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福士 圭介*; 長谷川 優介*; 前田 耕志*; 青井 裕介*; 田村 明弘*; 荒井 章司*; 山本 祐平*; 青才 大介*; 水野 崇
Environmental Science & Technology, 47(22), p.12811 - 12818, 2013/11
被引用回数：27 パーセンタイル：58.19(Engineering, Environmental)Eu(III)の花崗岩への収着について、巨視的、微視的な手法を組み合わせた研究を行った。花崗岩の薄片と10
MのEu(III)溶液とを反応させ、EPMAおよびLA-ICP-MSにより分析した。その結果、多くの黒雲母粒子では、最大で6wt.%までEuが増加した。黒雲母中でEuが付加された部分ではKが減少しており、黒雲母へのEuの収着様式は層間の陽イオン交換反応であることが示唆される。また、花崗岩および黒雲母の紛体を利用したEu(III)のバッチ収着試験を実施した。この試験により得られた黒雲母に対するEu(III)の巨視的な収着挙動は、花崗岩に対する収着挙動と一致した。得られた収着エッジはシングルサイトの陽イオン交換反応を考慮したモデルにより、合理的に再現することが可能である。以上のことから、花崗岩は複雑な鉱物の集合体であるが、巨視的および微視的な手法を組み合わせることによって、複雑な鉱物集合体全体を代表する一つの基本となる収着反応を明らかにすることができた。
solutions豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 後藤 真一*; 石井 康雄; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 永目 諭一郎; et al.
Radiochimica Acta, 96(3), p.125 - 134, 2008/03
被引用回数：28 パーセンタイル：85.1(Chemistry, Inorganic & Nuclear)
Cm(
O,5n)
Rf反応により104番元素ラザホージウム(Rf)を生成し、陰イオンフッ化物錯体の形成を陰イオン交換法を用いて調べた。フッ化物イオン濃度0.0005-0.013MでRfヘキサフルオロ錯体[RfF
]
が形成することを初めて明らかにした。[RfF]の形成は同族元素Zr, Hfのヘキサフルオロ錯体と著しく異なり、[RfF]の錯形成定数は同族元素Zr, Hfの錯形成定数より少なくとも一桁小さいことを明らかにした。
永目 諭一郎; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦; 石井 康雄; 佐藤 哲也; 平田 勝; 西中 一朗; 市川 進一; et al.
Radiochimica Acta, 93(9-10), p.519 - 526, 2005/00
被引用回数：30 パーセンタイル：87.1(Chemistry, Inorganic & Nuclear)東海研究所タンデム加速器を用いて進めてきた超重元素(104番元素)ラザホージウム(Rf)の単一原子レベルでの化学挙動研究について報告する。特に短寿命(78秒)で数分間に1原子の割合で生成するRfのイオン交換挙動を調べるために開発した自動迅速イオン交換分離装置の概要を紹介する。また最近得られたRfのフッ化物錯体のイオン交換挙動について詳しく述べる。これはRfのフッ化水素酸溶液中での陰イオン交換挙動が、周期表同族元素であるジルコニウムやハフニウムの挙動とは大きく異なっていて、Rfのフッ化物形成に相対論効果が寄与している可能性を指摘する興味深い結果である。
前田 耕志*; 長谷川 優介*; 福士 圭介*; 山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇
no journal, ,
元素の岩盤への吸着特性を評価するには、さまざまな水質条件における岩盤への吸着挙動を理解する必要があり、元素の岩盤への吸着プロセスを定量的に取り扱う方法として表面錯体モデリングが挙げられる。ただし、表面錯体モデリングは単一鉱物を対象に開発された手法であり、花崗岩のような鉱物集合体への適用は世界的な課題となっている。本研究では、さまざまな水質条件における花崗岩への強吸着性元素の吸着挙動を表面錯体モデリングに基づいて理解するための手法の構築を目的としている。本研究で吸着体とした花崗岩試料は、日本原子力研究開発機構が岐阜県瑞浪市に建設を進めている瑞浪超深地層研究所の深度300mから掘削したボーリング孔より採取した岩石コアを利用した。吸着質は鉱物に対し強い吸着性を示す元素の1つであるEuをモデル吸着質として、pH及びイオン強度を変化させた際の花崗岩の表面電荷とEu吸着挙動の解析に基づき、Eu吸着モデルの構築を試みたので、その結果を報告する。
長谷川 優介*; 山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇; 前田 耕志*; 福士 圭介*
