と物質移行解析および地球化学解析を連成させる手法により、緩衝材の透水性が間隙水中の塩濃度に依存して変化するとした水理モデルを設定した。また、廃棄体の発熱によってオーバーパック近傍で緩衝材の水分が低下し乾燥する現象について、気液二相流解析コード(TOUGH2)を用いて、廃棄体の発熱を想定した人工バリア体系での気相の流れと水蒸気量の勾配によって生じる水蒸気移動を含む緩衝材の浸潤挙動評価を実施した。そして、得られた浸潤プロファイルに基づき、温度および間隙水飽和度の依存性を考慮した温度勾配による水分移動モデルの設定を行った。さらに、これら設定したモデルをCouplysに適用し、幌延深地層研究計画に基づき実施された人工バリア性能確認試験を対象とした解析評価を実施した。そして、原位置で計測された緩衝材の浸潤挙動に関するデータとの比較を通じてモデルの適切性を確認した。

Hyperfine splitting and nuclear spin polarization in NdPdAl and NdPdGe

目時 直人; 柴田 薫; 松浦 直人*; 北澤 英明*; 鈴木 博之*; 山内 宏樹; 萩原 雅人; Frontzek, M. D.*; 松田 雅昌*

Journal of the Physical Society of Japan, 91(5), p.054710_1 - 054710_6, 2022/05

https://doi.org/10.7566/JPSJ.91.054710

NdPdAlにおけるNdの超微細相互作用分裂を高分解能の中性子非弾性散乱によって研究した。Nd核の核スピン(=7/2)と、の軌道が主成分の基底状態を示す4電子との間の超微細相互作用によって、磁気秩序相において生じた超微細相互作用分裂に起因する中性子非弾性散乱ピークを、 = 3eVのエネルギーに観察した。低温では、Nd核スピンの低エネルギー状態の占拠確率が増加することによりNd核スピンが偏極し、反強磁性散乱ピーク強度に寄与するが、その際、中性子の非スピン反転過程の寄与が最も大きい。この現象の応用として反強磁性散乱ピーク強度の温度変化から、NdPdGeのNd磁気モーメント及び超微細相互作用分裂の大きさを見積もることに成功した。

ニアフィールドにおける過渡期の熱-水-応力連成挙動に及ぼす緩衝材の密度変化の影響評価(受託研究)

鈴木 英明*; 高山 裕介

JAEA-Research 2020-015, 52 Pages, 2020/12

JAEA-Research-2020-015.pdf:3.83MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分におけるニアフィールド環境は、廃棄体からの発熱による熱的作用、人工バリア内への地下水の浸潤による水理的作用及び緩衝材の膨潤などによる力学的作用が相互に影響を及ぼしあう複合現象として取り扱う必要がある。このような複雑なニアフィールド環境を評価するためのツールとして、熱-水-応力(THM)連成解析コードの開発が進められている。本研究では、THM連成解析モデルの高度化として、緩衝材の力学特性、熱特性及び水理特性の密度依存性について整理を行い、緩衝材の密度変化によって生じるTHMに関する物性値の変化を考慮できるように解析コードの更新を行った。そして、力学解析側から熱解析及び水理解析側へ解析結果を提供するスキームを追加した解析コードを用いて、幌延深地層研究計画において実施している人工バリア性能確認試験を対象とした再現解析を実施し、原位置で得られた計測データとの比較を通じて、モデルの適切性を確認するとともに、緩衝材の密度変化が及ぼす温度や浸潤及び膨潤変形挙動への影響の程度を把握した。さらに、ニアフィールドの長期挙動に関する事例解析として、廃棄体竪置き方式の人工バリアを対象として、廃棄体からの放熱と人工バリア内への地下水浸潤にともない、緩衝材が埋め戻し材側へ膨出することによって生じる緩衝材の密度変化が、緩衝材中の温度や浸潤挙動へ与える影響を確認した。

The -electron state of the heavy fermion superconductor NpPdAl and the isostructural family

