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論文

Application of a novel gas phase synthesis approach to carbonyl complexes of accelerator-produced 5d transition metals

G$"o$tz, M.*; Yakushev, A.*; G$"o$tz, S.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; 浅井 雅人; Kindler, B.*; Krier, J.*; Lommel, B.*; 永目 諭一郎*; et al.

Radiochimica Acta, 110(2), p.75 - 86, 2022/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:31.78(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

揮発性超重元素カルボニル錯体の研究には、原子番号の増加とともに超アクチノイド元素の生成率が低下するためにより効率的な方法が必要となる。新規に開発したダブルチャンバーシステムを用いて、反跳槽と反応槽を分離することにより、カルボニル錯体合成の障害となる入射イオンビームによる反応分子の分解を回避することにより、これを実現する。軽い超アクチノイド元素Sg, Bh, Hs、およびMtの同族元素同位体として5d金属短寿命同位体を原子力機構タンデム加速器で合成し、モデル実験を行うことで、本手法の実現可能性を検証した。

論文

Chemical characterization of a volatile dubnium compound, DbOCl$$_3$$

Chiera, N. M.*; 佐藤 哲也; Eichler, R.*; 富塚 知博; 浅井 雅人; 安達 サディア*; Dressler, R.*; 廣瀬 健太郎; 井上 浩樹*; 伊藤 由太; et al.

Angewandte Chemie; International Edition, 60(33), p.17871 - 17874, 2021/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:14.88(Chemistry, Multidisciplinary)

等温ガスクロマトグラフ法を用いて、105番元素ドブニウム(Db)の単一原子を対象として、揮発性オキシ塩化物を合成し、化学的性質を調べた。同一条件下で同族元素ニオブおよびタンタルの揮発性と比較したところ、NbOCl$$_3 > $$ TaOCl$$_3 geq$$ DbOCl$$_3$$の関係が得られた。これはDb分子中の共有結合性が周期表からの予想よりも強くなっているためと考えられる。本成果により、超アクチノイド元素の化学的性質に関する理論計算に対する信頼できる実験データを与えることができた。

論文

Discriminative measurement of absorbed dose rates in air from natural and artificial radionuclides in Namie Town, Fukushima Prefecture

小倉 巧也*; 細田 正洋*; 玉熊 佑紀*; 鈴木 崇仁*; 山田 椋平; 根上 颯珠*; 辻口 貴清*; 山口 平*; 城間 吉貴*; 岩岡 和輝*; et al.

International Journal of Environmental Research and Public Health, 18(3), p.978_1 - 978_16, 2021/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:68.83(Environmental Sciences)

Ten years have elapsed since the accident at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant in 2011, and the relative contribution of natural radiation is increasing in Fukushima Prefecture due to the reduced dose of artificial radiation. In order to accurately determine the effective dose of exposure to artificial radiation, it is necessary to evaluate the effective dose of natural as well as artificial components. In this study, we measured the gamma-ray pulse-height distribution over the accessible area of Namie Town, Fukushima Prefecture, and evaluated the annual effective dose of external exposure by distinguishing between natural and artificial radionuclides. The estimated median (range) of absorbed dose rates in air from artificial radionuclides as of April 1, 2020, is 133 (67$$sim$$511) nGy h$$^{-1}$$ in the evacuation order cancellation zone, and 1306 (892$$sim$$2081) nGy h$$^{-1}$$ in the difficult-to-return zone. The median annual effective doses of external exposures from natural and artificial radionuclides were found to be 0.19 and 0.40 mSv in the evacuation order cancellation zone, and 0.25 and 3.9 mSv in the difficult-to-return zone. The latest annual effective dose of external exposure discriminated into natural and artificial radionuclides is expected to be utilized for radiation risk communication.

