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論文

DGA resinを用いたY分離法のヒト歯や海水魚骨中の$$^{90}$$Sr測定への適用

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 寺島 元基

KEK Proceedings 2023-2, p.155 - 160, 2023/11

本発表では、DGA resinを用いたY分離法のヒト歯や海水魚骨中の$$^{90}$$Sr測定への適用結果を報告する。

論文

Mass-spectrometric determination of iodine-129 using O$$_{2}$$-CO$$_{2}$$ mixed-gas reaction in inductively coupled plasma tandem quadrupole mass spectrometry

松枝 誠; 青木 譲; 小荒井 一真; 寺島 元基; 高貝 慶隆*

Analytical Sciences, 38(11), p.1371 - 1376, 2022/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:15.48(Chemistry, Analytical)

$$^{129}$$IのICP-MS分析はキセノン-129($$^{129}$$Xe)と過剰な安定同位体$$^{127}$$Iから発生する$$^{127}$$IH$$_{2}$$により妨害される。本研究では、ICP-MS/MS内のダイナミックリアクションセルにO$$_{2}$$+CO$$_{2}$$の混合ガスを導入することで、$$^{129}$$Iと干渉物質($$^{129}$$Xeと$$^{127}$$IH$$_{2}$$)を気相反応により分別した。その結果、(m/z129のバックグラウンドノイズ強度)/$$^{127}$$Iの比は4.6$$times$$10$$^{-10}$$となった。本法を用いて、100mg/L $$^{127}$$Iと10mBq/L $$^{129}$$Iを添加した雨水試料を分析し、9.8mBq $$^{129}$$Iの良好な定量値を得た。

論文

硬組織試料中$$^{90}$$SrのICP-MS測定法の高感度化

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 寺島 元基

KEK Proceedings 2021-2, p.140 - 145, 2021/12

従来の放射能測定法は、緊急時の迅速な測定が困難な点や、大量の試料を短期間に測定できない点が$$^{90}$$Sr分析の課題である。放射能測定以外の手法として、ICP-MSによる$$^{90}$$Srの定量が試みられている。土壌や水以外の$$^{90}$$Srの重要な分析対象として骨等のCaを多く含む高マトリックス試料も挙げられる。本研究では、ICP-MSによる歯や骨といった硬組織の$$^{90}$$Sr分析方法を開発し、開発した手法をウシ骨に対して適用した。検出下限値19Bq/kgでウシ骨中$$^{90}$$Srを定量することが可能であり、実際の硬組織中の$$^{90}$$Srも定量することができた。

論文

Rapid analysis of $$^{90}$$Sr in cattle bone and tooth samples by inductively coupled plasma mass spectrometry

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 寺島 元基; 藤原 健壮; 木野 康志*; 岡 壽崇; 高橋 温*; 鈴木 敏彦*; et al.

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 36(8), p.1678 - 1682, 2021/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:55.72(Chemistry, Analytical)

ウシの硬組織用の$$^{90}$$Sr分析法をICP-MS用いて開発した。0.1gの硬組織に対して、従来の放射能測定法より低い検出下限値で、11時間での分析を可能とした。そのため、ICP-MS法は微小な骨や歯試料を対象とした迅速かつ有効な分析手法となり得る。