目時 直人; Aczel, A. A.*; 青木 大*; Chi, S.*; Fernandez-Baca, J. A.*; Griveau, J.-C.*; 萩原 雅人*; Hong, T.*; 芳賀 芳範; 池内 和彦*; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 30, p.011123_1 - 011123_6, 2020/03

https://doi.org/10.7566/JPSCP.30.011123

希土類(4)やアクチノイド(5)は、電子数の増加とともに複雑さを増し、様々な相互作用が競合して多様な状態が出現する。多体電子系の結晶場分裂はバンド幅より狭いため、(1)高分解能の実験が必要で、(2)遍歴的なCeやU化合物は本質的に明瞭なスペクトルを示さない。また、(3)国際規制物質NpやPuなど超アクチノイド元素の取り扱いは厳しく規制されている。そこで比較的局在性の強い物質や希土類関連物質の、中性子散乱実験による磁気励起の研究が有益である。本稿では重い電子系化合物NpPdAlと関連物質の電子状態について述べる。

Neutron inelastic scattering study of the -electron states in NdPdAl

目時 直人; 山内 宏樹; 鈴木 博之*; 北澤 英明*; 蒲沢 和也*; 池内 和彦*; 梶本 亮一; 中村 充孝; 稲村 泰弘

Journal of the Physical Society of Japan, 87(8), p.084708_1 - 084708_7, 2018/08

https://doi.org/10.7566/JPSJ.87.084708

電子化合物NdPdAlの中性子散乱による研究を行った。0K, 35.4K, 88.3K, 101.5K, and 198.8Kの結晶場レベルを励起スペクトルから明らかにした。基底状態は主としての軌道によって構成され、これが大きな負のKと一軸異方性を生じる。結晶場から計算された磁気モーメント, 帯磁率, 磁化曲線, 比熱は実験をよく説明する。CePdAlやPrPdAlと共通した電荷分布の存在は同じ構造を持つアクチノイド化合物においても局在的な性質が重要で、UPdAlの局在5電子状態やNpPdAlの重い電子系超伝導にその価数の不安定性が重要な役割をすることを示している。

Neutron powder diffraction study on the magnetic structure of NdPdAl

目時 直人; 山内 宏樹; 北澤 英明*; 鈴木 博之*; 萩原 雅人*; Frontzek, M. D.*; 松田 雅昌*; Fernandez-Baca, J. A.*

Journal of the Physical Society of Japan, 86(3), p.034710_1 - 034710_5, 2017/03

https://doi.org/10.7566/JPSJ.86.034710

中性子回折実験によりNdPdAlの磁気構造を研究した。=(1/2 0 0)の変調ベクトルで説明できる顕著な反強磁性ピークを磁気転移温度=1.2K以下で観察した。c軸に平行なNdの磁気モーメントは0.3Kで2.9(1)の大きさであり、a面内で強磁性的に整列した層がa軸方向に++--と4枚周期で配列する。各Nd層の面間隔はa/2である。この構造は=(0.23 0.23 0)であるCePdAlによく似ていて、面内成分のみの変調構造は、これらの物質の2次元的なフェルミ面によって生じていると理解できる。その2次元性は、これらの物質の縦長のとてもユニークな形のユニットセルと、2枚PdとAl層によって隔てられたNdの原子間距離がc軸方向に7以上ととても大きいことに起因している。

熱-水-応力-化学連成解析による緩衝材の地球化学環境の変遷に着目したニアフィールド長期挙動評価の一例

鈴木 英明; 中間 茂雄; 藤田 朝雄; 今井 久; 九石 正美

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 19(2), p.39 - 50, 2012/12

https://doi.org/10.3327/jnuce.19.39

高レベル放射性廃棄物の地層処分における長期安全性の評価を行うためには、ニアフィールドで生じるプロセスの定量化が必要となる。そこで、開発された熱-水-応力-化学連成解析モデルを用いて、仮想的地質環境条件に基づく地層処分システムを想定した数値解析を実施し、ガラス固化体の放熱と人工バリア内への地下水の浸潤に伴うニアフィールドの化学的な環境の変化を定量的に例示した。海水系地下水環境下での緩衝材中では、一時的に、オーバーパック周辺で塩が析出することや、支保コンクリートとの境界近傍でスメクタイトがカルシウム型化するものの、長期的には安全評価上設定されたシナリオと整合する傾向が得られた。さらに、オーバーパックの腐食評価のための基盤情報として、オーバーパックに接触する緩衝材間隙水組成の変遷を示した。

