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論文

Doppler-free ablation fluorescence spectroscopy of Ca for high-resolution remote isotopic analysis

宮部 昌文; 加藤 政明*; 長谷川 秀一*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 38(2), p.347 - 358, 2023/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Chemistry, Analytical)

同位体シフトの小さい核種の遠隔核種分析法を開発するために、レーザーアブレーションプルームを用いてCaのドップラーフリー蛍光分光を行った。2台の外部共振器半導体レーザーから対向伝搬するレーザー光をコンクリートのアブレーションプルームに照射し、$$^{1}$$S$$_{0}$$ $$rightarrow$$ $$^{1}$$P$$_{1}$$ $$rightarrow$$ $$^{1}$$D$$_{2}$$の2段階共鳴励起スキームにより、基底状態のCa原子を$$^{1}$$D$$_{2}$$状態まで励起させた。その後、$$^{1}$$D$$_{2}$$状態から$$^{1}$$P$$_{1}$$状態への緩和を伴う蛍光スペクトルを測定した。ヘリウムガス圧70Paでアブレーション後1msの遅延で測定したスペクトルの線幅は70MHz以下であり、ドップラー広がりのある蛍光スペクトルの線幅の約1/30であることがわかった。また、アブレーションから観測までの時間間隔が600マイクロ秒以下の場合には、蛍光スペクトルに幅の広いガウス型のペデスタルが観測され、これは衝突により速度が変化した原子に起因することがわかった。さらに、様々なガス圧で測定したスペクトルから、2段目の$$^{1}$$P$$_{1}$$ $$rightarrow$$ $$^{1}$$D$$_{2}$$遷移の圧力拡がり係数を46.0MHz/torrと決定した。天然に存在する3種類のCa同位体($$^{40}$$Ca, $$^{42}$$Ca, $$^{44}$$Ca)の蛍光信号を用いて、検量線の直線性,検出限界,測定精度などの分析性能を評価し、同位体存在比の検出限界が、バックグラウンドの3$$sigma$$基準から0.09%と推定された。これらの結果は、この分光法が同位体シフトの小さな核種の遠隔核種分析に有望であることを示唆している。

論文

Investigation on the DC Stark shifts of strontium autoionization states for isotope-selective resonance ionization

岩田 圭弘; 宮部 昌文; 長谷川 秀一*

Journal of Quantitative Spectroscopy & Radiative Transfer, 265, p.107549_1 - 107549_7, 2021/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:12.84(Optics)

東京電力福島第一原子力発電所事故を受けて分析ニーズが高まっているストロンチウム90に対して、レーザー共鳴イオン化を用いた同位体選択的分析手法の開発を行っている。本研究では、高い同位体選択性及びイオン化効率という観点で自動電離準位を経由したイオン化に着目し、外部電場に起因する当該準位のDCシュタルクシフトを測定した。観測されるスペクトルへの影響を調べた結果、イオン化領域の外部電場を0.1V/cm程度以下に抑える必要があることがわかった。

論文

Generation of particles and fragments by quasicontinuous wave fiber laser irradiation of stainless steel, alumina, and concrete materials

大道 博行*; 山田 知典; 古河 裕之*; 伊藤 主税; 宮部 昌文; 柴田 卓弥; 長谷川 秀一*

Journal of Laser Applications, 33(1), p.012001_1 -  012001_16, 2021/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:24.82(Materials Science, Multidisciplinary)

In order to preserve a safe working environment, in particular for nuclear decommissioning like the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station, special care should be taken to confine and retrieve such particles during laser processing. In the experiments, particle production from the vapor, as well as the molten phase layer in the targeted material were observed with a high speed camera with fine particles collected and analyzed using an electron microscope. The observed results were qualitatively interpreted with the help of a simplified one-dimensional hydrodynamic code coupled with a stress computation code. Characterization and classification of the results are expected to provide a useful database which will contribute to the decommissioning of nuclear facilities as well as other industrial applications.

