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論文

Estimation of external dose for wild Japanese macaques captured in Fukushima prefecture; Decomposition of electron spin resonance spectrum

光安 優典*; 岡 壽崇; 高橋 温*; 木野 康志*; 奥津 賢一*; 関根 勉*; 山下 琢磨*; 清水 良央*; 千葉 美麗*; 鈴木 敏彦*; et al.

Radiation Protection Dosimetry, 199(14), p.1620 - 1625, 2023/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Environmental Sciences)

ESRを用いた線量計測を行う際は、ESRスペクトルを複数成分でカーブフィットし、炭酸ラジカル強度だけを抽出する必要がある。複数成分を同時にフィッティングする従来の方法では、うまく解析が収束しない例が見られ、その場合、当該個体の線量推定が不可能になってしまう。そこで、我々は複数成分のうち、主要な炭酸ラジカルと有機物ラジカルを最初にフィットし、そのあとに残りの成分をフィットする新しいアルゴリズムを開発して、より多くの個体のESRスペクトルを解析可能にすることを検討している。新しいアルゴリズムで福島県で捕獲した野生ニホンザルの歯を解析したところ、従来の方法では解析できなかった個体の炭酸ラジカル強度も抽出でき、線量推定可能になった。

論文

歯のESRスペクトルにおける放射線誘起成分の解析精度の検討

光安 優典*; 岡 壽崇; 高橋 温*; 木野 康志*; 奥津 賢一*; 関根 勉*; 山下 琢磨*; 清水 良央*; 千葉 美麗*; 鈴木 敏彦*; et al.

KEK Proceedings 2022-2, p.120 - 125, 2022/11

ESR線量計測法による低線量被ばくの評価においては、生体試料由来の試料の不均一さや低S/N比試料によるESR測定の不確実さなどのために炭酸ラジカル強度のばらつきが大きいことが問題となっており、これらの原因によってESR線量計測法の検出下限値の改善が困難であった。そこで本研究では、ESR測定時の石英管や試料の磁場中での設置方向など、あるいはS/N比向上のための繰り返し測定の回数などが、得られたESRスペクトルの多成分解析にどのように影響を及ぼすかを調べ、再現性の高い測定・評価方法を検討した。

論文

Detection limit of electron spin resonance for Japanese deciduous tooth enamel and density separation method for enamel-dentine separation

岡 壽崇; 高橋 温*; 小荒井 一真; 木野 康志*; 関根 勉*; 清水 良央*; 千葉 美麗*; 鈴木 敏彦*; 小坂 健*; 佐々木 啓一*; et al.

Journal of Radiation Research (Internet), 63(4), p.609 - 614, 2022/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:27.14(Biology)

日本人小児の乳歯のESR線量計測法の検出可能線量を調べたところ115mGyと見積もられた。また、エナメル質と象牙質の比重の違いを用いた重液分離法によるエナメル質抽出を実施したところ、従来のドリルで削り出す方法とほぼ同等の純度のエナメル質が得られただけでなく、従来法が適用できなかった動物の歯のエナメル質抽出にも有効な抽出法であることがわかった。

論文

野生動物の歯を用いた低線量被ばく推定法の開発

光安 優典*; 岡 壽崇; 高橋 温*; 小荒井 一真; 木野 康志*; 奥津 賢一*; 関根 勉*; 山下 琢磨*; 清水 良央*; 千葉 美麗*; et al.

KEK Proceedings 2021-2, p.91 - 96, 2021/12

歯のエナメル質中に放射線によって生成した炭酸ラジカルを指標にして、原爆の被ばく者やチェルノブイリ原子力発電所事故の被ばく者の線量推定に使用されてきたESR線量推定法を、野生ニホンザルに適用することを試みている。ニホンザルのエナメル質のESRを可能にするための分析前処理法を検討し、福島県で捕獲した野生ニホンザルの線量推定を行うとともに、ESR信号の解析方法などについて議論した。

論文

Rapid analysis of $$^{90}$$Sr in cattle bone and tooth samples by inductively coupled plasma mass spectrometry

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 寺島 元基; 藤原 健壮; 木野 康志*; 岡 壽崇; 高橋 温*; 鈴木 敏彦*; et al.

