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論文

使用済燃料直接処分における放射性核種の瞬時放出率設定手法の構築

北村 暁; 赤堀 邦晃; 長田 正信*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 27(2), p.83 - 93, 2020/12

使用済燃料を再処理せず深地層中に処分(直接処分)した場合、放射性核種の放出挙動はガラス固化体の地層処分とは異なると考えられる。本論文では、直接処分における核種の放出挙動評価のひとつである瞬時放出率(IRF)の設定手法を構築した。IRFの設定にあたっては、諸外国の安全評価報告書等など最新の文献情報を参考に、瞬時放出挙動を、核分裂生成ガス放出率(FGR)に比例するものと一定値をとるものとに分類した。FGRについては、わが国の使用済燃料に対して取得されたデータを収集した上で、燃料挙動計算コードFEMAXIを使用して推奨値と最大値を算出した。また、算出したFGRや既往のIRF実測値を用いて、わが国の加圧水型原子炉(PWR)使用済燃料におけるIRFの推奨値と最大値を推定した。推定した推奨値を既往の文献値と比較したところ、概ね諸外国の設定値と同程度であることが確認された。

論文

諸外国における使用済燃料直接処分のソースターム評価,1; 使用済燃料および構造材からの瞬時放出率の評価

長田 正信; 近沢 孝弘*; 赤堀 邦晃*; 北村 暁; 舘 幸男

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(1), p.31 - 54, 2016/06

わが国では、使用済燃料の全量を再処理し、そこで発生する高レベル放射性廃液のガラス固化体を深地層中へ埋設することとしている。一方で、将来のエネルギー情勢の変化に柔軟に対応するため、使用済燃料を直接地層中に埋設処分する手法(直接処分という)についても技術的成立性を検討している。直接処分の安全性を評価するためには、処分後のある時期に閉じ込め機能が喪失した際に、使用済燃料から地下環境中へ放出される核種の種類や放出量等(総称してソースタームという)を設定する必要がある。しかし、これらの詳細な検討は、国内では未実施である。このことを受け、わが国における直接処分の安全評価に資することを目的として、ソースタームのうち瞬時放出に着目し、本分野での先進諸外国の安全評価事例を調査した。諸外国における安全評価の内容を比較した結果、引用する試験データは各国でほぼ同様であったが、最終的なソースターム設定は、各国の事情(炉型や想定燃焼度等)を加味した結果として各国間で違いがみられた。また、設定値が含む不確実性の表現も各国で異なり、推奨値に加え悲観的値を設けるケースや、中央値と標準偏差を与えるケース等の違いがみられた。本調査内容は、わが国における直接処分の安全評価のための基盤情報として有効である。

論文

FaCT Phase I evaluation on the advanced aqueous reprocessing process, 5; Research and development of uranium crystallization system

柴田 淳広; 矢野 公彦; 三本松 勇二; 中原 将海; 竹内 正行; 鷲谷 忠博; 長田 正信*; 近沢 孝弘*

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 6 Pages, 2011/12

FaCTプロジェクトの一環として、ウラン晶析技術開発を実施している。開発目標は、70%以上のU回収率,100以上のDF,晶析装置の性能確認などである。実溶解液を用いたビーカ規模試験により基礎データを取得した。U晶析率は供給液組成や冷却温度により制御可能である。大半のFPのDFは洗浄操作により改善する。しかしながら、Pu-Cs複塩の生成によりCsの低DFが生じている。円環型晶析装置及び結晶分離機の性能を確認するため、各種試験を実施し、良好な機械的性能を確認した。しかしながら、結晶分離機によるU結晶の洗浄は、固体不純物に対して効果が認められなかった。U結晶の純度を改善するため、結晶精製技術の導入を検討し、KCP(Kureha Crystal Purifier)を選定した。KCPにおける固体不純物の挙動把握のため、ベンチスケールのKCP装置を用いてU結晶精製試験を実施した。KCPは液体不純物のみならず、固体不純物についてもよい除染性能を示した。

論文

Continuous operation test at engineering scale uranium crystallizer

鷲谷 忠博; 田山 敏光; 中村 和仁*; 矢野 公彦; 柴田 淳広; 野村 和則; 近沢 孝弘*; 長田 正信*; 菊池 俊明*

Journal of Power and Energy Systems (Internet), 4(1), p.191 - 201, 2010/02

本件は、先進湿式再処理技術の革新技術である晶析技術における晶析装置開発に関するものである。本報では工学規模晶析試験装置を用いたウラン系での連続運転試験結果として、本晶析装置の定常及び非定常時における装置安定性,過渡的な応答性等に関する工学的な知見を中心に報告するものである。なお、本件は2009年7月ベルギーで開催されたICONE-17特集号への論文投稿である。

論文

Enhanced electrochemical oxidation of spent organic solvent under ultrasonic agitation

杉川 進; 梅田 幹; 小林 冬実; 長田 正信*; 土尻 滋; 天野 昌江*

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 4 Pages, 2005/10

銀電解酸化法による$$alpha$$汚染された有機液体廃棄物の分解・無機化処理技術は、高温熱分解法などに比べて、低温及び常圧下で無機化が図れる安全性及び経済性に優れた方法である。このため、1996年からTBP-ドデカン溶媒での分解・無機化試験を行い、溶媒が完全にリン酸,二酸化炭素及び水に分解されることが確認されたが、電流効率が低いことが難点であった。このため、超音波による溶媒と銀2価イオン水溶液の強力な混合下で酸化分解を行い、電流効率の大幅な改善を図った。その結果、電流効率はTBP,ドデカン及びTBPの中間生成物の分解では、いずれも機械的攪拌に比べて2倍以上となった。これらの結果に基づいて、少量溶媒のための分解プロセスと多量溶媒のためのアルカリ過水分解とを組合せた分解プロセスを提案した。