論文

Development of laser ablation absorption spectroscopy for nuclear fuel materials; Plume expansion behavior for refractory metals observed by laser-induced fluorescence imaging spectroscopy

宮部 昌文; 大場 正規; 赤岡 克昭; 加藤 政明*; 長谷川 秀一*; 若井田 育夫

Applied Physics A, 126(3), p.213_1 - 213_10, 2020/03

AA2019-0700.pdf:2.82MB

 被引用回数:6 パーセンタイル:38.95(Materials Science, Multidisciplinary)

低圧希ガス雰囲気中のアブレーションプルームの動的挙動を、3つの高融点金属であるチタン,ジルコニウム,ハフニウムを用いて、レーザー誘起蛍光撮像法によって調べた。これらの元素のプルーム膨張挙動を比較することで、プルーム構造の形成過程における質量数の影響を明らかにした。以前、ガドリニウムで報告した半球形の薄層と空洞構造が、これらの元素でも観察された。質量数が増えるとプルームサイズが増加し、半球層は薄くなることが分かった。Tiの基底状態原子は、プルーム中心部にも比較的多く存在することが観察された。このTi原子の持続時間は300マイクロ秒程度であり、調べたどの原子・イオンよりも長かった。さらに、多元素試料から生成されるアブレーションプルームでは、質量に依存する元素分別が観察された。これらの結果は、観測されたプルーム構造が、イオンと電子の再結合過程、および、ガス原子との多重衝突によるアブレーション粒子の反跳によって生じることを示唆している。

論文

福島廃炉、環境改善に向けた計測技術開発の取り組み

若井田 育夫; 長谷川 秀一*; 田所 孝広*

日本機械学会誌, 122(1211), p.18 - 20, 2019/10

廃炉国際ワークショップ(FDR 2019) Track4での議論について概説した。放射線計測分野では、耐放射線性を意識した検出素子・検出機器開発、プラントモニタリングへの適用、そして廃炉作業現場で、まず最初に不可欠となる放射線源(汚染源)の可視化(イメージング)技術に関する議論が展開された。検出素子や周辺機器の耐放射線性が確実に進展していること、可視化技術が実用レベルにある状況が報告される一方、その基本が単一フォトン検出手法の領域にあり、高放射線場における高カウントレート核種同定の困難さが改めて認識された。今後の重要課題といえる。レーザー利用計測分野については、特定元素・同位体の選択的共鳴励起・イオン化による質量分析手法の高度化技術と、遠隔その場分析を可能とするLaser Induced Breakdown Spectroscopy(LIBS)等の発光分光技術に関する議論等が展開された。新奇で革新的な手法への挑戦よりも、これまで構築してきた手法を基本とし、その確実性に着眼する方向性が見られ、レーザー分析で重要となる光源の改善検討も含め、実現に向けた取り組みが問われていることが理解できる。

論文

シンポジウム「核燃料サイクル・バックエンドの科学; その研究教育の在り方」と故安俊弘教授の足跡

中山 真一; 奥村 雅彦*; 長崎 晋也*; 榎田 洋一*; 梅木 博之*; 高瀬 博康*; 川崎 大介*; 長谷川 秀一*; 古田 一雄*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(2), p.131 - 148, 2016/12

平成28年6月25日に東京大学にて、核燃料サイクル・バックエンドに関する研究を支えるためのシンポジウム「核燃料サイクル・バックエンドの科学 -その研究教育の在り方-」が開催された。限られた参加者による限られた時間内のシンポジウムであったが、この分野に身を置いてきた参加者による闊達な意見交換がなされ、今後の議論につながる意見を共有できた。このシンポジウムの内容を報告するとともに、本シンポジウムの企画者のひとりであり、シンポジウム直前に亡くなられたカリフォルニア大学バークレー校の安俊弘(Joonhong Ahn)教授に対する追悼の意を表し、本紙面を借りてその功績を紹介する。

論文

Chemical studies on rutherfordium (Rf) at JAERI

永目 諭一郎; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦; 石井 康雄; 佐藤 哲也; 平田 勝; 西中 一朗; 市川 進一; et al.

Radiochimica Acta, 93(9-10), p.519 - 526, 2005/00

 被引用回数:30 パーセンタイル:87.1(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

東海研究所タンデム加速器を用いて進めてきた超重元素(104番元素)ラザホージウム(Rf)の単一原子レベルでの化学挙動研究について報告する。特に短寿命(78秒)で数分間に1原子の割合で生成するRfのイオン交換挙動を調べるために開発した自動迅速イオン交換分離装置の概要を紹介する。また最近得られたRfのフッ化物錯体のイオン交換挙動について詳しく述べる。これはRfのフッ化水素酸溶液中での陰イオン交換挙動が、周期表同族元素であるジルコニウムやハフニウムの挙動とは大きく異なっていて、Rfのフッ化物形成に相対論効果が寄与している可能性を指摘する興味深い結果である。

論文

Applicability of Weblet Galerkin Method for Solving High Level Radioactive Waste Transport Model

