Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
O
substrates小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
Japanese Journal of Applied Physics, 52(11), p.110122_1 - 110122_8, 2013/11
被引用回数：20 パーセンタイル：63.34(Physics, Applied)In this study, behavior of carbon atoms in annealing/cooling process of graphene/Cu(111) substrates is investigated using photoelectron spectroscopy and secondary ion mass spectrometry. After growth of graphene on Cu(111) surfaces, CuO was formed at the graphene/Cu interface during transportation through the atmosphere. The CuO layer completely disappeared by vacuum annealing at 773 K. Graphene was decomposed and carbon atoms diffuse into the Cu substrate by elevation of temperature up to 1223 K. When the sample was cooled down, the carbon atoms did not segregate on the surface and remain in the Cu substrate. This result indicates the carbon atoms easily diffuse into Cu substrates in vacuum annealing while the amount of diffused carbon atoms in the chemical vapor deposition (CVD) process is smaller, suggesting that the barrier layer which prevents from the diffusion of C atoms exists on Cu surfaces at the graphene CVD growth.
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
Japanese Journal of Applied Physics, 51(11), p.11PF02_1 - 11PF02_7, 2012/11
被引用回数：28 パーセンタイル：72.89(Physics, Applied)To clarify the graphene formation process on a diamond C(111) surface, changes in the chemical bonding states by annealing in vacuum were investigated by photoelectron spectroscopy using synchrotron radiation. It is difficult to study the formation of sp-bonded carbon atoms on a diamond C(111) surface because the peak of the sp component overlaps the peak of the surface sp component as a result of the 2
1 reconstruction. Therefore, we focused on the shift in the C 1s photoelectron spectra and energy loss spectra caused by band bending depending on the temperature. As a result, we found that graphitization on the diamond C(111) surface began at approximately 1120 K, which was lower than that for an SiC substrate. The photoelectron spectra indicated that a buffer layer composed of sp-bonded carbon atoms existed at the interface between the graphene and diamond C(111) surface.
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 渡辺 大輝*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
表面科学, 33(8), p.449 - 454, 2012/08
絶縁膜上グラフェンの形成は次世代カーボントランジスタ作製に不可欠である。グラフェンの下地絶縁膜として、バンドギャップや絶縁破壊電圧がSiCよりも大きいダイヤモンドが注目されているが、非破壊でダイヤモンド表面のグラフェン形成を評価することが難しいため、ダイヤモンド表面におけるグラフェン形成過程は未だ明らかになっていない。そこで本研究ではバンドベンディングによる光電子スペクトルのシフトに着目し、グラフェン形成過程を調べた。その結果、ダイヤモンドC(111)表面のグラファイト化は約1120K以上で進行することがわかった。この温度はSiC(0001)表面におけるグラフェン形成温度よりも低温である。また、グラフェン/ダイヤモンド界面には遷移層が存在することが確認された。
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 加賀 利瑛*; 穂積 英彬*; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
本研究では、水素終端ダイヤモンド(111)表面を初期表面とし、真空加熱処理によるsp
/sp
成分や表面電子状態の変化を、放射光を用いた光電子分光法でその場観察した。実験はSPring-8のBL23SUに設置されている表面反応解析装置を用いて行った。水素終端ダイヤモンド(111)表面を真空中で加熱し、C1s光電子スペクトルとそのエネルギー損失スペクトルの温度依存を測定した。水素終端ダイヤモンド(111)表面のアニールでは、800
Cで表面に非晶質のsp結合炭素が形成され、900Cで非晶質sp結合炭素がグラファイト化することがわかった。
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 加賀 利瑛*; 穂積 英彬*; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
Graphene on diamond (GOD) structures have been attracted much attention as a substrate for the high-speed and high-power semiconductor devices. By using a diamond(111) surface, the epitaxial growth of graphene can be expected. It has been reported that the graphitization of the diamond(111) surfaces by annealing in vacuum, but the detail process has not been clarified yet. The aim of this study is to identify the sp-bonded carbon layer and to clarify the graphene formation mechanism on the diamond(111) surface. In order to achieve the aim, real-time photoemission spectroscopy using synchrotron radiation was employed for investigation of the vacuum annealing process of the hydrogen-terminated diamond(111) surface. It was found that sp-bonded amorphous carbon layer generated at about 1073 K. By further annealing above 1223 K, the amorphous sp carbons graphitize, leading to the graphene formation on the diamond C(111) surfaces.