口頭

晶析工程における結晶精製技術に関する研究開発,7; UNH結晶への模擬FPの同伴挙動試験,2

鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 長田 正信*; 菊池 俊明*; 平沢 泉*

no journal, , 

先進湿式再処理法のウラン晶析工程においては、溶解液濃度等の晶析条件の設定により、FP成分の中で特に硝酸溶液中で溶解度の低いアルカル土類金属(ストロンチウム,バリウム)が、回収されるウラン結晶に同伴するケースがある。そのため、アルカル土類金属について硝酸ウラニル共存系の溶解度データを取得し、その結果からウラン晶析操作における不純物同伴挙動を考察した。

口頭

高速炉燃料の高効率溶解技術開発,3; 溶解反応による溶解槽圧力上昇の評価

大山 孝一; 桂井 清道; 近藤 賀計; 鷲谷 忠博; 明珍 宗孝; 長田 正信*; 堀内 伸剛*; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*

no journal, , 

高速増殖炉サイクル実用化研究開発(FaCT)において、高速炉燃料の溶解機器として回転ドラム型連続溶解槽の開発を進めている。高濃度溶解液を得るために、せん断工程において短尺せん断化及び粉体化を目指している。しかしながら、粉体化することで装置内での急激な溶解反応による圧力上昇が懸念される。そこで、二酸化ウランペレット及び粉末を使用し、溶解反応時の装置内圧力及び流量の関係を確認し、溶解槽内での圧力上昇を評価した。

口頭

高選択・制御性沈殿剤による高度化沈殿法再処理システムの開発,13; ウラン(VI)-ピロリドン化合物の熱分解挙動及び燃料化手法の検討

柴原 孝宏*; 長田 正信*; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*; 森田 泰治; 池田 泰久*

no journal, , 

ピロリドン誘導体を用いた沈殿法による高速炉燃料の高度化再処理システムを開発の一環として、沈殿剤の候補となる各種ピロリドン化合物とウラニルイオンとの反応によって生成した沈殿について、熱天秤及びガスクロマトグラフ型質量分析装置を用いて熱分解挙動を調査した。また、その結果に基づき、U(VI)-ピロリドン化合物沈殿からの沈殿剤の気化分離・再利用手法及び同沈殿の燃料化手法について検討を行った。試験の結果、U(VI)-ピロリドン化合物沈殿を150-170$$^{circ}$$Cで定温熱処理することで、製品ウラン酸化物の純度向上及びピロリドン化合物の回収が可能であることを明らかにした。定温熱処理を工程に導入する際には、熱処理による変性が少なく、熱処理時に安定した蒸発挙動を示すピロリドン化合物の使用が重要である。

口頭

硝酸ウラニル六水和物の結晶精製技術開発

矢野 公彦; 三本松 勇二; 竹内 正行; 鷲谷 忠博; 長田 正信*; 近沢 孝弘*

no journal, , 

固体不純物を含む硝酸ウラニル六水和物結晶に対してKCP型試験装置を用いた結晶精製試験を実施し、固体不純物の粒径及び密度が精製に及ぼす影響を確認した。

口頭

Effect of solid impurities on crystal purification performance in uranium crystallization system

竹内 正行; 矢野 公彦; 三本松 勇二; 柴田 淳広; 鷲谷 忠博; 長田 正信*; 近沢 孝弘*

no journal, , 

ウラン晶析法では冷却操作により、高HM濃度の使用済燃料溶解液中の多くのウランを硝酸ウラニル六水和物結晶として分離する。しかしながらその結晶の純度は十分でないことから、その純度を向上させるため、結晶精製技術の適用を検討している。本研究では結晶精製装置の精製メカニズムを明らかにするために、硝酸ウラニル六水和物結晶の精製試験により、精製性能に与える固体不純物の粒径及び密度の影響を評価した。その結果、固体不純物の粒径が小さいほど除染しやすいことがわかり、一方、密度については結晶精製性能に大きく影響を与えないことがわかった。その理由としては、小さい粒子ほどウラン結晶間を通過しやすいことで分離されやすいためであり、さらに不純物の除染性はウラン結晶の融液による押し流しによって促進されるものと考えられる。

口頭

使用済燃料直接処分のソースターム評価,1; 海外における瞬時放出パラメータの調査および国内向けパラメータの検討

長田 正信; 北村 暁; 舘 幸男; 赤堀 邦晃*; 近沢 孝弘*

no journal, , 

使用済燃料を直接地層処分する場合において、処分容器の閉じ込め機能が喪失して速やかに生じる放射性核種の地下環境への放出挙動を、諸外国における関連情報の調査を通じて検討した。これらの情報を基に、国内の使用済燃料を直接処分する場合の瞬時放出パラメータの導出を試みた。

口頭

使用済燃料直接処分のソースターム評価,3; 国内使用済燃料の核分裂生成ガス放出割合導出手法の検討

長田 正信; 赤堀 邦晃*; 北村 暁; 舘 幸男; 近沢 孝弘*

no journal, , 

処分容器の閉じ込め機能喪失後に生じる使用済燃料から地下環境への放射性核種の瞬時放出挙動について、その評価指標のひとつである国内使用済燃料の核分裂生成ガス放出割合の導出手法を検討した。

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