梅木 博之; 若杉 圭一郎; 石原 義尚; 長谷川 秀一*; 鈴木 篤之*

WSES/IEEE会議, 0 Pages, 2001/00

高レベル放射性廃棄物・地層処分システムの人工バリア中核種移行解析は、これまで差分法による計算を行っており、第2次取りまとめレファレンスケースの解析は、SUNで約2週間、DEC-$$alpha$$で20分程度の時間を必要としていた。本研究では、ウェーブレット・ガラーキン法を採用した方法により解析コードを作成し、サイクル機構殿が国に提出した第2次取りまとめレポートのデータセットに基づく解析を行い、通常のパーソナルコンピュータを用いた場合、約2分30秒で解が得られ、計算の効率化を実現できたことや、正確な解が得られることを確認した。

報告書

Benchmark problems for intermediate and high energy accelerator shielding

中島 宏; 坂本 幸夫; 田中 俊一; 長谷川 明; 深堀 智生; 西田 雄彦; 笹本 宣雄; 田中 進; 中村 尚司*; 秦 和夫*; et al.

JAERI-Data/Code 94-012, 90 Pages, 1994/09

JAERI-Data-Code-94-012.pdf:2.26MB

中高エネルギー領域の加速器遮蔽のための計算・モデル及び核データの評価を目的として、炉物理委員会・遮蔽専門部会において、6種類のベンチマーク問題が選択された。このベンチマーク問題には、陽子、$$alpha$$粒子及び電子による厚いターゲットからの中性子収量に関する3種類のデータと陽子による2次中性子及び光子に関する3種類の遮蔽実験データが収録されている。また、解析のために、500MeVまでの中性子と300MeVまでの光子に対して、中性子反応断面積及び光核反応中性子生成断面積も収録されている。

口頭

レーザー共鳴イオン化法によるストロンチウム同位体分析法の開発

宮部 昌文; 大場 正規; 赤岡 克昭; 若井田 育夫; 長谷川 秀一*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故に関わる放射能計測では、$$gamma$$核種であるCsの計測は容易であるが、純$$beta$$核種で、主要同位体である$$^{88}$$Srや同重体($$^{90}$$Zr)干渉等の生じる海産物中の90Srの計測(放射化学的分析法、ICP質量分析法)で、熟練と時間を要する化学分離操作が求められることが問題となっている。そこで本研究では、元素や同位体の原子構造の違いを利用して、特定同位体のみを高効率でイオン化する多段階共鳴イオン化法と、イオンを長時間捕捉・計測可能なレーザートラップ分光法を組み合わせることで、迅速かつ高感度な分析手法の開発を行っている。本報告では、Sr原子の多くの電離準位を探査し、電離準位の同位体シフトや、準位間の遷移強度を測定したので報告する。

口頭

レーザー共鳴イオン化法によるストロンチウム同位体分析法の開発,2

宮部 昌文; 大場 正規; 赤岡 克昭; 若井田 育夫; 長谷川 秀一*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故に関わる放射能計測では、純$$beta$$崩壊核種で、$$^{90}$$Zrなどによる同重体干渉も生じる$$^{90}$$Srの計測(放射化学的分析法, ICP質量分析法)に、熟練と時間のかかる化学分離操作が求められることが大きな問題となっている。本研究では、元素や同位体の原子構造の違いを利用して、特定同位体のみを高効率でイオン化できる多段階共鳴イオン化法と、イオンを長時間捕捉・計測可能なレーザートラップ分光法を組み合わせることで、迅速かつ高感度な$$^{90}$$Sr分析法の開発を目指している。本報告では、探索した電離効率, 同位体選択性の高い3段階電離スキームを用いて、同位体毎のSr原子の電離特性や分析特性について検討した。

口頭

レーザー共鳴イオン化法によるストロンチウム同位体分析法の開発,3

宮部 昌文; 大場 正規; 赤岡 克昭; 若井田 育夫; 長谷川 秀一*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故に関わる放射能計測では、純$$beta$$崩壊核種で、$$^{90}$$Zrなどによる同重体干渉も生じる$$^{90}$$Srの計測(放射化学的分析法、ICP質量分析法)に、複雑で時間のかかる化学分離操作が求められることが問題となっている。本研究では、元素や同位体の原子構造の違いを利用して、特定同位体のみを高効率でイオン化できる多段階共鳴イオン化法と、イオンを長時間捕捉することで高感度な計測が可能なイオントラップ計測法を組み合わせることで、迅速かつ高感度な$$^{90}$$Sr分析法の開発を目指している。本報告では、これまでに選び出した電離効率、同位体選択性の高い3段階電離スキームを用いて、共鳴イオン化過程全体の同位体選択性の評価を行った。その結果、$$^{90}$$Srの同位体選択性は10$$^{5}$$程度となり、使用する質量分析器やイオントラップの同位体選択性も加味すると、食品中の$$^{90}$$Srの濃度基準が分析可能なレベルであることが分かった。