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
本研究では放射光を用いたリアルタイム光電子分光によってダイヤモンド(111)表面のグラファイト化を観察し、C 1s光電子スペクトルとそのエネルギー損失スペクトルを用いたグラファイトオンダイヤモンド(GOD)基板の評価方法を開発すること、及びこの手法を用いてダイヤモンド(111)表面におけるグラフェン形成過程を解明することを目的とする。850C以上においてエネルギー損失スペクトルのシフト量がバンドベンディングに一致しないことが明らかとなった。このことから、ダイヤモンド表面では850Cでグラフェンが形成されると結論した。
小川 修一*; 山田 貴壽*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 渡辺 大輝*; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
Diamond has been attracted as a substrate for graphene growth. It has been reported the graphitization of diamond C(111) surface by annealing in vacuum. The aim of this study is to identify the sp-bonded carbon layer and to clarify the formation mechanism of a graphene layer on the diamond C(111) surface (GOD). In order to achieve this aim, real-time photoemission spectroscopy using synchrotron radiation (SR-XPS) and ultraviolet He I resonance line (UPS) was employed for investigation of vacuum annealing processes of C(111) surface. Graphitization of diamond surface is clearly observed from the analysis of C 1s energy loss spectra. The sp component comes out as a 21 reconstruction structure component goes in by annealing. This is also confirmed by UPS measurement. In the UPS spectra, the surface state peaks derived from dangling bonds can be clearly observed at low temperature. Based on these results, formation processes of GOD is proposed.
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 渡辺 大輝*; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
ダイヤモンド単結晶の(111)面を真空中で加熱すると基板表面にグラフェンが形成されることが知られている。しかし、その化学反応過程は明らかにされていない。本研究ではリアルタイム光電子分光法によってダイヤモンド(111)面を観察することで、グラフェン化の反応機構を研究した。実験にはSPring-8の原子力機構専用ビームラインBL23SUの表面化学実験ステーションを用いた。C-1s光電子スペクトル,そのエネルギー損失スペクトル,価電子帯スペクトルの温度依存性を測定した。1123Kでグラフェンが形成されると結論した。
小川 修一*; 山田 嵩壽*; 吉越 章隆; 石塚 眞治*; 渡辺 大輝*; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
Graphene on a diamond layer is required for fabrication of a graphene transistor. It has been reported the graphitization of diamond C(111) surface by annealing in vacuum. The aim of this study is to identify the sp2-bonded carbon layer and to clarify the grafitization mechanism on the diamond C(111) surface. Real-time photoemission spectroscopy using synchrotron radiation and ultraviolet was employed during annealing. The C 1s photoelectron spectra showed two peaks. The high binding energy (HBC) peak is attributed the bulk diamond, and the low binding energy (LBC) peak corresponds to the surface component of diamond C(111)-21 structure. The increase of LBC above 1173 K is not due to the increase of surface photoemission, but increase of sp2 component of graphene carbon. The graphitization of diamond was also indicated in C 1s energy loss spectra and ultraviolet spectra. Based on these results, the formation process of graphene on diamond is proposed.
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
本研究では放射光を用いたリアルタイム光電子分光によってダイヤモンド(111)表面のグラファイト化を観察した。C1s光電子スペクトルとそのエネルギー損失スペクトルを用いたグラフェン-オン-ダイヤモンド(GOD)構造の評価方法を開発し、ダイヤモンドC(111)表面におけるグラフェン形成過程を解明した。C1s光電子分光では、1000K以上でspバルク成分の高結合エネルギー側に、界面バッファ層に起因するピークが現れることがわかった。このことから、グラフェン/ダイヤモンド界面にはバッファ層が存在することが明らかとなった。一方で、C1s光電子のエネルギー損失スペクトルのピーク分離解析から、グラファイトプラズモンピークを考慮しない場合、1120K以上でエネルギー損失スペクトルのシフト量がバンドベンディングに一致しないことが明らかとなった。このバンドベンディングのズレはグラファイト由来のピークを加えることで解消するため、ダイヤモンドC(111)表面では1120Kでグラフェンが形成されると結論した。
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
In this study, we have investigated the graphene segregation and decomposition processes on Cu(111) substrates by photoelectron spectroscopy using synchrotron radiation. The photoelectron spectroscopy was performed at BL23SU of SPring-8. The sample was epitaxially grown graphene/Cu(111)/AlO(0001). At 373 K, strong O1s peak was observed, derived from adsorbed HO and Cu oxide. The O1s intensity decreases with increasing temperature, and disappears at 853 K. The C1s intensity also decreases with temperature increase, indicating that the O atoms are removed as CO or CO molecules. For further annealing over 873 K, C1s intensity continued to decrease, indicating that the graphene is decomposed and C atoms diffuse into the Cu substrate. When the sample was cooled down after annealing at 1223 K, C1s intensity did not recover.
