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報告書

有機物を含有した核燃料物質の安定化処理

森下 一喜; 佐藤 匠; 大西 貴士; 関 崇行*; 関根 伸一*; 興津 裕一*

JAEA-Technology 2021-024, 27 Pages, 2021/10

JAEA-Technology-2021-024.pdf:2.41MB

有機物を含有したプルトニウムを含む核燃料物質(以下「有機物を含有した核燃料物質」という。)の場合、主にプルトニウムから放出される$$alpha$$線が有機物を分解して水素ガス等を発生させることが知られている。このため、有機物を含有した核燃料物質を長期間、安全に保管するためには、有機物を除去しておく必要がある。また、炭化物及び窒化物燃料(以下「炭化物燃料等」という。)の場合は、空気中の酸素や水分と反応して発熱する可能性があることから、これらを保管する場合には安定な化学形である酸化物に転換する必要がある。有機物を除去するための処理条件に関して文献調査を行った結果、空気雰囲気中で950$$^{circ}$$C(1223.15K)以上に加熱することで熱分解され、除去できることを確認した。また、炭化物燃料等の酸化物への転換について熱力学的検討を行った結果、950$$^{circ}$$C以上での炭化物燃料等の酸化反応における平衡酸素分圧が空気中の酸素分圧2.1$$times$$10$$^{4}$$Pa(0.21atm)よりも低くなり、酸化反応が進行することを確認した。このことから有機物を含有した核燃料物質の安定化処理として、空気雰囲気中で950$$^{circ}$$Cに加熱することにより、有機物を除去するとともに炭化物燃料等を酸化物に転換することとした。有機物の除去にあたっては、事前に有機物を模したエポキシ樹脂の薄板を空気雰囲気で加熱するモックアップ試験を実施し、加熱前後の外観の変化や重量の変化から、有機物が除去できることを確認した。その後実際の有機物を含有した核燃料物質等についても同様に安定化処理を実施した。

論文

Initial sintering kinetics of non-stoichiometric CeO$$_{2-x}$$

渡部 雅; 関 崇行*

Materials Science & Engineering B, 272, p.115369_1 - 115369_6, 2021/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:7.92(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究では、CeO$$_{2}$$の初期焼結挙動における酸素不定比性の効果を調査した。その結果、定比組成及び不定比組成における初期焼結は粒界拡散によって制御されていることがわかった。また、カチオン拡散の活性化エネルギーを初期焼結データから導出した。さらにカチオン拡散は単空孔機構によって生じることが示唆された。

論文

Fabrication and short-term irradiation behaviour of Am-bearing MOX fuels

木原 義之; 田中 康介; 小山 真一; 吉持 宏; 関 崇行; 勝山 幸三

NEA/NSC/R(2017)3, p.341 - 350, 2017/11

MOX燃料の照射挙動におよぼすAm添加の影響を確認するため、高速実験炉「常陽」において照射試験(Am-1)を実施している。Am-1は短期照射試験と定常照射試験からなり、短期照射試験とその照射後試験は終了している。本報告では、照射燃料試験施設(AGF)で実施したAm-1用のAm-MOX燃料における遠隔製造の詳細な条件を述べるとともに、10分間及び24時間照射Am-MOX燃料の非破壊及び破壊照射後試験結果について紹介する。

報告書

化学形に着目した破損燃料からの核分裂生成物及びアクチニドの放出挙動評価; 溶融被覆管と照射済MOX燃料の反応による相状態とFP放出挙動

田中 康介; 三輪 周平; 佐藤 勇; 廣沢 孝志; 関根 伸一; 関 崇行*; 所 大志郎*; 大林 弘; 小山 真一

JAEA-Research 2013-022, 62 Pages, 2014/01

JAEA-Research-2013-022.pdf:33.64MB

原子力安全研究及び東京電力福島第一原子力発電所1$$sim$$4号機の廃炉措置に向けた研究開発におけるニーズを踏まえ、シビアアクシデント進展解析コードの高度化を目的として、化学形及び燃料と被覆管、制御棒等との高温化学反応に着目した破損燃料からの核分裂生成物及びアクチニドの放出挙動評価のための研究が開始された。本研究の一環として、核分裂生成物の放出挙動に及ぼす燃料と被覆管との高温化学反応の影響を評価するための加熱試験手法を確立するとともに、核分裂生成物放出に関するデータの取得を目的として、溶融被覆管と照射済MOX燃料が反応する体系での核分裂生成物の放出試験を実施した。ジルコニアるつぼを用いて、溶融ジルカロイと照射済MOX燃料を最高温度2100$$^{circ}$$Cまで加熱して反応させる試験を実施し、核分裂生成物であるCsの放出速度を評価した。また、放出挙動評価に資する基礎データ取得の一環として、加熱後試料の組織観察や元素分布測定等を行った。試験結果を先行研究の結果と比較・検討した結果、本試験手法を用いることにより、溶融被覆管と照射済燃料が反応する体系における核分裂生成物の放出試験が実施できることを確認した。また、FP放出の基礎データに加え、溶融被覆管と照射済燃料との反応挙動及び反応時におけるUとPu及びFPの随伴性に関する基礎データを得た。