論文

An Experimental setup for creating and imaging $$^{4}$$He$$_{2}$$$$^{ast}$$ excimer cluster tracers in superfluid helium-4 via neutron-$$^{3}$$He absorption reaction

Sonnenschein, V.*; 辻 義之*; 國立 將真*; 久保 渉*; 鈴木 颯*; 富田 英生*; 鬼柳 善明*; 井口 哲夫*; 松下 琢*; 和田 信雄*; et al.

Review of Scientific Instruments, 91(3), p.033318_1 - 033318_12, 2020/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Instruments & Instrumentation)

For the purpose of future visualization of the flow field in superfluid helium-4, clusters of the triplet state excimer $$^{4}$$He$$_{2}$$$$^{ast}$$ are generated along the micro-scale recoil tracks of the neutron-absorption reaction n + $$^{3}$$He $$rightarrow$$ $$^{3}$$T + p. This reaction is induced by neutron irradiation of the $$^{3}$$He fraction contained in natural isotopic abundance liquid helium with neutron beams either from the Japan Proton Accelerator Research Complex, Materials and Life Science Experimental Facility (J-PARC)/Materials and Life Science Experimental Facility or from the Kyoto University Institute for Integrated Radiation and Nuclear Science. These $$^{4}$$He$$_{2}$$$$^{ast}$$ clusters are expected to be ideal tracers of the normal-fluid component in superfluid helium with several advantageous properties. Evidence of the excimer generation is inferred by detection of laser induced fluorescence emitted from the $$^{4}$$He$$_{2}$$$$^{ast}$$ clusters excited by a purpose-built short pulse gain-switched titanium:sapphire (Ti:sa) laser operating at a wavelength of 905 nm. The setup and performance characteristics of the laser system including the Ti:sa and two continuous wave re-pumping lasers are described. Detection at the fluorescence wavelength of 640 nm is performed by using optical bandpass filtered photomultiplier tubes (PMT). Electrical noise in the PMT acquisition traces could successfully be suppressed by post-processing with a simple algorithm. Despite other laser-related backgrounds, the excimer was clearly identified by its fluorescence decay characteristics. Production of the excimer was found to be proportional to the neutron flux, adjusted via insertion of different collimators into the neutron beam. These observations suggest that the apparatus we constructed does function in the expected manner and, therefore, has the potential for groundbreaking turbulence research with superfluid helium.

論文

Generation of $$^{4}$$He$$_2^{*}$$ clusters via neutron-$$^{3}$$He absorption reaction toward visualization of full velocity field in quantum turbulence

松下 琢*; Sonnenschein, V.*; Guo, W.*; 林田 洋寿*; 廣井 孝介; 広田 克也*; 井口 哲夫*; 伊藤 大介*; 北口 雅暁*; 鬼柳 善明*; et al.

Journal of Low Temperature Physics, 196(1-2), p.275 - 282, 2019/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:4.76(Physics, Applied)

For flow visualization study of quantum turbulence in superfluid $$^{4}$$He, $$^{4}$$He$$_2^{*}$$ excimers are unique tracers which follow only normal-fluid component flow above 1 K. To generate detectable small $$^{4}$$He$$_2^{*}$$ clouds (clusters) required for full-space velocity field measurements, we have adopted a new method based on neutron absorption reaction of $$^{3}$$He impurities in $$^{4}$$He and conducted proof-of-principle experiments. Generation of the $$^{4}$$He$$_2^{*}$$ excimers was detected by laser-induced fluorescence using photomultiplier tubes. The fluorescence was observed to increase proportionally to the neutron flux, suggesting that a sufficient amount of $$^{4}$$He$$_2^{*}$$ excimers were generated by neutrons. We also estimated the number of $$^{4}$$He$$_2^{*}$$ excimers possibly generated by $$gamma$$-rays and found that the relevant contribution was less than 40%. Thus, the majority of the $$^{4}$$He$$_2^{*}$$ excimers was confirmed to be generated via n-$$^{3}$$He absorption reactions.