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 36(8), p.1678 - 1682, 2021/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:55.72(Chemistry, Analytical)

ウシの硬組織用の$$^{90}$$Sr分析法をICP-MS用いて開発した。0.1gの硬組織に対して、従来の放射能測定法より低い検出下限値で、11時間での分析を可能とした。そのため、ICP-MS法は微小な骨や歯試料を対象とした迅速かつ有効な分析手法となり得る。

論文

Radioactivity and radionuclides in deciduous teeth formed before the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plant accident

高橋 温*; 千葉 美麗*; 棚原 朗*; 相田 潤*; 清水 良央*; 鈴木 敏彦*; 村上 忍*; 小荒井 一真; 小野 拓実*; 岡 壽崇; et al.

Scientific Reports (Internet), 11(1), p.10355_1 - 10355_11, 2021/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:41.49(Multidisciplinary Sciences)

The Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plant (FNPP) accident released substantial amounts of radionuclides into the environment. We collected 4,957 deciduous teeth, from children living in Fukushima and reference prefectures. Radioactivity was detected in most of the teeth examined and was attributed to the presence of natural radionuclides, including $$^{40}$$K and daughter nuclides in $$^{238}$$U and $$^{232}$$Th series. Additionally, artificial radionuclides, $$^{90}$$Sr and $$^{137}$$Cs, were detected in the teeth obtained from children from Fukushima and the reference prefectures. However, these radionuclides were not believed to have originated from the FNPP accident. Because the teeth examined in the present study were formed before the FNPP accident occurred, the aforementioned findings may serve as important control data for future studies regarding the radioactivity of teeth formed after the FNPP accident.

論文

External exposure dose estimation by electron spin resonance technique for wild Japanese macaque captured in Fukushima Prefecture

岡 壽崇; 高橋 温*; 小荒井 一真; 光安 優典*; 木野 康志*; 関根 勉*; 清水 良央*; 千葉 美麗*; 鈴木 敏彦*; 小坂 健*; et al.

Radiation Measurements, 134, p.106315_1 - 106315_4, 2020/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:53.85(Nuclear Science & Technology)

ニホンザルのエナメル質中に誘起された炭酸ラジカルと吸収線量の関係(検量線)を電子スピン共鳴(ESR)法で調べた。ニホンザルのエナメル質のESR測定で検出できる線量の下限(検出限界)は33.5mGyであり、ヒトのエナメル質の検出限界と同等であった。作成した検量線を用いて、福島県で捕獲した7頭の野生ニホンザルの線量を評価したところ、45mGyから300mGyの被ばくをしていることがわかった。

論文

Demonstration of $$gamma$$-ray pipe-monitoring capabilities for real-time process monitoring safeguards applications in reprocessing facilities

Rodriguez, D.; 谷川 聖史; 西村 和明; 向 泰宣; 中村 仁宣; 栗田 勉; 高峰 潤; 鈴木 敏*; 関根 恵; Rossi, F.; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(7), p.792 - 804, 2018/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

再処理施設の核物質に対しては、ランダムサンプル検認と、追加的な重要タンク内溶液の体積、質量のみの連続監視システムによる"知識の連続性"保持により、保障措置が掛けられている。核物質溶液がタンク及び工程装置を結ぶ配管を流れる際に、特徴的な$$gamma$$を測定し、核物質を実時間で検認することで、工程監視を改善できる可能性がある。われわれは、東海再処理工場の転換技術開発施設で、この$$gamma$$パイプモニタリングを、硝酸Pu移送の際に試した。この際$$gamma$$測定は、ランタン・ブロマイド検出器、及び$$gamma$$の計数時刻とエネルギーを記録するリストモード・データ取得システムを用いて実施した。この測定結果とその分析は、配管内溶液の同位体組成、工程移動時刻、(単位時間当たりの)溶液流量及び移動溶液量を求められる能力を実証するものであり、実際に適用可能な保障措置検認工程監視の導入に繋がる。

論文

Development of active neutron NDA techniques for nuclear nonproliferation and nuclear security, 7; Measurement of DG from MOX and Pu liquid samples for quantification and monitoring

