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報告書

安全評価のための長期ガラス溶解速度パラメータの不確かさに関する検討(受託研究)

関岡 靖司*; 武田 聖司; 木村 英雄

JAEA-Research 2009-062, 68 Pages, 2010/03

JAEA-Research-2009-062.pdf:3.62MB

ガラス溶解速度は、固化体近傍の溶存シリカ濃度が飽和した環境における速度であって、化学親和力に依存しない現象が寄与した極めて遅い速度で進行すると考えられている。その溶解機構の最近の研究では、ガラス溶解のモデルにより溶解速度が時間経過に従い減少する可能性の説明がなされてきているものの、必ずしも処分環境下においてその現象の合理的な理解に到達していない現状である。そこで、本研究では、ガラス溶解速度のモデルとして、既往の安全評価に用いられている「時間に依存しない一定の溶解速度モデル」に加えて、「ガラス溶解速度の時間減少モデル」のそれぞれのモデルについて、ガラス溶解速度の代表値及びパラメータ不確かさを検討した。両者のモデルの代表値及びパラメータ不確かさの推定は、収集した文献データから分析した試験条件とガラス溶解速度との関係をもとに、仮想的な処分環境を仮定し絞り込んだホウ素浸出量のデータの統計分析により行った。その結果、溶解速度一定モデルでは、ガラス溶解速度が4E-3g/m$$^{2}$$/dayを中心に3桁程度で変動するとの結果となり、また、時間減少モデルでは、ガラス溶解速度は1000年程度までに1E-5$$sim$$1E-4g/m$$^{2}$$/dayオーダーの範囲内を緩やかな減少傾向で表現され、その値は溶解速度一定モデルの最小値よりも1桁低い値となった。これは、両者のモデルの違いによって、ガラス溶解速度に大きな差が生じる可能性があることを意味する。

報告書

高レベル放射性廃棄物地層処分の安全性の評価; 地層処分システムの不確かさに対する確率論的解析手法の試適用(受託研究)

武田 聖司; 山口 徹治; 長澤 寛和; 渡邊 正敏; 関岡 靖司; 神崎 裕; 佐々木 利久; 落合 透; 宗像 雅広; 田中 忠夫; et al.

JAEA-Research 2009-034, 239 Pages, 2009/11

JAEA-Research-2009-034.pdf:33.52MB

地層処分の安全評価では、安全性を評価すべき時間枠が極めて長く、また、評価すべき処分システムの空間スケールが数km以上にわたることによる不確かさの把握が重要である。こうした処分システムの時間的及び空間的広がりに起因した不確かさは、その成因に着目すると、処分システムの構成要素(材料)の本質的な不均質性,構成要素で発生する現象の理解不足や予測の不確かさ,測定手法や工学技術の不完全さなどが考えられる。これらの不確かさは、研究開発の進展によりある程度低減あるいは定量化が可能である。本評価では、これらの不確かさを考慮して、高レベル放射性廃棄物の地層処分の安全性に関し、決定論的手法及びモンテカルロ法に基づいた確率論的手法を用いた解析を行った。おもに、人工バリアにかかわるシナリオ,モデル及びパラメータの不確かさが被ばく線量評価に与える影響を推定する方法を示し、その不確かさ影響解析を実施するとともに、得られた解析結果から今後も研究課題とすべき重要なモデルやパラメータを抽出した。

口頭

Assessment of data uncertainty on the diffusion coefficients for nuclides in engineered and natural barriers

澤口 拓磨; 武田 聖司; 小崎 完*; 関岡 靖司; 加藤 博康*; 木村 英雄

no journal, , 

地層処分の長期的な安全評価におけるデータ不確実性を明らかにする目的の一環として、人工バリア及び天然バリア中の拡散係数に関するデータの変動幅及びその影響因子を検討した結果、拡散係数に影響を及ぼす可能性のある因子として、バリア材の密度,間隙率,核種の化学形,間隙水の化学組成などが挙げられた。また、人工バリア中の拡散係数については、モンモリロナイトゲル密度で整理することによって、ある程度系統的に取り扱うことが可能であることが確認された。一方、天然バリア中の拡散係数については、pH、及びイオン強度という核種の化学形を規定する溶液化学的性質の影響を受けて変動する可能性が示唆された。