報告書

Am含有MOX燃料におけるO/M比にかかわる挙動評価

佐藤 勇; 関 崇行*; 石 洋平; 門藤 健司; 吉持 宏; 田中 健哉

JAEA-Research 2007-013, 63 Pages, 2007/03

JAEA-Research-2007-013.pdf:4.89MB

Am-MOX燃料は、空気中にてその重量が比較的速やかに増加する。重量増化速度は、初期O/M比に強く依存し、初期O/M比が低い方が早い。ところが、Amをほとんど含まない燃料においても同様の挙動が見られたことから、Amの影響以外にも原料粉の差も影響する挙動があり、MOXにも同様の挙動が見られる。重量変化の最中のX線回折ピークを観察したところ、有意な変化が生じており、上記の重量変化がO/M比の変化による結晶学的なものであることがわかった。O/M比変化速度は、雰囲気の水分濃度に依存している。雰囲気の水分濃度を極めて低く抑えること(例えば、1ppm以下)でO/M比変化を抑制できることを示した。格子定数のO/M比依存性に関してはAm(IV)の存在を仮定するより、Am(III)とU(V)の存在を仮定した方がO/M比=2.00付近におけるO/M比依存性をうまく説明できる可能性を示した。

論文

遠隔操作によるAm含有MOX燃料製造技術の開発

吉持 宏; 石 洋平; 関 崇行*; 門藤 健司; 関根 伸一*; 小山 真一

サイクル機構技報, (28), p.9 - 20, 2005/09

3%及び5%のAmを添加したMOXペレット(Am-MOX)の遠隔操作による製造技術を開発した。大洗工学センターの照射後燃料試験室のホットセル内に系統的に機器を設置し、できる限りホットセル外部から自動で制御可能なシステムとした。UO$$_{2}$$ペレットとそれに続くPuO$$_{2}$$ペレット製造試験を通して、ボールミル時間、プレス及び焼結条件など、Am-MOXペレット製造に関する基本的な条件の絞り込みを行った。続いて、5%のAm-MOXペレット製造には、5%水素-95%アルゴン雰囲気中2000ppmの水分加湿条件下において1700$$^{circ}$$C,3時間の焼結条件が最適であることを把握した。さらに、この加湿雰囲気は、降温中に800$$^{circ}$$Cで停止することが重要であることがわかった。

報告書

Am含有MOX燃料の焼結に及ぼす酸素ポテンシャルの影響

三輪 周平; 逢坂 正彦; 吉持 宏; 田中 健哉; 関 崇行*; 関根 伸一*

JNC TN9400 2005-023, 43 Pages, 2005/04

JNC-TN9400-2005-023.pdf:3.56MB

高酸素ポテンシャルを有するAm含有MOX燃料の焼結に及ぼす酸素ポテンシャルの影響について実験的評価を実施した。粉末冶金法により成形体を作製し、焼結時の酸素ポテンシャルをパラメータとして焼結試験を実施し、(U$$_{0.68}$$Pu$$_{0.27}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2}$$について密度測定、金相観察及びEPMAによる元素分布測定を実施した。 焼結時の降温時1700 $$^{circ}C$$、800 $$^{circ}C$$及び150 $$^{circ}C$$において加湿の停止により酸素ポテンシャルを低下させた焼結体においては、800 $$^{circ}C$$にて酸素ポテンシャルを低下させた焼結体において高密度且つ良好な組織の焼結体が得られた。1700 $$^{circ}C$$及び150 $$^{circ}C$$にて酸素ポテンシャルを低下させた焼結体においてはクラックが生じた。 酸素ポテンシャルをそれぞれ-520 kJ/mol、-390 kJ/mol及び -340 kJ/molで焼結した焼結体においては、かさ密度は-520 kJ/mol $$sim$$ -390 kJ/molの範囲で酸素ポテンシャルの増加に伴って増加する傾向であるが、-390 kJ/mol近傍のある酸素ポテンシャル以上の雰囲気で焼結した焼結体においては密度が低下した。組織観察及び画像解析の結果、密度の低下は酸素ポテンシャルの違いによる気孔構造に起因することが明らかとなった。これは高酸素ポテンシャルを有する(U,Gd)O$$_{2}$$と類似した挙動であり、この機構を参考にU、Pu及びAmの酸素ポテンシャルによる原子拡散の変化の観点から、それら各元素の挙動変化が気孔構造変化に及ぼす影響について考察を行い、(U$$_{0.68}$$Pu$$_{0.27}$$Am$$_{0.05}$$)O$$_{2}$$の焼結挙動について解釈を行った。尚、酸素ポテンシャルの違いによる結晶粒径及びU、Pu及びAmの均質性の違いは見られなかった。 1500 $$^{circ}C$$、1600 $$^{circ}C$$及び1700 $$^{circ}C$$で焼結したAm含有MOX焼結体においては高密度で良好な組織の焼結体が得られ、焼結温度を低く抑えられる可能性が示された。