O substrates using photoelectron spectroscopy小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
CVD growth of graphene on Cu substrates is one of the most applicable methods to obtain large area graphene. In this study, we have performed the circumstantial analysis of C 1s and O 1s photoelectron spectra in the graphene/Cu(111) substrate to clarify the annealing temperature dependence of oxidation state of graphene and the Cu substrate and graphene thickness. C 1s photoelectron spectra of a pristine graphene/Cu substrate can be divided by seven peaks. The defect peak derived from sp bonding and oxide peaks clearly observed at 373K. At this time, the Cu substrate is also oxidized and CuO films are formed at the interface. When this sample was annealed in vacuum, graphene oxide peaks of decrease rapidly with increasing temperature, and CuO is completely reduced at 633K. However, graphene oxide can not be reduced completely by annealing even at 1073K, and 4% of oxide still remains in graphene.
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
Oxides are formed at an epitaxial graphene/Cu(111) interface once the substrate is exposed to air atmosphere. It is considered these oxides affect not only the electric property of graphene but also a peeling off process. The chemical states of the oxides at the graphene/Cu interface is evaluated by angle-resolved XPS. The graphene was grown on Cu(111)/AlO(0001) substrates by a thermal CVD method. O 1s XPS spectra can be divided into four chemical shift components, that named as C1, C2, C3, C4 in order of lowbinding energy. Only C1 component decreases with increasing detection angle, indicating that C1 is derived from the Cu substrate and C2, C3, C4 are derived from the graphene. From this result, the origins of these components are identified as CuO, C=O, HO, and C-OH, respectively.
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
Cuは大面積グラフェン合成のための基板として有力視されている。Cu中の炭素の固溶率は小さいため、Cu基板中へのC原子の拡散は無視でき、Cu表面での表面反応のみでグラフェンが形成されると考えられている。高温Cu基板における炭素固溶と固溶炭素がグラフェン成長に与える影響を確かめるため、グラフェン/Cu(111)基板を真空中で加熱/冷却し、その過程を光電子分光観察した。実験はSPring-8/BL23SUの表面化学実験ステーションで行った。試料は1000Cの熱CVDで作製したグラフェン/Cu(111)/AlO(0001)基板である。10
Pa以下の超高真空中で試料を加熱し、C1s/O1s/Cu3sスペクトルを測定した。C1sとCu3s強度比からグラフェンの換算膜厚を求めた。膜厚約0.4nmが単層グラフェンに相当する。約600Cまで単層グラフェンが残っているが、更に高温ではグラフェンの被覆率が減少した。900Cでは被覆率が30%程度まで減少した。O1s光電子スペクトルの解析からCOやCOの形成は否定され、SIMSプロファイルから、高温アニールによるグラフェンの分解はC原子がCu中に拡散して生じることが分かった。
小川 修一*; 山田 貴壽*; 石塚 眞治*; 吉越 章隆; 長谷川 雅考*; 寺岡 有殿; 高桑 雄二*
no journal, ,
The behavior of C atoms in vacuum annealing/cooling processes for a graphene/Cu(111) has been investigated using synchrotron radiation photoelectron spectroscopy (SR-XPS). The sample structure is graphene/Cu(111)/AlO(0001), in which graphene was grown by a thermal CVD method at 1273 K. The C 1s, O 1s, and Cu 3s SR-XPS spectra were measured in situ during annealing/cooling in vacuum. The graphene coverage at a low temperature region below 873 K is almost 1 monolayer (ML), but it decreased with increasing temperature. At 1223 K, the coverage reached 0.4 ML. This indicates the graphene decomposed and C atoms diffused into the Cu substrate. It was also found from SIMS measurement that the amount of diffused C atoms in the thermal CVD process is smaller than that after vacuum annealing. These results suggest that the C atom diffusion into the Cu occurs frequently, but the diffused C atoms do not contribute to the graphene growth on the Cu surface.