報告書

環境試料中ヨウ素-129のICP-MS分析に向けた固相抽出法の開発; 陰イオン交換樹脂および銀イオン担持樹脂の干渉元素除去特性の比較

青木 譲; 松枝 誠; 小荒井 一真; 寺島 元基; 藤原 健壮; 阿部 寛信

JAEA-Research 2021-002, 20 Pages, 2021/05

JAEA-Research-2021-002.pdf:2.75MB

環境試料中に極低濃度で存在する$$^{129}$$IをICP-MS法で高感度かつ迅速に分析するために、共存する干渉元素(Na, Mg, K, Ca, Mo, Cd, In)からIを分離する前処理として固相抽出法が広く利用されている。固相抽出樹脂として、既存のアミノ基を導入した陰イオン交換樹脂とともに、近年ではAg$$^{+}$$担持樹脂の利用が進められており、それぞれの樹脂の特性を踏まえて前処理法の最適化が必要となっている。本研究では、陰イオン交換樹脂であるDOWEX1-X8およびAG1-X8, Ag$$^{+}$$担持樹脂であるCLResinについて、干渉元素からのIの分離特性を比較し、環境試料中の$$^{129}$$IのICP-MS分析への適用性を調査した。吸着・溶出試験の結果、全ての固相抽出樹脂はIを定量的に吸着回収した。また、CLResinは干渉元素の除去性能が最も高く、Moを3.1%残存するものの、その他の干渉元素をICP-MSの検出下限値以下にまで除去した。しかし、$$^{129}$$Iと干渉元素との濃度比の考察から、CLResin処理後に残存するMo濃度は$$^{129}$$IのICP-MS測定になお干渉するレベルであったことから、CLResinからの溶出液を陽イオン交換樹脂(DOWEX50WX8)で処理したところ、溶出液中Moの98%以上が除去され、Moによる測定干渉を除去することができた。したがって、本研究の結果、干渉元素の除去にはCLResinが最適であり、また、CLResinとDOWEX50WX8を組み合わせた前処理法は、極低濃度(バックグラウンドレベル)の$$^{129}$$IのICP-MS分析を可能とする有力な手法となる可能性があることを提示している。

論文

生体内硬組織試料中$$^{90}$$SrのICP-MS測定に向けたSrレジンの適用性

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 北村 哲浩; 阿部 寛信

KEK Proceedings 2020-4, p.180 - 185, 2020/11

従来の放射能測定法は、緊急時の迅速な測定が困難な点や、大量の試料を短期間に測定できない点が$$^{90}$$Sr分析の課題である。放射能測定以外の手法として、ICP-MSによる$$^{90}$$Srの定量が試みられている。土壌や水以外の$$^{90}$$Srの重要な分析対象として骨等のCaを多く含む高マトリックス試料も挙げられる。本研究では、ICP-MSによる歯や骨といった硬組織の$$^{90}$$Sr分析への適用性を検討した。魚の骨試料を対象にカラムを用いて化学分離を行ったところ、カラムへの試料導入と2.6M硝酸での洗浄の段階で、安定Srは効率よく回収し、Ca, Feはほぼ全て除去できた。Mg, Baは完全に除去できなかったが、安定Srの濃度に比べ2桁以上低濃度であり、マトリックス効果は確認されなかった。もともと低濃度のZr, Ge, Seの除去の程度の見積もりが困難であったが、質量数90でのアバンダンス感度は確認されず、ICP-MSでの$$^{90}$$Sr測定時の干渉がないことがわかった。本手法は安定Srを効率よく回収しながらICP-MS測定の干渉元素を除去できるため、今後、硬組織中の$$^{90}$$SrをICP-MSで分析する際の化学分離法への適用が期待される。

論文

Quasi-one-dimensional magnetic interactions and conduction electrons in EuCu$$_5$$ and EuAu$$_5$$ with the characteristic hexagonal structure

松田 進弥*; 太田 譲二*; 仲井間 憲李*; 伊覇 航*; 郷地 順*; 上床 美也*; 中島 美帆*; 天児 寧*; 本多 史憲*; 青木 大*; et al.

Philosophical Magazine, 100(10), p.1244 - 1257, 2020/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:19.68(Materials Science, Multidisciplinary)

Single crystal samples of EuCu$$_5$$ and EuAu$$_5$$ have been successfully prepared. Using those samples, magnetic and electronic anisotropy has been clarified. Magnetic moment in the ferromagnetic state points to the hexagonal $$c$$-axis for both compounds. Electronic anisotropy was found in both electrical resistivity and Fermi surface topology. These anisotropic characteristics are accounted for by the unique hexagonal structure.

口頭

デスフェリオキサミンB固定化マイクロポリマーを用いる強酸性溶液中のジルコニウム及びハフニウムイオンの吸着挙動

青木 譲; 阿部 未姫*; 佛願 道男*; 大沼 知沙*; 藤原 健壮; 高貝 慶隆*

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃止措置を行う上で、デブリ等の高線量放射性廃棄物の安全な処理処分は、重要な課題である。現在、放射性廃棄物の吸着材として用いられているゼオライトはアルカリ金属イオンにのみ高い選択性を示す。そのため、本研究では、高原子価金属イオンと安定で強固な錯体を形成するデスフェリオキサミンBをマイクロポリマーに固定化したDFB-EG80(S)を用いて、放射性廃棄物の安全な処理処分に向けた元素別分離のため、酸性条件下で安定に存在するPu(IV)の模擬として、ジルコニウム(Zr)イオン, ハフニウム(Hf)イオンの吸着を検討した。実験手法は、ディスポーサブル遠沈管にDFB-EG80(S)を3mgと10ppbの52種類の金属元素10mL加え、振蕩恒温槽にて50$$^{circ}$$C、160rpmにて20分間振蕩を行った。その結果、Zr及びHfイオンを最大96.7%及び97.9%吸着可能であった。また、70$$^{circ}$$Cで振蕩を行うと、ランタニドをはじめとした52種類の金属元素52元素からZr, Hf, Nb, Taの4元素に分離することが可能となった。