論文

Optimization of an isothermal gas-chromatographic setup for the chemical exploration of dubnium (Db, Z = 105) oxychlorides

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 伊藤 由太; 白井 香里*; 鈴木 颯人; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 320(3), p.633 - 642, 2019/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:11.15(Chemistry, Analytical)

等温ガスクロマトグラフ(IGC)装置を開発し、オンライン気相研究に向けた動作試験をおこなった。核反応によって合成した5族遷移金属ニオブおよびタンタルの短寿命同位体をガスジェット気流によってIGC装置へ直接搬送し、反応ガスとしてSOCl$$_2$$を用いてオキシ塩化物を生成する。このときのNbOCl$$_3$$およびTaOCl$$_3$$の生成条件並びに搬送条件を調べたところ、半減期($$t_{1/2}$$)が約30秒の核種について全体の効率が7%であると見込むことができた。したがって、本IGC装置は$$^{262}$$Db($$t_{1/2}$$=34秒)適用可能であることがわかった。

論文

Formation and thermochemical properties of oxychlorides of niobium (Nb) and tantalum (Ta); Towards the gas-phase investigation of dubnium (Db) oxychloride

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 富塚 知博; 浅井 雅人; 鈴木 颯人*; 床井 健運; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎

Inorganica Chimica Acta, 486, p.361 - 366, 2019/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:18.6(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

トレーサー量のNbOCl$$_3$$およびTaOCl$$_3$$の生成とその石英表面における吸着挙動を、等温ガスクロマトグラフ法を用いて調べた。吸着-脱離モデルをもとにしたモンテカルロ・シミュレーションにより、それぞれについて求められた吸着エンタルピー($$Delta H_{rm ads}$$)は、-$$Delta H_{rm ads}$$(NbOCl$$_3$$) = 102 $$pm$$ 4 kJ/molおよび-$$Delta H_{rm ads}$$(TaOCl$$_3$$) = 128 $$pm$$ 5 kJ/molだった。得られた値は、それぞれの化合物の昇華エンタルピーから経験的に予想される値と非常によく一致した。これにより、金属オキシ塩化物について$$Delta H_{rm ads}$$$$Delta H^circ _{rm subl}$$間に知られている経験式を更新することができた。さらに、NbおよびTaオキシ塩化物の$$Delta H^circ _{rm subl}$$から外挿してDbOCl$$_3$$について予想された$$Delta H^circ _{rm subl}$$(DbOCl$$_3$$)から、$$Delta H_{rm ads}$$(DbOCl$$_3$$)は135 $$pm$$ 2 kJ/molと予想された。本結果を元に、今後同一実験条件下でDbOCl$$_3$$の吸着挙動研究をおこない、5族元素の揮発性について議論することができるとともに、その結果から、ドブニウムにおける相対論効果の影響について見積もることが可能となる。

論文

Absorption/desorption of lanthanides on metal oxides interfaces

福田 卓*; 長崎 晋也*; 颯田 秀雄*; 田中 知*; 鈴木 篤之*; 田中 忠夫; 村岡 進

Radiochimica Acta, 82, p.239 - 242, 1998/00

酸化還元に敏感なTRU核種の地層構造物質への吸着脱離挙動を調べるため、鉱物の主要な構成成分であるMnO$$_{2}$$,FeOOH及びAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を対象として、酸化還元に敏感なTRU核種模擬元素:Ce(III)及び安定な元素:Nd(III),Eu(III)のバッチ法による吸着実験及び脱離実験をpH条件を変化させて実施した。吸着実験において、MnO$$_{2}$$に対するCeの吸着率は、Ce-FeOOH系、Ce-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$系、Nd-MnO$$_{2}$$系及びEu-MnO$$_{2}$$系に比較して大きく、Ce(III)からMn(IV)への電子移動を伴うCeの酸化物反応が関与している可能性を示した。脱離実験の結果、一部のCeはMnO$$_{2}$$粒子と結合した形態で脱離する過程を含むことを見いだした。これらの結果をもとに、MnO$$_{2}$$界面におけるCeの吸着メカニズムと酸化還元のメカニズムについて検討した。