口頭

ガラス固化体の長期的溶解に関する不確かさの影響解析

武田 聖司; 関岡 靖司; 四辻 健治; 木村 英雄; 稲垣 八穂広*

no journal, , 

長期ガラス溶解が時間の平方根に比例して進行する実験結果等から、長期ガラス溶解速度は拡散過程に律速され、時間とともに変化(減少)すると考えられる。また、ガラス溶解現象を支配するガラスの有効反応表面積は、金属容器の腐食膨張等による外部応力の作用やガラスの変質/溶解により有効表面積の時間的な変化が考えられる。従来のHLW地層処分の安全評価では、長期的なガラス溶解速度と有効反応表面積を一定と仮定した解析が行われているが、本研究ではこれらのガラス長期溶解に関するパラメータの時間依存性を考慮した決定論的手法による感度解析及びモンテカルロ法によるパラメータ不確かさ解析を行い、ガラス固化体の長期的溶解に関する不確かさが核種移行に与える影響を検討した。その結果、最新の知見に基づいた長期溶解速度の時間依存性式を導入することにより、従来の長期ガラス溶解速度一定とする評価に比べて人工バリア及び天然バリアからのCs-135の移行フラックスを数オーダー低下させる可能性があり、また、ガラス表面積の時間変動の条件、特にその表面積の増大率についても、ピークフラックスに有意な影響を与える可能性があることが示唆された。

口頭

放射性廃棄物処分の長期的評価のためのデータベース整備

関岡 靖司; 武田 聖司; 木村 英雄; 山口 徹治; 大江 俊昭*; 長崎 晋也*; 佐々木 隆之*; 小崎 完*; 稲垣 八穂広*

no journal, , 

長寿命核種を有意に含む放射性廃棄物(高レベル放射性廃棄物,TRU廃棄物)の地層処分の地下水移行シナリオに関する安全解析のために、処分システムにおける時間的及び空間的な変動に起因したパラメータの不確かさを設定する必要がある。本調査では、拡散係数,分配係数,ガラス溶解速度を対象に、既往文献データを収集したデータベースの整備を実施した。また、大学有識者で構成されるデータベース検討会を設置し、データベースをもとにした分配係数及び拡散係数の詳細なデータ分析から、データの変動をもたらす主要因について検討するとともに、ガラス溶解速度の時間減少モデルによる適用について検討した。その結果を踏まえ、Cs-135を対象に安全解析した結果から、データ不確かさの低減化に向けた検討が必要であることを確認した。

口頭

核種収着分配係数データベースの変動要因に関する分析; 核種収着モデルによる原因解明

大江 俊昭*; 長崎 晋也*; 木村 英雄; 武田 聖司; 関岡 靖司; 加藤 博康*; 赤堀 邦晃*

no journal, , 

収着分配係数のデータベースに内在するデータの変動について、ベントナイトに対するCsの挙動を対象とし、収着モデルを利用して欠損データの推測を行い、変動要因を分析した。その結果、イオン交換反応が卓越すると予想されるCsの分配係数に着目し、共存イオン濃度,初期Cs濃度,砂混合の有無、などの試験条件の相違がベントナイトに対する分配係数のばらつきの要因であることを明らかにした。また、表面錯体反応とイオン交換反応を同時に考慮したモデル解析から、実測結果にかかわる変動は、イオン交換反応に競合するNa濃度の変動が最も大きな要因であることを明らかにした。

口頭

HLW地層処分の地下水移行シナリオの不確かさ評価,4; オーバーパック早期破損シナリオ解析

渡邊 正敏; 武田 聖司; 関岡 靖司; 木村 英雄

no journal, , 

全面腐食の進展を想定した炭素鋼オーバーパック破損時期に関する確率論的解析結果を踏まえ、標準シナリオ解析において重要核種とされたSe-79, Cs-135及び4n+1系列核種を対象に、処分後1,000年及び5,000年までの破損分布を考慮したオーバーパック早期破損シナリオに対するHLW地下水移行シナリオの不確かさ評価を実施した。その結果、Se-79については、処分後、線量の最大値に到達するまでの時間及び線量の最大値は、わずかに早期破損の影響が見られるが、Cs-135及び4n+1系列については、早期破損の影響はほとんど見られず標準シナリオとほぼ一致する結果となった。5,000年までの破損時間分布を考慮したケースに対しても同様の傾向が見られた。