向 泰宣; 小川 剛; 中村 仁宣; 栗田 勉; 関根 恵; Rodriguez, D.; 高峰 潤; 小泉 光生; 瀬谷 道夫

Proceedings of INMM 57th Annual Meeting (Internet), 7 Pages, 2016/07

核不拡散用のアクティブ中性子非破壊測定技術開発の一環として、核分裂性核種($$^{239}$$Pu, $$^{241}$$Pu, $$^{235}$$U)の組成比を分析するために、3MeV超のエネルギーを有する遅発$$gamma$$線に着目した遅発$$gamma$$線分光(DGS)法の技術開発を行っている。DGS法の確認試験として、PCDFにおいて、Pu溶液及びMOX粉末試料を用いた遅発$$gamma$$線測定試験を下記の4段階で実施することを計画している。(1)自発核分裂性核種由来の遅発$$gamma$$線測定(パッシブ測定)、(2)速中性子利用による遅発$$gamma$$線測定(アクティブ測定)、(3)DGSI(試料中の自発核分裂性核種由来の中性子作用による遅発$$gamma$$線)測定(パッシブ測定)、(4)熱中性子利用による遅発$$gamma$$線測定(パッシブ測定)。本報告では、PCDFで実施する核物質試料を用いたDGS試験計画について報告する。※本件は、今回のINMMにて開催される核不拡散用アクティブ中性子非破壊測定技術開発(実施窓口:ISCN)のシリーズ発表(全7件)のうち、ISCNから発表の依頼を受け、PCDFで実施する核物質試料を用いたDGS測定試験の目的及び具体的な試験方法について報告するものである。

論文

地層処分におけるグラウト技術の高度化開発,3; 緩衝材ブロック間の隙間浸透実験による許容湧水量の検討

関根 一郎*; 山田 勉*; 関口 高志*; 藤田 朝雄; 中西 達郎

土木学会平成23年度全国大会第66回年次学術講演会講演概要集(DVD-ROM), p.69 - 70, 2011/09

高レベル放射性廃棄物の地層処分における地下坑道への湧水抑制対策として、岩盤亀裂を対象にグラウト注入が検討され、グラウト材料の開発が進められている。しかしながら、高レベル放射性廃棄物処分施設の湧水量はどこまで許容されるのかについては、系統だった検討がなされていないのが実情である。本報告では、許容湧水量検討の第一段階として緩衝材をベントナイトブロックとして使用する場合を想定し、緩衝材ブロック間の隙間浸透実験を実施し、処分孔周辺の許容湧水量を検討した結果を報告する。

論文

地層処分におけるグラウト技術の高度化開発,4; 超微粒子球状シリカグラウトの配合選定試験

山田 勉*; 関根 一郎*; 関口 高志*; 石田 秀朗*; 岸 裕和; 福岡 奈緒美

土木学会平成22年度全国大会第65回年次学術講演会講演概要集(DVD-ROM), p.89 - 90, 2010/09

高レベル放射性廃棄物の地層処分における地下坑道への湧水抑制対策として、岩盤亀裂を対象にグラウト注入が検討されている。そのグラウト材料として、低アルカリ性セメント系グラウト材料の開発、溶液型グラウト材料の適用性検討が進められている。しかしながら、地下深部の高水圧環境において許容湧水量が厳しく制限されることなどを考慮すると、期待する止水効果が得られない可能性がある。そのため、セメント系と溶液型双方の弱点を補う性能が期待される代替材料として、超微粒子球状シリカグラウトを開発した。本稿では各種試験及び推奨配合の選定を行い、推奨配合として、SFCa/B=40.9%, W/B=201%, SP/B=5.5%を選定した。この配合は浸透性に優れるばかりでなく、分散性のよいスラリーで供給されるため、超微粒子粉体を取り扱ううえでのさまざまな課題についても改善されている。

論文

Attempts to improve radiolytic stability of amidic extractants

須郷 由美; 佐々木 祐二; 木村 貴海; 関根 勉*

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.1870 - 1873, 2007/09

使用済核燃料からのアクチノイド分離に有用な3座配位のジアミド化合物、${it N,N,N',N'}$-テトラオクチルジグリコールアミド(TODGA)の耐放射線性及びその放射線分解メカニズムについてこれまで明らかにしてきた。本研究では、より耐放射線性の高い新抽出剤の開発に資するため、これまで明らかにしてきた放射線分解メカニズムをもとに、耐放射線性に対する添加剤や溶媒の効果、及び分子内への芳香環導入効果について検討した。その結果、モノアミドなどの添加剤を抽出剤のドデカン溶液に加えることで、ドデカンの持つ放射線分解促進作用を低減できることがわかった。また、イオン化ポテンシャルの低い溶媒を希釈剤に用いることで、放射線分解初期過程の反応を抑制することができた。さらに、放射線化学的に安定な芳香環を分子内に導入することでも、抽出剤の耐放射線性を向上させることができるとの知見を得た。