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分にかかわる安全評価において、地下環境における元素の挙動を定量的に表す指標として固液分配係数(Kd)が用いられている。ただし、既存のKdは原位置において直接的に取得されたものではないため、実際の地下環境への適用妥当性の検証が求められている。本研究では、原位置においてKdを直接的に取得し、既存のKdとの比較を行うため、原位置Kd測定システムの構築を目的とした検討を行った。
前田 耕志*; 長谷川 優介*; 福士 圭介*; 山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇
no journal, ,
元素の岩盤への吸着は、地下環境中での元素の挙動を予測するうえで評価が必要なプロセスの一つである。吸着プロセスを定量的に取り扱う方法として表面錯体モデリングがあるが、表面錯体モデリングは単一鉱物を対象にした手法であり、花崗岩のような鉱物集合体への適用方法は確立されていない。本研究では、さまざまな水質条件における元素の吸着挙動を表面錯体モデリングに基づいて予測する手法の構築を目的とし、花崗岩をモデル吸着体、Euをモデル溶質として、吸着予測モデルの構築を試みた。花崗岩試料として、瑞浪超深地層研究所の深度300, 400mの研究坑道から掘削したボーリング孔より採取した岩石コアを利用した。吸着等温線の測定結果から、本実験に用いた花崗岩の最大吸着量は0.21mol/gであった。花崗岩によるEuの吸着率はpH2.5以下では0%であるが、pHの増加とともに上昇し、pH3.5以上では100%に達した。この結果を表面錯体モデリングで解析し、吸着反応の平衡定数を得た。花崗岩は複雑な鉱物集合体であるが、従来の表面錯体モデリングにより吸着特性をパラメータ化することができた。得られたパラメータに基づき、花崗岩によるEuの吸着挙動の予測を行った結果、Eu=10M以下、固液比が1g/L以上、pH4以上の条件では、地下水中のEuのほとんど花崗岩に吸着されることがわかった。今後は炭酸イオンなどの共存配位子の影響を考慮した条件での検討を進めていく。
山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇; 福士 圭介*; 長谷川 優介*; 前田 耕志*
no journal, ,
固液分配係数(Kd)は岩盤による元素の保持機能を定量的に示す指標の一つであり、地下環境における物質移行評価に用いられている。これまでには室内試験により得られたKdを地下環境でのKdと仮定し、元素の固液分配反応を評価している。ただし、原位置でのKd決定の難しさと室内実験において原位置の地下環境の再現の難しさのために、仮定の妥当性の検証はなされていない。元素のKdは水質に依存するため、室内実験によって得られたKdと原位置の地下環境におけるKdは、さまざまな水質条件において比較される必要がある。本研究では、原位置におけるKdを決定するための手法を開発するとともに、これまでに取得されてきたKdの妥当性を評価する手法を確立することを目的とした。本研究の実施内容は、(1)瑞浪超深地層研究所坑道内水質モニタリング装置を利用し、原位置でKdを決定するシステムの構築、(2)さまざまな水質条件におけるモデル元素(陽イオン及び陰イオン)の原位置におけるKdの見積もり、(3)室内実験に基づく既存情報から得られたKdと原位置試験から得られたKdの比較から成る。以上の検討により室内実験によって得られたKdの実際の地下環境への適用妥当性をさまざまな水質条件において検証を行った。
長谷川 優介*; 福士 圭介*; 前田 耕志*; 山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇
no journal, ,
Sorption behaviors of trace elements on single mineral surfaces have been extensively studied. However, there have been very few researches for the trace elements sorption on complex mineral assemblages such as rocks, sediments and soils. In the present study, the sorption of trace level of Eu(III) on complex mineral assemblages, slightly altered granite, as function of pH was studied by microscopic approaches. As the result, we concluded that biotite is most important phase governing Eu(III) uptake on the granite. The uptake mode of Eu on biotite is ion-exchange of K in biotite and Eu(III) in solution.