口頭

レーザー共鳴イオン化法によるストロンチウム同位体分析法の開発,4

宮部 昌文; 大場 正規; 赤岡 克昭; 若井田 育夫; 岩田 圭弘*; Jung, K.*; 長谷川 秀一*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故に関わる放射能計測では、純$$beta$$崩壊核種で、$$^{90}$$Zrなどによる同重体干渉も生じる$$^{90}$$Srの計測(放射化学的分析法, ICP質量分析法)に、複雑で時間のかかる化学分離操作が求められることが問題となっている。本研究では、元素や同位体の原子構造の違いを利用して、特定同位体のみを高効率でイオン化できる多段階共鳴イオン化法と、イオンを長時間捕捉することで高感度な計測が可能なイオントラップ計測法を組み合わせることで、迅速かつ高感度な$$^{90}$$Sr分析法の開発を目指している。本報告では、これまでに選定した3段階電離スキームのほかに、電離効率や同位体選択性の高いスキームが存在しないかどうかを探るため、収束するイオン準位が異なる自動電離リドベルグ状態を、連続発振独立コア励起法という特殊な方法を用いて観測することを試みた。その結果、イオンの5$$p_{1/2}$$,5$$p_{3/2}$$準位に収束する自動電離リドベルグ系列の詳細な準位構造を初めて明らかにすることができた。

口頭

原子力分野におけるレーザー核種分析法の開発; アブレーション吸収・蛍光分光法と多段階共鳴イオン化法

宮部 昌文; 大場 正規; 赤岡 克昭; 若井田 育夫; 長谷川 秀一*

no journal, , 

原子力分野では核燃料物質であるウランやプルトニウムや、様々な放射性同位元素の同位体存在比が必要となる。これらの値を得る方法として、放射化学的分析法やICP-MSなどの質量分析法が広く利用され、実績ある方法として確立している。しかし、自然界に存在する極めて微量な放射性同位体の存在量を知る必要がある場合や、試料の前処理や計測の時間を短縮したい場合、あるいは、福島第一原子力発電所の廃炉作業のように、極めて高い放射線場での分析や、高い放射能を有する試料の分析が求められる場合には、既存の分析法だけでは対応できない場合がある。レーザーを用いた分光分析法は、同位体や原子状態に対する高い選択性や感度があり、試料の前処理が軽減されること、遠隔・非接触分析が原理的に可能であること等の優れた特徴を有しており、我々は、既存の方法を補完する方法として利用する研究を進めている。本講演では、高い放射能を有する試料を遠隔分析するためのアブレーション共鳴分光法と、海産物に含まれる食品規制レベルの$$^{90}$$Srを検出するための3段階共鳴イオン化質量分析法の開発研究について、その現状や今後の展望を報告する。

口頭

レーザー共鳴イオン化を用いた実試料中$$^{90}$$Sr分析の検討

岩田 圭弘*; Cheon, D.*; 宮部 昌文; 永岡 美佳; 松原 菜摘; 長谷川 秀一*

no journal, , 

レーザー共鳴イオン化質量分析では、元素・同位体選択的なイオン化により同重体干渉及び安定同位体による影響を大幅に低減できるため、ICP-MS等の既存の分析手法と比較して前処理過程を大幅に簡略化する可能性を秘めている。試料中のSr原子化過程に影響を与える元素を特定することで、本分析手法に適した前処理過程の確立を目指す。

口頭

レーザー加工により発生する微粒子の解析と核種同定手法の開発,4; 空力学レンズを用いた微粒子計測方法の提案

伊藤 主税; 山田 知典; 大道 博行*; 宮部 昌文; 柴田 卓弥; 長谷川 秀一*

no journal, , 

燃料デブリの切断によって生じる微粒子の粒径や元素・同位体組成を遠隔でその場測定する技術として、空力学レンズの導入を提案する。本手法により濃縮された粒子ビームが生成されることから、狭い領域に働きかけるレーザー光との相性は良く、前段の粉塵発生部と後段のレーザー分光と組み合わせてオンライン化を図ることができる。また、空力学レンズを通過した空気分子は断熱膨張により超音速流となり、粒子は空気分子との衝突によって加速され、その速度は粒子の慣性に依存するため、粒径の違いによる速度差が生じることを利用して、飛行時間計測により粒径分布が計測できる。これらの手法による粒子計測方法を考案し、レーザー切断時に発生する微粒子への適合性を確認した。