口頭

FPを含むPu溶液のモニタリング技術に係る適用性調査研究,2; 高放射性廃液貯槽セル内の線量率分布測定試験

所 颯; 鈴木 敏*; 三好 竜太; 桜井 康博; 松木 拓也; 蔦木 浩一; 関根 恵; 清水 靖之; 中村 仁宣

no journal, , 

東海再処理施設の高放射性廃液貯槽セル内の線量率は、セル内点検用のガイドチューブを介し、新たに設計・製作した点検装置を用いて測定する。ガイドチューブを利用した線量率分布測定をはじめて実施することから、モックアップにより挿入可能を確認した点検装置を用いて、作業の安全性・操作性及び線量計の挿入距離に対する測定位置の関係を確認し、実機においてセル内線量率分布測定試験を実施した。

口頭

FPを含むPu溶液のモニタリング技術に係る適用性調査研究,3; セル内$$gamma$$線線量率分布測定結果

関根 恵; 鈴木 敏*; 所 颯; 桜井 康博; 三好 竜太; 松木 拓也; 安田 猛; 蔦木 浩一; 中村 仁宣; 富川 裕文

no journal, , 

原子力機構は、再処理施設の効果的・効率的な保障措置のため、FPを含む高放射性溶液中のPuをモニタリングするための適用性調査研究を、米国エネルギー省(DOE)との共同研究として、東海再処理施設の高放射性廃液(HALW)を対象に実施している。今回、放射線測定器の設計、設置位置検討に必要な計算モデルの最適化等のために行った、線量計(イオンチェンバー: IC)の校正、ICによる$$gamma$$線線量率分布結果の考察及びモニタリングへの適用性等について検討した。

口頭

放射性核種の微小領域同位体イメージングのためのレーザー共鳴イオン化-二次中性粒子質量分析法の開発,2

富田 英生*; 齊藤 洸介*; 大橋 雅也*; Sonnenschein, V.*; 加藤 弘太郎*; 鈴木 颯*; 井口 哲夫*; 森田 真人*; 坂本 哲夫*; 金成 啓太*; et al.

no journal, , 

微粒子試料中の同位体分析のために、レーザー共鳴イオン化-二次中性粒子質量分析法の開発を進めている。2色スキームを用いた安定Zr同位体イメージングを実証した。また、放射性同位体分析に向けた高繰り返し率Ti:Sapphireレーザーによる2色共鳴イオン化スキームの検討を行い、Zr/Mo微粒子の混合試料に集束イオンビームを照射し、生成された二次中性原子を2台のTi:Sapphireレーザーにより共鳴イオン化した。飛行時間型質量分析計にて質量数ごとに記録されたイオン計数と、イオンビームのスキャン位置を組み合わせ、マイクロイメージ(イオン計数マップ)を取得した。Zrを共鳴イオン化することで、$$^{92}$$Moによる同重体干渉が抑制された92Zr同位体マイクロイメージ(視野30$$mu$$m)が得られることが示された。

口頭

表面電離イオン源内における短寿命同位体の吸着脱離挙動の解析に向けたモンテカルロシミュレーション開発

床井 健運; 佐藤 哲也; Eichler, R.*; 伊藤 由太; 富塚 知博; 鈴木 颯人*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史*; Chiera, N. M.; et al.

no journal, , 

真空クロマトグラフ法と表面電離法を組み合わせた新規の実験手法を開発し、103番元素ローレンシウム(Lr)の高温金属(Ta)表面への吸着挙動を調べた。その結果Lrの吸着挙動は、ランタノイド元素の中でも低い揮発性をもつルテチウム(Lu)の挙動と類似していた。本研究では、Lr原子のTaカラム内におけるイオン化とクロマトグラフ挙動を解析するため、新たにモンテカルロシミュレーションコードの開発を行った。