論文

Influence of diluent on radiolysis of amides in organic solution

須郷 由美; 泉 佳伸*; 吉田 陽一*; 西嶋 茂宏*; 佐々木 祐二; 木村 貴海; 関根 勉*; 工藤 博司*

Radiation Physics and Chemistry, 76(5), p.794 - 800, 2007/05

 被引用回数:78 パーセンタイル:97.59(Chemistry, Physical)

構造の異なる3種のアミド化合物${it N,N,N',N'}$-テトラオクチルジグリコールアミド,${it N,N'}$-ジメチル-${it N,N'}$-ジオクチル-2-(3'-オキサペンタデシル)マロンアミド、及び${it N,N}$-ジオクチルヘキサンアミドのドデカン溶液に、$$gamma$$線及び電子線パルスを照射し、これらの放射線分解挙動を調べた。$$gamma$$線照射によるこれらアミドの放射線分解は、溶液中のドデカン分率の増加に応じて促進された。これは、放射線分解の初期過程で溶液中に生じるドデカンのラジカルカチオンから溶質のアミド分子へと電荷が移動するためであることをパルスラジオリシス実験により明らかにした。

論文

Radiolysis studies of amidic extractants for partitioning of HLW

須郷 由美; 佐々木 祐二; 木村 貴海; 関根 勉*

Proceedings of 15th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-15) (CD-ROM), 5 Pages, 2007/04

高レベル廃液(HLW)中のアクチノイドイオンの分離に有用な抽出剤${it N,N,N',N'}$-テトラオクチルジグリコールアミド(TODGA)を用いる分離プロセスを開発するにあたり、強い放射線場における抽出剤の安定性を調べるとともに、HLW中に含まれるアクチノイドイオンや核分裂生成物イオンの溶媒抽出におよぼす放射線の影響を調べた。TODGAは放射線に対して比較的アミド結合が弱いものの、照射後試料を用いた溶媒抽出実験の結果、TODGAの放射線分解による抽出能の劣化は認められず、実プロセスでの繰り返し利用が可能であるとの知見を得た。

論文

Conversion of endohedral $$^{133}$$Xe-fullerene to endohedral $$^{133}$$Xe-fullerenol to be used in nuclear medicine

渡辺 智; 石岡 典子; 関根 勉*; 工藤 博司*; 下村 晴彦*; 村松 久和*; 久米 民和

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 266(3), p.499 - 502, 2005/11

 被引用回数:9 パーセンタイル:53.19(Chemistry, Analytical)

$$^{133}$$Xe内包フラレノール[$$^{133}$$Xe@C$$_{60}$$(OH)$$_{x}$$及び$$^{133}$$Xe@C$$_{70}$$(OH)$$_{x}$$]を骨がんの治療薬へ応用することを目指し、$$^{133}$$Xe内包フラレノールを高収率で合成できる方法を開発した。同位体分離器を用いたイオン注入法で作製した$$^{133}$$Xe内包フラーレンをオルト-ジクロロベンゼンに溶解し、水酸化テトラブチルアンモニウムと水酸化カリウム水溶液を加えて$$^{133}$$Xe内包フラレノールを合成した。最終的に純水で抽出した$$^{133}$$Xe内包フラレノールの回収率は、C$$_{60}$$で40%、C$$_{70}$$で23%であった。合成した$$^{133}$$Xe内包フラレノールの生理食塩水中での安定性を調べた結果、5日間経過しても安定であることを確認し、医学への応用が可能であることを示した。

論文

Radiolysis of TODGA and its effect on extraction of actinide ions

須郷 由美; 佐々木 祐二; 木村 貴海; 関根 勉*; 工藤 博司*

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 4 Pages, 2005/10

使用済み核燃料の硝酸溶解液から長寿命のアクチノイドイオンを高収率で選択的に抽出分離するための抽出剤として、これまでにテトラオクチルジグリコールアミド(TODGA)を開発してきた。本研究では、TODGAの実プロセスへの適用性を検討するうえで重要な課題の一つである、高い放射線場における抽出剤の安定性、及びアクチノイドイオンの抽出挙動に与える放射線の影響について調べた。