口頭

動物の硬組織中$$^{90}$$Sr測定のためのICP-MSの測定条件最適化

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 北村 哲浩; 阿部 寛信

no journal, , 

従来の放射能測定法は、緊急時の迅速な測定が困難な点や、大量の試料を短期間に測定できない点が$$^{90}$$Sr分析の課題である。放射能測定以外の手法として、ICP-MSによる$$^{90}$$Srの定量が試みられている。土壌や水以外の$$^{90}$$Srの重要な分析対象として骨等のCaを多く含む高マトリックス試料も挙げられる。本研究では、ICP-MSによる歯や骨といった硬組織の$$^{90}$$Sr分析への適用性を検討した。検出下限値19Bq/kgで硬組織中$$^{90}$$Srを定量することが可能であり、実際の硬組織中の$$^{90}$$Srも定量することができた。

口頭

硬組織内部の$$^{90}$$Srの分布測定のための少量試料中$$^{90}$$Srの測定

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 藤原 健壮; 寺島 元基; 木野 康志*; 岡 壽崇; 奥津 賢一*; 山下 琢磨*; et al.

no journal, , 

硬組織(歯や骨)は動物の生息環境中の$$^{90}$$Srの分布の指標とされている。硬組織は代謝の遅い生体組織であるため、組織内に生体の$$^{90}$$Sr取り込みの履歴を残す可能性がある。硬組織内での$$^{90}$$Srの分布を明らかにするためには、硬組織を分割し微細な試料の測定が求められる。本発表では、少量試料に有利なICP-MS法の妥当性を明らかにするために、放射能測定法との比較を行った。放射能測定法およびICP-MS法ともに0.10g中の硬組織中$$^{90}$$Srの定量に成功した。LODを比較すると、1.0g試料の放射能測定が最も低く、続いて0.10g試料のICP-MS測定、0.10gの放射能測定が最も大きいという結果であった。またICP-MS法の分析時間は8時間と、放射能測定法より短時間での分析である。硬組織の微細な破片を測定する場合、ICP-MS法は放射能測定法同様に、$$^{90}$$Sr分析法として適用可能であると考えられる。今後、定量値のばらつきや検出感度を改善することで、より実用的な生体の$$^{90}$$Sr取り込み履歴の調査に応用できると考えられる。

口頭

DGA resinを用いたY分離による骨中$$^{90}$$Sr分析法の開発

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 藤原 健壮; 寺島 元基

no journal, , 

本研究ではDGA resinでの化学分離により$$^{90}$$Y測定の妨害核種となる元素(Cs, Pb, Bi, Th, U)、骨のマトリックス元素(Na, Mg, K, Sr, Ba)が分離できることを確認した。本研究で開発したDGA resinを用いた手法は、骨標準物質の$$^{90}$$Srの分析に適していることを示した。

口頭

海水中$$^{129}$$IのICP-MS分析に向けた固相抽出法の開発; 銀イオン担持樹脂へのI吸着における干渉元素および共存陰イオンの影響

青木 譲; 松枝 誠; 小荒井 一真; 寺島 元基

no journal, , 

本研究では、銀イオン担持樹脂へのI吸着において、干渉元素および共存陰イオンの影響がないことを確認した。また、銀イオン担持樹脂は、極低濃度$$^{129}$$IをICP-MSによる海水分析の目標レベルまで濃縮できることが分かった。

口頭

放射性核種の迅速分析におけるICP質量分析法の展開

寺島 元基; 松枝 誠; 小荒井 一真; 青木 譲

no journal, , 

われわれが開発した環境試料中の$$^{90}$$Sr, $$^{99}$$Tc, $$^{129}$$IのICP-MS分析手法について報告する。

口頭

わずかな量の骨に含まれる$$^{90}$$Srをすばやく分析; 誘導結合プラズマ質量分析手法の適用

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 寺島 元基; 藤原 健壮; 木野 康志*; 岡 壽崇; 高橋 温*; 鈴木 敏彦*; et al.