口頭

$$^{254}$$Es標的を用いて生成する中性子過剰Fm領域核の自発核分裂の測定

浅井 雅人; 塚田 和明; 廣瀬 健太郎; 豊嶋 厚史; 富塚 知博; Chiera, N. M.; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 永目 諭一郎; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

$$^{256}$$Fm, $$^{258}$$Fm, $$^{259}$$Lrの自発核分裂の測定を、原子力機構タンデム加速器施設において$$^{254}$$Es標的を用いて行った。これら3核種は、非対称核分裂, 全運動エネルギー(TKE)の大きい対称核分裂、TKEの小さい対称核分裂という、それぞれ異なる核分裂特性を示し、そのメカニズムも大きく異なる。これらの違いがどのように生じるか、非常に興味深い。$$^{256,258}$$Fmは$$^{254}$$Es標的と$$^{18}$$Oビームを用いた多核子移行反応で合成し、$$^{259}$$Lrは$$^{248}$$Cm($$^{15}$$N,4n)融合蒸発反応で合成した。生成核をガスジェット結合型オンライン同位体分離装置で質量分離し、回転円盤型$$alpha$$・核分裂片測定装置に運んで測定した。実験で得られた核分裂片の質量数とTKEの分布から、$$^{256}$$Fm, $$^{258}$$Fm, $$^{259}$$Lrの自発核分裂のメカニズムの違いについて議論する。

口頭

超重元素を対象とした低速原子ビーム源の開発

富塚 知博; 床井 健運; 佐藤 哲也; 伊藤 由太; 鈴木 颯人*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; Chiera, N. M.; 後藤 真一*; et al.

no journal, , 

超重元素原子(Z $$>$$ 100)の価電子軌道の直接決定を目指して、単一原子レベルに適用可能な高温ノズル型原子ビーム源(Atomic Beam Source: ABS)の開発を行っている。本研究では、高効率で低エミッタンスのビームを取り出すため、安定同位体を用いたオフライン実験を行うとともに、モンテカルロシミュレーションによる最適ノズル形状の検討を行った。

口頭

Formation and thermochemical properties of oxychlorides of Nb and Ta; Towards the gas-phase investigation of the Superheavy Element dubnium (Db) oxychloride

Chiera, N. M.; 佐藤 哲也; 浅井 雅人; 鈴木 颯人*; 床井 健運; 富塚 知博; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 永目 諭一郎

no journal, , 

The adsorption of single molecules (i.e., tracer-amount scale) of NbOCl$$_{3}$$ and TaOCl$$_{3}$$ on quartz surfaces was explored by applying an isothermal gas-chromatographic method. Thermochemical information was obtained, in good agreement with literature data. The future accomplishment of comparative studies with DbOCl$$_{3}$$ under the same experimental conditions will provide a direct information on the volatility trend in Group-5 elements, and hence, on the magnitude of relativistic effects on dubnium's electronic structure.

口頭

Development of a CFD-BASED simulation method for cesium penetration into concrete

宮原 直哉*; 前島 颯人*; 鈴木 恵理子; 逢坂 正彦; 佐藤 勇*

no journal, , 

福島第一原子力発電所において大量に発生する放射性廃棄物を合理的に管理するためには、廃棄物中の放射性物質量や汚染状況に基づき適切に処理・処分を行う必要がある。本研究では、汚染水中コンクリート構造物の汚染状況把握に資するため、コンクリートへのCsの浸透挙動のシミュレーション手法を、CFDをベースとして開発している。本発表では第一ステップとして、一様な組成のコンクリートを想定し、コンクリート内部のCsの拡散のみを考慮したシミュレーション手法と予備解析結果を発表する。

口頭

$$^{254}$$Es標的を用いた中性子過剰Fm同位体の自発核分裂測定

浅井 雅人; 塚田 和明; 廣瀬 健太郎; 豊嶋 厚史; 富塚 知博; Chiera, N. M.; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 永目 諭一郎; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