口頭

レーザー加工により発生する微粒子の解析と核種同定手法の開発,2; 微粒子の特性評価のためのレーザー照射試験

山田 知典; 大道 博行*; 伊藤 主税; 宮部 昌文; 柴田 卓弥; 長谷川 秀一*

no journal, , 

レーザー加工は、他の加工方法と比較して切断幅が狭いことから、加工時に発生する2次廃棄物の量は少ないが、加工に伴い発生する微粒子に着目すると小さな粒径の粒子が多いとされる。原子力施設へ適応する場合、放射性物質を含有する微粒子の大気中への飛散防止の観点から、発生する微粒子の評価が必要となる。本研究では、特にレーザー加工により発生する微粒子を対象とし、その発生挙動の観察及び発生する微粒子の回収を行った。

口頭

レーザー加工により発生する微粒子の解析と核種同定手法の開発,1; 全体計画及び分光分析法の検討

長谷川 秀一*; 宮部 昌文; 大道 博行*; 伊藤 主税; 山田 知典; 柴田 卓弥

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所における事故で発生した燃料デブリは、その性状が不明な上に、取り出しには多大な労力を要することが想像される。取り出す上で必須となるデブリ切断にはいくつかの方法が検討されているが、レーザーによる切断・加工は様々な利点を有している。その一方、他の加工方法と比較して発生する微粒子の粒径が小さいと言われている。また、燃料デブリの加工に際しては、微粒子は放射性物質であることから飛散を最小限に抑え、その含有核種に関する情報を取得する必要がある。しかしながら、通常のレーザー加工においては、加工対象に着目していることから、発生する微粒子についての知見は十分とは言えない。そこで、本研究は2つの点に着目した。1つめは、レーザー加工における照射パラメータと発生する微粒子の粒径分布をはじめとする諸量の関係性を実験により検討すること。2つめは、微粒子中の元素・核種の組成を計測するための手法を開発すること。以上について、これまでの成果を、本件を含めて4つのシリーズ発表により報告する。

口頭

レーザー加工により発生する微粒子の解析と核種同定手法の開発,3; 高速度カメラを用いた微粒子発生過程の観察

大道 博行*; 山田 知典; 伊藤 主税; 宮部 昌文; 柴田 卓弥; 長谷川 秀一*

no journal, , 

高速度カメラを用いレーザー照射によるセラミックス, 金属, コンクリートから噴き出したプルームの観察・記録を行った。核種同定手法開発に資するため、詳細な画像観察とレーザーと物質の相互作用に関する解析を試みた。

口頭

福島第一原子力発電所の廃炉に向けたレーザー技術の開発

山田 知典; 石塚 一平*; 武部 俊彦*; 羽成 敏秀; 大森 信哉*; 黒澤 孝一*; 佐々木 豪*; 中田 正宏*; 酒井 英明*; 柴田 卓弥; et al.

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)の廃炉に向けた炉内構造物及び燃料デブリ等の取り出し作業では、遠隔操作技術により対象物にアクセスし、取り出すことができる大きさに加工する必要がある。これまでに機械加工をはじめ、様々な除去加工法が提案されており、レーザー加工技術もその1つとして期待される。日本原子力研究開発機構(原子力機構)の1F廃炉に向けた「基礎・基盤研究の全体マップ」に示されるように、燃料デブリ等の取り出しでは、廃炉工程で発生する放射性飛散微粒子挙動の解明($$alpha$$ダスト対策含む)が求められており、加工に伴う微粒子の評価や放出量の低減が重要となる。本研究では、レーザー加工に伴う微粒子の拡散抑制として、原子力機構, 日立GEニュークリア・エナジー, スギノマシンの3機関による共同研究で、ガス流の代わりに微粒子の飛散抑制に有効なウォータージェットをレーザーと組み合わせたはつり除去技術と、日本原子力研究開発機構「英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業」により実施した「レーザー加工により発生する微粒子の解析と核種同定手法の開発」について紹介を行う。

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