論文

Nuclear reactions of $$^{99}$$Tc with fast neutrons of reactor

山岸 功; 久保田 益充; 関根 勉*; 吉原 賢二*

Radiochimica Acta, 63, p.33 - 36, 1993/00

核分裂中性子によって引き起こされる$$^{99}$$Tcの核反応の積分断面積を測定した。$$^{99}$$Tcターゲットは、NH$$_{4}$$TcO$$_{4}$$溶液をろ紙あるいは石英管上で乾固させて調製した。これらのターゲットを、原研の4号炉において20分間照射した後、生成した放射能をGe検出器で定量した。その結果、照射後のろ紙状ターゲットの$$gamma$$線スペクトルに、$$^{99m}$$Tc,$$^{186}$$Re,$$^{188}$$Reのピークが検出された。これらの核種の放射能は、$$^{99}$$Tcターゲット量に比例して増加した。購入したTc原液中のRe濃度は、Tcの8.63$$times$$10$$^{-5}$$に達することがわかった。石英管状ターゲットについては、硝酸に溶解後$$^{99}$$Moを抽出分離した。有機相の$$gamma$$線スペクトル上には、$$^{99}$$Moの他に$$^{96}$$Nbのピークがはっきりと認められた。

論文

Radiolysis of ammonia in nitrogen; Effects of nitrogen monoxide and oxygen on decomposition of ammonia

徳永 興公; 関根 勉*; 阪上 正信*; 鈴木 伸武

Int.J.Appl.Radiat.Isot., 32, p.567 - 572, 1981/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:58.08(Nuclear Science & Technology)

窒素中に低濃度(300~950ppm)存在するNH$$_{3}$$の放射線分解に対するNOとO$$_{2}$$の効果を電子加速器を用いて検討した。この窒素中に存在するNH$$_{3}$$は、主にH$$_{2}$$とN$$_{2}$$とに分解し、この時のNH$$_{3}$$の分解のG値は1.3であった。このNHとN$$_{2}$$の混合ガスにNO(800ppm),またはO$$_{2}$$(5%)を添加した場合、NH$$_{3}$$の分解は、いちじるしく促進され(NO(800ppm),O$$_{2}$$(5%)添加の場合G(-NH$$_{3}$$)は、それぞれ3.1と3.0であった)、H$$_{2}$$の生成は抑制され、また、N$$_{2}$$Oが高い収率で生成した。このNOあるいは、O$$_{2}$$の添加によるNH$$_{3}$$の分解の促進は、NOあるいはO$$_{2}$$が効果的にHやNH$$_{2}$$ラジカルを捕捉し、HやNH$$_{2}$$ラジカルの再結合反応によるNH$$_{3}$$の再生反応を抑制することに起因すると結論した。NOを添加した場合、NO$$^{+}$$とNH$$_{3}$$との反応およびNH$$_{3}$$$$^{+}$$とNOとの反応によってもNH$$_{3}$$は分解すると考えられる。

口頭

${it N,N}$-ジオクチルジグリコールアミド酸によるアクチノイドイオンの溶媒抽出

須郷 由美; 佐々木 祐二; 木村 貴海; 関根 勉*

no journal, , 

アクチノイドイオンに対して特異な抽出能をもつことで知られる${it N,N,N',N'}$-テトラオクチルジグリコールアミド(TODGA)は2つのカルバモイル基を持つが、その一方をカルボキシル基に置換した${it N,N}$-ジオクチルジグリコールアミド酸(DODGAA)を新規に合成した。DODGAAのドデカン溶液を用いて、硝酸水溶液中のアクチノイドイオン(Am(III), Pu(IV), Np(V)、及びU(VI))の溶媒抽出挙動を調べた結果、DODGAAは、強力な酸性抽出剤として働き、特に3価,4価のアクチノイドイオンの分離に有用であることを見いだした。

口頭

地層処分におけるグラウト技術の高度化開発,6; 超微粒子球状シリカグラウト材料に関する基礎物性試験

関口 高志*; 関根 一郎*; 冨澤 奈緒美*; 平野 健吉*; 石田 秀朗*; 藤田 朝雄; 山田 勉

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分施設における坑道掘削時の湧水抑制対策として、グラウト技術は重要である。しかしながら、既存のセメント材料では対応できない微細な亀裂まで止水することが求められる可能性がある。そこで、微細な亀裂に対する代替材料として、ポゾラン材である超微粒子球状シリカを用いたグラウト材料を提案し、その適用性にかかわる基礎物性試験を行った。流動性と圧縮強度特性については、グラウト材料としての適用性を有することがわかった。また、pH測定試験からは、低アルカリ性材料として成立する可能性があることを確認した。今後は、最適配合の選定と浸透性能等に関する室内試験データの拡充を行う。

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