有機物を含有した核燃料物質の安定化処理

森下 一喜; 佐藤 匠; 大西 貴士; 関 崇行*; 関根 伸一*; 興津 裕一*

JAEA-Technology 2021-024, 27 Pages, 2021/10

JAEA-Technology-2021-024.pdf:2.41MB

有機物を含有したプルトニウムを含む核燃料物質(以下「有機物を含有した核燃料物質」という。)の場合、主にプルトニウムから放出される線が有機物を分解して水素ガス等を発生させることが知られている。このため、有機物を含有した核燃料物質を長期間、安全に保管するためには、有機物を除去しておく必要がある。また、炭化物及び窒化物燃料(以下「炭化物燃料等」という。)の場合は、空気中の酸素や水分と反応して発熱する可能性があることから、これらを保管する場合には安定な化学形である酸化物に転換する必要がある。有機物を除去するための処理条件に関して文献調査を行った結果、空気雰囲気中で950C(1223.15K)以上に加熱することで熱分解され、除去できることを確認した。また、炭化物燃料等の酸化物への転換について熱力学的検討を行った結果、950C以上での炭化物燃料等の酸化反応における平衡酸素分圧が空気中の酸素分圧2.110Pa(0.21atm)よりも低くなり、酸化反応が進行することを確認した。このことから有機物を含有した核燃料物質の安定化処理として、空気雰囲気中で950Cに加熱することにより、有機物を除去するとともに炭化物燃料等を酸化物に転換することとした。有機物の除去にあたっては、事前に有機物を模したエポキシ樹脂の薄板を空気雰囲気で加熱するモックアップ試験を実施し、加熱前後の外観の変化や重量の変化から、有機物が除去できることを確認した。その後実際の有機物を含有した核燃料物質等についても同様に安定化処理を実施した。

化学形に着目した破損燃料からの核分裂生成物及びアクチニドの放出挙動評価; 溶融被覆管と照射済MOX燃料の反応による相状態とFP放出挙動

田中 康介; 三輪 周平; 佐藤 勇; 廣沢 孝志; 関根 伸一; 関 崇行*; 所 大志郎*; 大林 弘; 小山 真一

JAEA-Research 2013-022, 62 Pages, 2014/01

JAEA-Research-2013-022.pdf:33.64MB

原子力安全研究及び東京電力福島第一原子力発電所14号機の廃炉措置に向けた研究開発におけるニーズを踏まえ、シビアアクシデント進展解析コードの高度化を目的として、化学形及び燃料と被覆管、制御棒等との高温化学反応に着目した破損燃料からの核分裂生成物及びアクチニドの放出挙動評価のための研究が開始された。本研究の一環として、核分裂生成物の放出挙動に及ぼす燃料と被覆管との高温化学反応の影響を評価するための加熱試験手法を確立するとともに、核分裂生成物放出に関するデータの取得を目的として、溶融被覆管と照射済MOX燃料が反応する体系での核分裂生成物の放出試験を実施した。ジルコニアるつぼを用いて、溶融ジルカロイと照射済MOX燃料を最高温度2100Cまで加熱して反応させる試験を実施し、核分裂生成物であるCsの放出速度を評価した。また、放出挙動評価に資する基礎データ取得の一環として、加熱後試料の組織観察や元素分布測定等を行った。試験結果を先行研究の結果と比較・検討した結果、本試験手法を用いることにより、溶融被覆管と照射済燃料が反応する体系における核分裂生成物の放出試験が実施できることを確認した。また、FP放出の基礎データに加え、溶融被覆管と照射済燃料との反応挙動及び反応時におけるUとPu及びFPの随伴性に関する基礎データを得た。

Morphology-controlled synthesis of Mo compounds from a nitric acid solution by the microwave heating and/or Zr-addition

逢坂 正彦; 田中 康介; 関根 伸一; 圷 葉子; 鈴木 達也*; 三村 均*

Journal of Nuclear Materials, 427(1-3), p.384 - 388, 2012/08

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2012.05.022

高レベル廃液からの核分裂生成物Moの有効利用のため、マイクロ波加熱による形態制御された硝酸溶液からのMo化合物合成を研究した。マイクロ波加熱合成粉末の結晶性及び結晶成長を著しく加速することがわかった。少量のZr添加により六方晶MoO粉末の合成が促進された。さらに、Zr添加にマイクロ波加熱を加えることにより、特異的な雲丹様の形状を有する六方晶MoO結晶が合成された。本方法は、形態制御の実践面・性能面において、高レベル廃棄物からのMoの効果的有効利用に有効である。