原子力機構タンデム加速器施設において、中性子過剰重アクチノイド核$$^{256}$$Fm, $$^{258}$$Fm, $$^{259}$$Lrの自発核分裂を測定した。$$^{256}$$Fmと$$^{258}$$Fmは、$$^{18}$$Oビームと半減期276日の非常に稀少な$$^{254}$$Es標的を用いた多核子移行反応で合成した。核反応生成物はオンライン同位体分離装置(ISOL)で質量分離した。典型的な質量非対称な核分裂から非常にシャープな質量対称分裂への遷移が、$$^{256}$$Fmと$$^{258}$$Fmの間で明瞭に観測された。一方、$$^{259}$$Lrの自発核分裂では、3種類の異なる核分裂モードが混在していることが明らかになった。

口頭

Spontaneous fission studies for neutron-rich Fm and Lr isotopes

浅井 雅人; 塚田 和明; 廣瀬 健太郎; 豊嶋 厚史*; 富塚 知博*; Chiera, N. M.*; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 永目 諭一郎*; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

中性子過剰フェルミウム及びローレンシウム同位体の自発核分裂について研究した。中性子過剰フェルミウム同位体は、$$^{254}$$Es標的に原子力機構タンデム加速器からの$$^{18}$$Oビームを照射して合成し、中性子過剰ローレンシウム同位体は$$^{248}$$Cm標的に$$^{15}$$Nビームを照射して合成した。核反応生成物をオンライン同位体分離装置ISOLを用いて同位体分離することで、他の核種の混入がない高精度の核分裂片測定を可能にした。得られた核分裂片の質量分布と全運動エネルギー分布から、この領域の原子核の核分裂で特徴的に見られる対称分裂と非対称分裂の競合に関する新しい知見を得た。

口頭

$$^{4}$$He+$$^{254}$$Es反応で生成される$$^{258}$$Mdの核分裂特性の測定

西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; 牧井 宏之; Orlandi, R.; Kean, K. R.*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史*; 佐藤 哲也; 伊藤 由太; et al.

no journal, , 

2017年、原子力機構(JAEA)は、米国ORNLから$$^{254}$$Esを入手、JAEAタンデム加速器からのイオンビーム照射による核物理研を開始した。$$^{254}$$Esは、ORNLのHigh Flux Isotope Reactorで生成された。アインスタイニウムの抽出は、ORNLでも2004年以来のことであり、現在$$^{254}$$Esを照射できるのは世界的に見てもJAEAタンデム施設だけである。2017$$sim$$2018年にかけて遂行した実験のうち、本発表では$$^{4}$$He+$$^{254}$$Esで生成される$$^{258}$$Mdの核分裂特性について報告する。

口頭

Spontaneous fission measurements for neutron-rich Fm and Lr isotopes using $$^{254}$$Es target

浅井 雅人; 塚田 和明; 廣瀬 健太郎; 豊嶋 厚史*; 富塚 知博*; Chiera, N. M.*; 伊藤 由太; 牧井 宏之; 永目 諭一郎*; 西尾 勝久; et al.

no journal, , 

中性子過剰フェルミウム同位体$$^{256}$$Fm,$$^{258}$$Fm及びローレンシウム同位体$$^{259}$$Lrをそれぞれ$$^{254}$$Es標的を用いた重イオン多核子移行反応及び$$^{248}$$Cm標的と$$^{15}$$Nビームを用いた重イオン核融合反応で合成し、それらをオンライン同位体分離装置ISOLで同位体分離した後、自発核分裂を測定した。$$^{256}$$Fmの自発核分裂の質量分布が非対称分布なのに対して$$^{258}$$Fmでは非常に分布幅の狭い対称分布であることを確認し、過去の実験結果を再検証した。一方$$^{259}$$Lrでは対称分布と非対称分布が混在している様子が観測された。質量分布と全運動エネルギー分布の測定結果からこれらの分裂メカニズムについて考察した。

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