燃料研究棟における実験済核燃料物質の安定化処理

佐藤 匠; 音部 治幹; 森下 一喜; 丸藤 崇人; 石川 高史; 藤島 雅継; 中野 朋之

JAEA-Technology 2023-016, 41 Pages, 2023/09

JAEA-Technology-2023-016.pdf:2.74MB

本報告書は、2018年8月から2021年3月までに実施した、燃料研究棟における実験済核燃料物質の安定化処理の結果をまとめたものである。2017年6月6日に燃料研究棟において発生した汚染事故後に制定された核燃料物質の取扱いに関する管理基準に基づいて、燃料研究棟内のプルトニウム(Pu)を含む実験済核燃料物質のうち、放射線分解による内圧上昇の原因となる有機物を含有した試料(汚染事故の原因となったエポキシ樹脂とPu粉末を混合したX線回折試料を含む)、空気中で活性な炭化物及び窒化物試料、貯蔵容器の腐食の原因となる塩化物試料を対象として安定化処理を実施した。有機物を含有した試料、炭化物及び窒化物試料については空気気流中で650C及び950Cでそれぞれ2時間加熱することで有機物を除去してPu及びウラン(U)を酸化物に転換し、塩化物試料は500C以上の溶融状態でリチウム(Li)-カドミウム(Cd)合金との反応によりPu及びUをCd金属中に還元抽出してU-Pu-Cd合金に転換した。対象とした全ての試料の安定化処理を実施し、燃料研究棟の貯蔵設備に貯蔵することで作業を完了した。他の核燃料物質取扱施設における同種の実験済試料の安定化処理についても、本報告書の内容が活用されることを期待する。

Formation of MPd (M = Gd, Np) by the reaction of MN with Pd and chlorination of MPd using cadmium chloride

林 博和; 柴田 裕樹; 佐藤 匠; 音部 治幹

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(2), p.503 - 510, 2023/02

https://doi.org/10.1007/s10967-023-08760-4

Ar気流中における1323Kでの窒化物とPdの反応によって、MPd (M=Gd, Np)が生成することを示した。生成物は、立方晶系のAuCu型GdPd ( = 0.4081 0.0001nm)及びNpPd ( = 0.4081 0.0001nm)であった。NpNとPdとの反応生成物中には、六方晶系のTiNi型NpPdも含まれていた。本研究で得られたMPd (M=Gd, Np)試料と塩化カドミウムの673Kでの真空雰囲気での固相反応では、塩化物が生成すること、及び、副生成物としてPdで飽和したCd相と金属間化合物PdCdが得られることを示した。

トリウム,プルトニウムおよびMAの化学

佐藤 修彰*; 桐島 陽*; 渡邉 雅之; 佐々木 隆之*; 上原 章寛*; 武田 志乃*; 北辻 章浩; 音部 治幹; 小林 大志*

トリウム,プルトニウムおよびMAの化学, 254 Pages, 2022/03

核燃料物質としてトリウム(第1部)やプルトニウム(第2部)の化学について、固体化学や溶液化学といった基礎から、実験方法、評価方法、燃料サイクルなど応用について詳細に述べる。さらに、第3部としてMA(マイナーアクチノイド: Np, Am, Cm, Pa)についての固体化学や溶液化学を紹介する。

レーザー誘起ブレークダウン発光分光法によるプルトニウムスペクトルの測定; 高分解能分光スペクトル(350-670nm)

赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫

JAEA-Research 2020-001, 142 Pages, 2020/03

JAEA-Research-2020-001.pdf:4.0MB

低除染のマイナーアクチノイド(MA: Minor Actinide)含有混合酸化物(MOX: Mixture Oxide)燃料等の様に線・中性子線の影響が排除できない燃料の分析、あるいは東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所事故で生成された燃料デブリの分析等の様に高い放射線場における核燃料物質の分析には、迅速かつ簡便な遠隔分析手法の開発が求められている。レーザー誘起ブレークダウン発光分光法(LIBS)は非接触で直接しかも迅速に分析できることから、これらの分析に適用可能な方法の一つとして考えられる。LIBSを用いた核燃料物質の組成・不純物分析においては、核燃料物質であるプルトニウム(U)やプルトニウム(Pu)等の複雑でスペクトル密度が高い発光スペクトルと不純物のスペクトルとを明確に区別する必要がある。そのためには、これら核燃料物質のLIBSによる発光スペクトル出現特性を明らかにする必要がある。そこで、波長分解能が/50000の高分解能Echelle型分光器を用いて、350470nm及び470670nmの波長域のプルトニウムの発光スペクトルを測定した。測定したスペクトルについて分光器の感度及び波長の較正を行うことにより、分析に使用可能と思われるスペクトルを同定し、原子スペクトル465本、一価のイオンスペクトル341本をLIBS用データとしてまとめた。また、測定したスペクトルの波長が公表されている値と矛盾なく一致することを示し、本データの信頼性を確認した。

プルトニウム研究1棟廃止措置準備作業

瀬川 優佳里; 堀田 拓摩; 北辻 章浩; 熊谷 友多; 青柳 登; 中田 正美; 音部 治幹; 田村 行人*; 岡本 久人; 大友 隆; et al.

JAEA-Technology 2016-039, 64 Pages, 2017/03

JAEA-Technology-2016-039.pdf:5.24MB

本報告書は、プルトニウム研究1棟の廃止措置に関して施設利用者である研究グループが主体的に取り組んだ準備作業についてまとめたものである。プルトニウム研究1棟は、平成25年度から推進された原子力機構改革において、廃止措置対象施設の一つに選定された。廃止措置の決定により、それまで施設を利用してきた研究グループは、実験器具及び測定機器を撤去し、核燃料物質の一部及び放射性同位元素を他施設へ運搬する必要が生じた。放射化学研究グループでは、廃止措置準備を円滑に実施するため平成27年4月に「プルトニウム研究1棟使用機器撤去作業チーム」を立ち上げ、使用機器の撤去、薬品の処分、放射能汚染した可能性がある水銀の安定化処理、核燃料物質の安定化処理、核燃料物質・放射性同位元素の他施設への運搬グローブボックス汚染状況の調査について計画を立案し実施した。核燃料物質の使用の許可に関わる作業を除き、作業は平成27年12月に完了した。本報告書では、今後の老朽化施設廃止の際に役立てられるように、これらの作業について細目立てし、詳細に報告する。

レーザー誘起ブレークダウン発光分光法によるウランスペクトルの測定; 高分解能分光スペクトル(470-670nm)

赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫

JAEA-Research 2016-005, 40 Pages, 2016/05

JAEA-Research-2016-005.pdf:1.82MB

線・中性子線の影響が排除できない低除染マイナーアクチノイド含有混合酸化物燃料、あるいは高い放射線場に存在する東京電力福島第一原子力発電所事故で生成された燃料デブリの分析には、迅速かつ簡便な遠隔分析手法の開発が求められている。非接触で迅速かつ直接に元素分析できるレーザー誘起ブレークダウン発光分光法(LIBS)は、これらの分析に適用可能な方法の一つとして考えられる。LIBSを用いた核燃料物質の組成・不純物分析においては、ウラン(U)やプルトニウム(Pu)等の複雑でスペクトル密度が高い核燃料物質の発光スペクトルと不純物のスペクトルとを明確に区別する必要がある。そのためには、これら核燃料物質のLIBSによる発光スペクトルを明らかにしなければならない。そこで、波長分解能が/50000の高分解能Echelle型分光器を用いて、470-670nmの波長域の天然ウランの発光スペクトルを測定した。測定スペクトルに対し分光器の感度及び波長の較正を行うことにより、分析に使用可能と思われるスペクトルを同定し、LIBS用データとしてまとめた。また、エネルギー準位、振動子強度を明らかにするとともに、測定したスペクトルの波長及び振動子強度の評価値が公表されている値と矛盾なく一致することを示し、本データの信頼性を確認した。更に、新たなウランのスペクトルの同定を可能とする測定波長と絶対波長の相関及び測定振動子強度と既知の振動子強度の相関を求めた。