口頭

HLW地層処分の地下水移行シナリオの不確かさ評価,2; モデル・パラメータ不確かさ解析

武田 聖司; 佐々木 利久; 関岡 靖司; 木村 英雄

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物(HLW)の標準シナリオに対するモデル・パラメータ不確かさが被ばく線量に与える影響について決定論及び確率論的解析から検討した。人工バリアから生物圏までのすべてのパラメータ不確かさの影響を考慮した確率論的解析から、最大線量の97.5%上限値(信頼区間95%の最大)は約7$$mu$$Sv/yとなり10$$mu$$Sv/yを下回ることが示された。また、ガラス溶解モデルに関する不確かさ解析では、最新の知見に基づいた長期溶解速度の時間依存性式を導入することにより、従来の長期ガラス溶解速度一定とする評価に比べてCs-135, Se-79, 4n+1系列核種の最大線量をオーダーで変化させる可能性があることがわかった。

口頭

HLW地層処分の地下水移行シナリオの不確かさ評価,3; 緩衝材変質シナリオ解析

武田 聖司; 関岡 靖司; 木村 英雄; 佐々木 利久

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物(HLW)の地層処分において、シナリオ不確かさの1つとして分類した緩衝材変質シナリオについて重要核種であるSe-79, Cs-135及び4n+1系列核種の被ばく線量に与える影響を決定論及び確率論的解析から検討した。本解析より、HLW地層処分における緩衝材変質シナリオの発生が被ばく線量に与える影響は、特に天然バリア領域での収着性が低いSe-79に対して顕著であり、Cs-135及び4n+1系列核種に対しては相対的に小さいことが示唆された。

口頭

HLW地層処分の地下水移行シナリオの不確かさ評価,1; 標準シナリオ解析

木村 英雄; 武田 聖司; 佐々木 利久; 関岡 靖司

no journal, , 

地層処分の安全評価における不確かさ(シナリオ,モデル,パラメータの不確かさ)の取り扱いの現状について整理するとともに、地層処分システムの安全機能が期待どおり発揮されるとした地下水移行シナリオ(標準シナリオ)の決定論的手法による解析を行った。その結果、ピーク線量を形成する重要核種(又は系列)は、旧JNC第2次取りまとめとの大きな違いはなくSe-79, Cs-135, 4n+1系列核種、及び4n+2系列の核種となった。

口頭

HLW地層処分の地下水移行シナリオの不確かさ評価; 緩衝材変質シナリオ解析, 2

佐々木 利久; 武田 聖司; 関岡 靖司; 木村 英雄

no journal, , 

HLW地層処分における緩衝材変質シナリオの被ばく線量に与える影響を調べるための決定論的及び確率論的解析を行った。その結果、Se-79に対する被ばく線量は、バリア機能の低下のタイプとして変質による移流支配とガラス溶解速度の増加を想定したケースが、長期的にバリア機能が保持されているとした標準シナリオのケースと比較して3$$sim$$10倍程度増大する可能性が示された。また、バリア機能の低下により時間変動するパラメータが一定値になる時間が5千年程度までは、緩衝材変質のSe-79に対するピーク線量の寄与にほとんど違いはなく、バリア機能の低下により時間変動するパラメータが一定値になる時間が5万年,10万年と遅れるとピーク線量が徐々に低下し、50万年では標準シナリオのケースとほぼ同等になることが示された。

口頭

分配係数統計データの不確かさ低減に関する検討; 表面錯体モデルを用いた分配係数データの分析

大江 俊昭*; 長崎 晋也*; 木村 英雄; 武田 聖司; 関岡 靖司; 加藤 博康*

no journal, , 

収着分配係数のデータベースに内在するデータの変動について、ベントナイトに対するNpの挙動を対象に、分散原因が表面錯体モデルによって論理的に説明可能か否かを検討した。収集した実測データから、Na型,Ca型のいずれも、ほぼ類似のpH依存性を示し、pH6付近に極小値を持ち、アルカリ性になるほど分配係数が増加する傾向が見られた。また、硫酸イオンや炭酸イオンの濃度の変動は、ばらつきの要因である可能性が考えられるが、データベース中にこれらの情報は乏しく、欠損データを推測して解析を実施した。その結果、酸性領域ではネプツニル硫酸錯体、中性からアルカリ領域ではネプルニルイオンとネプツニル炭酸一錯体が各々支配的な表面錯体種であることが推定され、溶存イオンの濃度変動が分配係数の値に大きな影響を及ぼすことが示唆された。

口頭

イソサッカリン酸共存下におけるパラジウムおよびスズの溶解度

北村 暁; 関岡 靖司*

no journal, , 

パラジウム(Pd)およびスズ(Sn)の溶解度に及ぼすイソサッカリン酸(ISA)の影響を実験的に調査した。いずれの元素もISA濃度の増加とともに溶解度が高くなり、特にPdについてはその傾向が顕著であった。

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