緩衝材の地球化学プロセスに着目した熱-水-化学連成挙動に関する工学規模の人工バリア試験と解析評価

鈴木 英明; 藤崎 淳*; 藤田 朝雄

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 16(1), p.43 - 56, 2009/12

https://doi.org/10.3327/jnuce.16.43

高レベル放射性廃棄物の地層処分における人工バリア定置後のニアフィールドの挙動は、廃棄体からの放熱,人工バリア内への地下水の浸潤,緩衝材の膨潤,間隙水組成の変化など、熱的,水理学的,力学的及び地球化学的プロセスが相互に影響を及ぼし合う連成現象が生じることが予想される。このようなニアフィールドの連成挙動の現実的な理解と予測を目的に、ニアフィールドの連成現象を表現する熱-水-応力-化学連成挙動解析モデルの開発を行っている。本論は、工学規模の人工バリア試験結果及び開発した連成解析モデルによる確証解析結果について述べる。人工バリア試験では、緩衝材中の物質移行及び地球化学プロセスにかかわる情報を得た。そして、開発した連成解析モデルにより、モルタルからの高アルカリ性間隙水の浸潤による緩衝材の地球化学プロセスに着目した熱-水-化学連成解析を実施した。その結果、工学規模の人工バリア試験の温度場,再冠水挙動及び緩衝材とモルタルとの境界部での鉱物の溶解沈殿挙動を説明でき、開発した連成解析モデルが、緩衝材が飽和するまでの過渡的な遷移状態における熱-水-化学連成挙動評価に適用できることを確認した。

Development of a coupled thermal; Hydraulic model for near-field behavior of high-level radioactive waste repository

鈴木 英明; 中間 茂雄; 木村 誠; 藤田 朝雄

Proceedings of 13th International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal Hydraulics (NURETH-13) (CD-ROM), 13 Pages, 2009/09

In order to validate the THMC model, it is essential to compare with results of coupled behavior experiments in laboratory or in situ. The engineered scale experimental studies under controlled boundary in laboratory conditions has been carried out with simulated engineered barrier system equipment This paper presents the results of measured data and simulation of the coupled thermal and hydraulic for the period of 830 days. As a result, the following coupled processes were clear, temperature distribution and re-saturation behavior of buffer material by embedded sensor during experiment and sampling. And also the TH processes could be simulated with a developed model. These results provide basic information for the purpose of understanding and modeling of the mechanical and chemical phenomena in this experiment.

熱-水-応力連成試験設備(COUPLE)を用いた室内試験結果に基づく熱-水連成モデルの信頼性確認

藤崎 淳; 鈴木 英明; 藤田 朝雄

JAEA-Research 2008-020, 62 Pages, 2008/03

JAEA-Research-2008-020.pdf:24.3MB

人工バリア定置後のニアフィールドの挙動を評価するためには、そこに生じる連成現象をモデル化し、その時間的,空間的変遷を把握することが必要である。しかしながら、ニアフィールドにおける連成現象は熱-水-応力-化学が相互に影響を及ぼしながら進行する複雑なものであるから、適用した連成モデルが現象を適切に表現可能か否かの判断は実現象との比較なしには困難である。したがって、室内あるいは原位置において、実際に連成現象を生起させて取得した結果に基づき、モデルの確証を行うことが必要である。このような観点から、室内において実施した工学的規模の熱-水-応力連成試験設備(COUPLE)を用いて連成試験を実施した。その結果、温度及び緩衝材中の水分量について、有意なデータを得ることができた。さらに、連成モデルを用いて計算した緩衝材中の温度及び水分量の変遷は試験結果と良い一致を示し、今回適用した連成モデルの妥当性が示された。