レーザー誘起ブレークダウン分光の核燃料物質分析への適用

赤岡 克昭; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫

レーザー研究, 42(12), p.918 - 922, 2014/12

次世代炉心燃料として期待されている低除染マイナーアクチノイド含有混合酸化物燃料の迅速で簡便な遠隔分析を実現するために、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)の適用の可能性について評価した。模擬燃料試料として少量のネオジム酸化物(NdO)を含んだウラン酸化物(UO)を使用し、Ndの異なる濃度の試料についてブレークダウンスペクトルを取得した結果、多数のスペクトルが同定される一方、スペクトルが複雑でその重複も観測された。濃度の定量分析特性を評価するためには、対象のスペクトルを分離する必要があることから、デコンボリューション法を適用して重複したスペクトルを分離し、そのスペクトル強度を決定した。決定された値を用いて検量線を求めた結果、濃度に対して直線性を示し、700ppmの検出下限値が得られた。核燃料物質のように、複雑で重複したLIBSスペクトルの解析には、デコンボリューション法の適用が有用であることが示されるとともに、本法の適用により次世代燃料の定量分析の可能性が示唆された。

Propagation of U(V)-reduction in the presence of U(IV) aggregate in a weakly acidic solution

北辻 章浩; 音部 治幹; 木村 貴海; 木原 壯林*

Electrochimica Acta, 141, p.6 - 12, 2014/09

https://doi.org/10.1016/j.electacta.2014.07.012

弱酸性溶液中でのU(VI)の電解還元過程を電気化学的、及び分光学的手法を用いて調べた。金マイクロ電極を用いてボルタンメトリー測定したところ、pH2.0から3.5の溶液中で、U(VI)からU(V)への可逆な一電子還元波と、U(V)の非可逆な還元波を観測した。金網電極を用いて、U(VI)からU(V)への還元が生じる電位で定電位差電解を行ったところ、U(IV)の凝集体が電極上及び溶液中に形成された。この凝集体は電解還元されたU(V)の不均化反応により生成すること、凝集体の生成により不均化反応速度が増大することを明らかにした。この反応により、U(VI)の定電位差電解は、電解の途中で急激に電流が増加する特異な挙動を示すことになる。電解により溶液中に形成されるU(IV)の凝集体をX線回折により分析したところ、結晶性の悪いUOであった。

Syntheses and thermal analyses of curium trichloride

林 博和; 高野 公秀; 音部 治幹; 小山 正史*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 297(1), p.139 - 144, 2013/07

https://doi.org/10.1007/s10967-012-2413-7

窒化キュリウムと塩化カドミウムを真空中で748K以下で加熱し、三塩化キュリウム試料を固体反応によって調製した。調製した六方晶CmClの格子定数はa=0.73850.0005nm、c= 0.42010.0005nm、示差熱分析法によって測定した融解温度は9703Kであり、これらの物性値は、既報告値とよく一致した。分離精製したキュリウム酸化物試料を原料としてmgスケールのCmCl試料を腐食性の試薬を使用せずに調製できることを示した。

TRU高温化学モジュール(TRU-HITEC)の保守管理

田上 進; 佐野 成人; 音部 治幹; 赤堀 光雄; 黒羽根 史朗

JAEA-Technology 2010-034, 65 Pages, 2010/10

JAEA-Technology-2010-034.pdf:3.56MB

TRU高温化学モジュール(TRU-HITEC)は、乾式再処理プロセス及び酸化物燃料における超ウラン元素(TRU)の挙動に関する各種基礎データを取得するための試験設備として、燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)のバックエンド研究施設(BECKY)に平成15年2月に設置完了し、平成16年12月からホット試験を開始している。本設備は、3基の/セルと1基のグローブボックスから構成されており、セル及びグローブボックス内を高純度アルゴン雰囲気に制御可能な大型設備としては国内唯一である。このため、本設備でこれまで実施してきた保守管理及び設備不具合の改善から得られた経験は、類似設備の保守管理においても役立つものである。本報告書はTRU高温化学モジュールの維持管理を目的に実施してきた保守点検及び経験に基づいて改善した事項についてまとめたものである。