報告書

(U,Pu,Am)O$$_{2-x}$$の相状態

逢坂 正彦; 三輪 周平; 門藤 健司; 小崎 葉子; 石 洋平; 吉持 宏; 関 崇行*; 関根 伸一*; 石田 貴志*; 田中 健哉

JNC TN9400 2005-002, 40 Pages, 2005/03

JNC-TN9400-2005-002.pdf:2.43MB

最大5%のAmを含有する(U,Pu,Am)O$$_{2-x}$$の相状態を、X線回折、金相観察及びDTAにより実験的に評価した。格子定数は、Am濃度またはO/M比とともに増加する傾向を示したが、その度合いは(U、Pu)O$$_{2-x}$$と異なっていた。金相写真による組織観察結果から、O/M=1.98付近で大幅な組織変化が観察された。同じくO/M=1.98以上において、(U,Pu)O$$_{2-x}$$には無い多くのDTAピークが観察された。これらの結果について、AmをIII価とし、等価量のUがⅤ価に酸化されるという仮定を立て、解釈を試みた。その結果、格子定数のAm濃度依存性は、各元素のイオン半径を用いたモデルにより良好に再現することができた。またO/M=1.98付近の組織変化は、各元素の原子価状態に依存することが示唆された。以上から、(U,Pu,Am)O$$_{2-x}$$中のAmはIII価で存在するであろうことが示された。

口頭

低除染燃料の相状態と物性に関する基礎研究,5; (Pu$$_{0.91}$$Am$$_{0.09}$$)O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャル

逢坂 正彦; 門藤 健司; 石 洋平; 田中 健哉; 関 崇行*; 黒崎 健*; 宇埜 正美*; 山中 伸介*

no journal, , 

低除染燃料の相状態に関する基礎的なデータ取得の一環として、H$$_{2}$$O/H$$_{2}$$ガス平衡及びO$$_{2}$$ガス希釈を用いた熱重量分析により(Pu$$_{0.91}$$Am$$_{0.09}$$)O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルを測定した。

口頭

遠隔操作によるAm含有MOX燃料技術開発,11; 燃料のO/M比の時間変化挙動,1

佐藤 勇; 石 洋平; 門藤 健司; 吉持 宏; 田中 健哉; 関 崇行*

no journal, , 

セル内保管中のAm含有MOX燃料の重量変化を測定した。その結果、Amを含有する燃料のO/M比が速やかに変化している可能性を見いだした。

口頭

遠隔操作によるAm含有MOX燃料製造技術の開発,12; 小規模セルにおける遠隔燃料製造の評価

吉持 宏; 石 洋平; 田中 健哉; 関根 伸一*; 関 崇行*

no journal, , 

Am含有酸化物燃料の遠隔製造技術開発として、ホットセル内において「常陽」照射用3%及び5%Am-MOXペレットの製造並びに照射燃料ピンの作製を実施し、小規模セルでの遠隔製造の成立性を評価した。

口頭

遠隔操作によるAm含有MOX燃料技術開発,11; 燃料のO/M比の時間変化挙動,2

門藤 健司; 石 洋平; 佐藤 勇; 吉持 宏; 田中 健哉; 関 崇行*

no journal, , 

原子力機構では、Am-MOX燃料の遠隔製造技術を開発中である。ペレット重量変化測定の結果、物性に影響を与える重要な特性の一つであるO/M比が、速やかに上昇している可能性が示唆された。そこで、ペレットに対してX線回折パターンを遂次測定し、その結晶構造変化について評価したので報告する。