Am含有MOX燃料の焼結に及ぼす酸素ポテンシャルの影響

三輪 周平; 逢坂 正彦; 吉持 宏; 田中 健哉; 関 崇行*; 関根 伸一*

JNC TN9400 2005-023, 43 Pages, 2005/04

JNC-TN9400-2005-023.pdf:3.56MB

高酸素ポテンシャルを有するAm含有MOX燃料の焼結に及ぼす酸素ポテンシャルの影響について実験的評価を実施した。粉末冶金法により成形体を作製し、焼結時の酸素ポテンシャルをパラメータとして焼結試験を実施し、(UPuAm)Oについて密度測定、金相観察及びEPMAによる元素分布測定を実施した。 焼結時の降温時1700 、800 及び150 において加湿の停止により酸素ポテンシャルを低下させた焼結体においては、800 にて酸素ポテンシャルを低下させた焼結体において高密度且つ良好な組織の焼結体が得られた。1700 及び150 にて酸素ポテンシャルを低下させた焼結体においてはクラックが生じた。 酸素ポテンシャルをそれぞれ-520 kJ/mol、-390 kJ/mol及び -340 kJ/molで焼結した焼結体においては、かさ密度は-520 kJ/mol -390 kJ/molの範囲で酸素ポテンシャルの増加に伴って増加する傾向であるが、-390 kJ/mol近傍のある酸素ポテンシャル以上の雰囲気で焼結した焼結体においては密度が低下した。組織観察及び画像解析の結果、密度の低下は酸素ポテンシャルの違いによる気孔構造に起因することが明らかとなった。これは高酸素ポテンシャルを有する(U,Gd)Oと類似した挙動であり、この機構を参考にU、Pu及びAmの酸素ポテンシャルによる原子拡散の変化の観点から、それら各元素の挙動変化が気孔構造変化に及ぼす影響について考察を行い、(UPuAm)Oの焼結挙動について解釈を行った。尚、酸素ポテンシャルの違いによる結晶粒径及びU、Pu及びAmの均質性の違いは見られなかった。 1500 、1600 及び1700 で焼結したAm含有MOX焼結体においては高密度で良好な組織の焼結体が得られ、焼結温度を低く抑えられる可能性が示された。

遠隔操作によるAm含有MOX燃料製造技術の開発,12; 小規模セルにおける遠隔燃料製造の評価

吉持 宏; 石 洋平; 田中 健哉; 関根 伸一*; 関 崇行*

no journal, , 

Am含有酸化物燃料の遠隔製造技術開発として、ホットセル内において「常陽」照射用3%及び5%Am-MOXペレットの製造並びに照射燃料ピンの作製を実施し、小規模セルでの遠隔製造の成立性を評価した。

MA含有MOX燃料の照射挙動,3; 短期(10分間)照射Am-MOX燃料の組織変化

田中 康介; 三輪 周平; 佐藤 勇; 大林 弘; 小山 真一; 吉持 宏; 田中 健哉; 関根 伸一*; 波並 徹*

no journal, , 

「常陽」で短期(10分間)照射されたマイナーアクチニド(MA)含有MOX燃料のうち、アメリシウム(Am)を約5%及び3%含有したMOX燃料(Am-MOX燃料)ペレットの金相試験を実施し、燃料組織変化を調査した。

MgOを母材とした高速炉用Am含有非均質燃料の作製試験

三輪 周平; 逢坂 正彦; 田中 康介; 石 洋平; 田中 健哉; 関根 伸一*; 関 崇行*

no journal, , 

高速炉を用いたマイナーアクチニドのリサイクル技術開発の一環として、高濃度のAmと不活性母材を組合せた非均質燃料の開発を進めている。粉末冶金を用いたプロセスにてAm含有非均質燃料の作製試験を実施し、高密度かつMA酸化物相が一様に分散する燃料の作製手法を確認した。

Re内容器法による高燃焼MOX燃料の融点測定

廣沢 孝志; 佐藤 勇; 三輪 周平; 田中 康介; 田中 健哉; 石田 貴志*; 関根 伸一*

no journal, , 

高速実験炉「常陽」にて燃焼度110GWd/tまで照射したMOX燃料の融点について、カプセル封入式サーマルアレスト法による融点測定を実施した。今回の測定では、測定不確かさ要因となっている燃料とカプセル材料との反応を抑制することを目的に、Re製内容器を用いての測定を行った結果について報告する。

MA含有MOX燃料の照射挙動,11; 短期照射Am-MOX燃料におけるAm再分布挙動,2

田中 康介; 三輪 周平; 佐藤 勇; 廣沢 孝志; 大林 弘; 小山 真一; 吉持 宏; 田中 健哉; 関根 伸一*

no journal, , 

高速実験炉「常陽」で短期(24時間)照射されたマイナーアクチニド(MA)含有MOX燃料のうち、Am-MOX燃料において、燃料ペレット径方向のAm再分布挙動を調査した。

高速炉サイクルシステムへの適応を目指したイナートマトリックス燃料の基礎研究,3; MgO及びMoを母材とした燃料

三輪 周平; 逢坂 正彦; 佐藤 勇; 廣沢 孝志; 田中 康介; 関根 伸一*; 石田 貴志*; 関 崇行*; 鹿志村 直樹*

no journal, , 

MgO及びMoを母材としたイナートマトリクス燃料について、酸化物燃料高速炉サイクルシステムへの適応を目指した関連サイクル技術の基礎研究開発成果を報告する。