前田 耕志*; 福士 圭介*; 長谷川 優介*; 山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇
no journal, ,
There have been very few researches for the trace elements sorption on complex mineral assemblages such as rocks, sediments and soils. In the present study, the batch sorption experiments of Eu(III) on granite were conducted as function of pH, ionic strength and surface loadings to understand the migration of trace elements on geologic media. As the result of experiments, sorption ratio of Eu(III) was almost zero at pH 2. They abruptly increase with pH up to 3.5. Above pH 3.5, the sorption ratio indicates almost constant. The sorption strongly depends on ionic strength at the pH more than 3.5.
前田 耕志*; 福士 圭介*; 長谷川 優介*; 山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇
no journal, ,
本研究では、鉱物集合体としての花崗岩への微量元素の収着挙動を理解することを目的として、pH,イオン強度及び微量元素のモデル元素として添加したEu濃度を変化させてEu(III)の収着実験を行った。また、Eu(III)の花崗岩への収着をモデル化し、微量元素の鉱物集合体への収着挙動を把握することを試みた。その結果、Eu(III)の花崗岩への収着はイオン交換反応が主体であるものの、pHが4以下の領域では、花崗岩から溶出するAlやFeとの競合により収着率が低下することがわかった。また、これらの結果は、鉄酸化物の溶解とイオン交換反応を考慮した収着モデリングにより再現することができた。
長谷川 優介*; 福士 圭介*; 前田 耕志*; 山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇
no journal, ,
本研究では、鉱物集合体としての花崗岩への微量元素の収着挙動を理解することを目的として、花崗岩に対するさまざまなpH条件における希薄濃度のEu(III)の収着挙動を電子線マイクロアナライザー等の微視的手法により検討した。その結果、黒雲母及び変質鉱物のスメクタイトにはEuの濃集が認められた。花崗岩中における黒雲母の含有量はスメクタイトよりも大きいため、黒雲母が花崗岩においてEu(III)の収着を支配する鉱物相であることがわかった。また、Euの濃集が認められた黒雲母においてKとEuの含有量に逆相関が認められたことから、黒雲母によるEu(III)の収着メカニズムは黒雲母層間のKとEuのイオン交換であることがわかった。
天本 一平; 小林 秀和; 菖蒲 康夫; 長谷川 良雄*; 内海 和夫*; 竹下 健二*; 稲葉 優介*; 尾上 順*; 越坂 亜希子*; 金田 結依*
no journal, ,
これまで試作してきた無機多孔質体のうち、耐酸性は良好であるが、白金族元素(PGM)に対する収着作用に劣るSiO
質多孔質体に、フェロシアン化物を含浸させた吸着剤を合成したところ、一部のPGMに対する収着効果が著しく向上したためSiO質多孔質体をフェロシアン化物担持用材料として利用できる可能性が高まった。
天本 一平; 小林 秀和; 菖蒲 康夫; 大西 貴士; 稲葉 優介*; 内海 和夫*; 竹下 健二*; 尾上 順*; 越坂 亜希子*; 長谷川 良雄*
no journal, ,
高レベル放射性廃液(HLLW)中に存在する白金族化学種(PGS)の分離を目的とした収着剤合成法の開発を行った。非放射性単味PGSを用いた分離試験の結果、耐酸性に優れているシリカ質多孔質体に、フェロシアン化アルミニウム(AlHCF)を含浸させた収着剤が効果的であることが判明した。同収着剤は実廃液中のPdやMo化学種についても十分な収着特性を示した。またPGSとMo化学種を除去した結果、HLLW中の廃棄物をこれまでより多量にガラスに充填できることが分かった。