口頭

Am含有MOX燃料におけるO/M比変化挙動

佐藤 勇; 石 洋平; 門藤 健司; 田中 健哉; 関 崇行*; 石田 貴志*

no journal, , 

保管中のAm含有MOX燃料のO/M比変化における雰囲気依存性を評価したところ、O/M比変化速度は雰囲気の水分濃度に依存した挙動を示すことがわかった。

口頭

低除染燃料の相状態と物性に関する基礎研究,8; (Pu$$_{0.91}$$Am$$_{0.09}$$)O$$_{2-x}$$相状態の実験的評価

三輪 周平; 逢坂 正彦; 門藤 健司; 石 洋平; 吉持 宏; 田中 健哉; 関 崇行*; 関根 伸一*; 黒崎 健*; 宇埜 正美*; et al.

no journal, , 

低除染燃料の相状態評価に資する基礎的データの取得として、(Pu$$_{0.91}$$Am$$_{0.09}$$)O$$_{2-x}$$を調製し、O/M比を1.90$$sim$$2.00の範囲で調整した(Pu$$_{0.91}$$Am$$_{0.09}$$)O$$_{2-x}$$について、XRD,金相観察及びDTAを用いた熱分析により相状態の実験的評価を行った。

口頭

MgOを母材とした高速炉用Am含有非均質燃料の作製試験

三輪 周平; 逢坂 正彦; 田中 康介; 石 洋平; 田中 健哉; 関根 伸一*; 関 崇行*

no journal, , 

高速炉を用いたマイナーアクチニドのリサイクル技術開発の一環として、高濃度のAmと不活性母材を組合せた非均質燃料の開発を進めている。粉末冶金を用いたプロセスにてAm含有非均質燃料の作製試験を実施し、高密度かつMA酸化物相が一様に分散する燃料の作製手法を確認した。

口頭

(Pu,Am,Nd)O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャル

三輪 周平; 逢坂 正彦; 田中 康介; 関 崇行*

no journal, , 

低除染燃料や非均質型燃料の相状態及び照射挙動評価に関する基礎的なデータ取得の一環として、H$$_{2}$$O/H$$_{2}$$ガス平衡,CO$$_{2}$$/H$$_{2}$$ガス平衡及びO$$_{2}$$ガス希釈を用いた熱重量分析により(Pu$$_{0.81}$$Am$$_{0.08}$$Nd$$_{0.11}$$)O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルを測定した。

口頭

高速炉サイクルシステムへの適応を目指したイナートマトリックス燃料の基礎研究,3; MgO及びMoを母材とした燃料

三輪 周平; 逢坂 正彦; 佐藤 勇; 廣沢 孝志; 田中 康介; 関根 伸一*; 石田 貴志*; 関 崇行*; 鹿志村 直樹*

no journal, , 

MgO及びMoを母材としたイナートマトリクス燃料について、酸化物燃料高速炉サイクルシステムへの適応を目指した関連サイクル技術の基礎研究開発成果を報告する。

口頭

アルカリ土類金属とU及びPuからなる複合酸化物の物性評価

田中 康介; 佐藤 勇; 廣沢 孝志; 関 崇行*; 鹿志村 直樹*; 黒崎 健*; 徳島 ニ之*; 牟田 浩明*; 大石 佑治*; 山中 伸介*

no journal, , 

MOX燃料の高燃焼度領域において生成,析出するアルカリ土類金属(Ba, Sr)とアクチニド(U, Pu)から成る三元系複合酸化物を調製し、それらの物性を評価した。

口頭

MgOを母材としたイナートマトリックス燃料の熱伝導率評価

三輪 周平; 臼杵 俊之; 佐藤 勇; 廣沢 孝志; 田中 康介; 逢坂 正彦; 関 崇行*; 鹿志村 直樹*

no journal, , 

MgOを母材としたPuO$$_{2}$$含有イナートマトリックス燃料に対して、レーザーフラッシュ法を用いた熱拡散率測定を実施し、熱伝導率を評価した。

口頭

アスベスト廃材由来セラミックスを利用したイナートマトリックス燃料の熱伝導率

三輪 周平; 臼杵 俊之; 佐藤 勇; 廣沢 孝志; 田中 康介; 逢坂 正彦; 関 崇行*

no journal, , 

アスベスト廃材由来のMgO-SiO$$_{2}$$系化合物を焼結助剤として用いて作製したMgOを母材としたPuO$$_{2}$$含有イナートマトリックス燃料に対して、レーザーフラッシュ法を用いた熱拡散率測定を実施し、熱伝導率を評価した。

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