no journal, , 

ウシの硬組織用の$$^{90}$$Sr分析法をICP-MS用いて開発した。0.1gの硬組織に対して、従来の放射能測定法より低い検出下限値で、11時間での分析を可能とした。そのため、ICP-MS法は微小な骨や歯試料を対象とした迅速かつ有効な分析手法となり得る。上記の成果について、福島県環境創造センター成果報告会において発表する。

口頭

ICP-MSを用いたSr-90分析法の開発; 耳石のSr-90測定を目指して

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 柳澤 華代*; 寺島 元基; 藤原 健壮; 木野 康志*; 岡 壽崇; 高橋 温*; 鈴木 敏彦*; et al.

no journal, , 

ウシの硬組織用の$$^{90}$$Sr分析法をICP-MS用いて開発した。0.1gの硬組織に対して、従来の放射能測定法より低い検出下限値で、11時間での分析を可能とした。また、ICP-MS/MSや酸素、アンモニア混合ガスを用いたリアクション反応を用いて分析手法をさらに改良した。以上の成果を、環境放射能計測に関わるSr-90分析法に関わる依頼講演として発表する。

口頭

Determination of low-level $$^{90}$$Sr in small hard tissue using ICP-DRC-MS/MS with O$$_{2}$$+NH$$_{3}$$ gas reaction

小荒井 一真; 松枝 誠; 青木 譲; 寺島 元基

no journal, , 

本発表では、ICP-DRC-MS/MSと酸素,アンモニア混合ガス反応による小さな硬組織に含まれる低濃度の$$^{90}$$Srの分析方法について紹介する。

口頭

Gas phase reaction of trace iodine-129 for determination by ICP-DRC-MS/MS

松枝 誠; 青木 譲; 小荒井 一真; 寺島 元基; 高貝 慶隆*

no journal, , 

長半減期の$$^{129}$$Iは、原子力施設から放出される放射性同位元素の環境動態を推定するためのトレーサーとして重要な情報を我々に提供してきた。誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)は、迅速なデータ取得が可能だが、m/z129の主要な干渉物質($$^{127}$$IH$$_{2}$$$$^{+}$$$$^{129}$$Xe$$^{+}$$)により、適用範囲が制限されている。今まで、$$^{129}$$Xe$$^{+}$$はO$$_{2}$$ガスをICP-MS内の反応セルに導入することで除去可能であることが報告されている。また、タンデム質量分析(ICP-MS/MS)により、$$^{127}$$IH$$_{2}$$$$^{+}$$の生成を抑制できるようになった。しかし、様々な環境試料への適用には、より精密な干渉物の除去が必要となる。本研究では、ICP-MS/MS内の反応セルにおける干渉物質と$$^{129}$$Iの気相反応について検討した。その結果、O$$_{2}$$-CO$$_{2}$$混合ガスを反応セルに導入することで、m/z129のバックグラウンドカウントを最小レベルまで低減した。

口頭

Removal processes of dissolved elements in groundwater leached from waste by redox reaction

渡辺 勇輔; 寺島 元基; 松枝 誠; 小荒井 一真; 青木 譲; 井上 準也

no journal, , 

In the safety assessment of radioactive waste disposal, understanding the migration behaviour of radionuclides near the surface environment is important for assessing exposure in the biosphere. After radionuclides migrate from the subsurface to the biosphere via groundwater to aquatic environments such as well water and river water, their concentrations are controlled by dilution by surface water and adsorption to soil and sediments. A more realistic assessment of the amount of radionuclides emerging to the surface and their subsequent mobility and bio-transferability requires an understanding of the processes that groundwater may be subjected to immediately after emerging to the surface. At Ningyo-toge Environmental Engineering Center, JAEA in Okayama Prefecture, heavy metals such as U and As are leached by groundwater from a sedimentation site where residues after U extraction from uranium ore are disposed, and JAEA manages the quality of these waters and discharges them into an off-site river. The groundwater immediately after passing through the sedimentation site is considered to contain high concentrations of divalent iron, but during a certain period of storage iron oxidation forms iron hydroxide minerals, which are deposited in the mill tailing pond. In this study, this anoxic groundwater and the water that subsequently migrated to the mill tailing pond and in situ sediments were sampled to investigate the trace element compositions and mineral compositions of the sediments. The results showed that trace elements such as REEs, As and U in the groundwater after the upwelling decreased with change of redox condition of water. Geochemical modeling based on these results showed that changes in the concentrations of these elements can be explained by adsorption reactions on iron hydroxide produced by the oxidation of divalent iron present in groundwater.

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