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須黒 寿康; 西川 義朗*; 綿引 聖*; 加川 昭夫
JAEA-Technology 2013-023, 22 Pages, 2013/10
JAEA-Technology-2013-023.pdf:2.41MB
TRU廃棄物処分の安全評価上不可欠なプルトニウム(Pu)について、セメント硬化体の間隙水中における溶解度データを取得する試験を実施した。試験で使用したセメント混和剤は、TRU廃棄物処分場で使用される可能性のあるポリカルボン酸系化合物を選定した。Puの初期添加濃度は10
Mとし、液相には、普通ポルトランド,脱イオン交換水,セメント混和剤を混練して硬化させたセメント硬化体から採取した間隙水と比較のため、セメント混和剤を添加しないで硬化させたセメント硬化体から採取した間隙水の2種類を使用した。その他の溶解度試験条件として、試験期間は最大で154日、常温(298
5K)のAr雰囲気中(O
濃度1ppm以下)とし、バッチ式溶解度試験を行った。その結果、試験期間154日目の間隙水中のPu濃度は、セメント混和剤の有無にかかわらず10
mol/dm
オーダーであった。また、Pu(IV)の高pH条件における溶解度(約10mol/dm)と比べても同等程度であり、セメント混和剤によるPu溶解度への影響は見られなかった。
須黒 寿康; 西川 義朗*; 綿引 聖*; 加川 昭夫; 飯島 和毅
JAEA-Technology 2010-048, 32 Pages, 2011/03
JAEA-Technology-2010-048.pdf:0.89MB
TRU廃棄物処分の安全評価上不可欠なプルトニウム(Pu)の有機物(セメント混和剤)共存下における溶解度データを取得するための試験を実施した。試験で使用したセメント混和剤は、TRU廃棄物処分場で使用される可能性のあるナトリウムフォルムアルデヒド酸系化合物及びポリカルボン酸系化合物を選定した。試験は、処分環境を模擬した極低酸素濃度(O濃度1ppm以下),還元条件(還元剤:亜ジチオン酸ナトリウム)でバッチ式溶解度試験を行った。その他の試験条件として、Puの初期添加濃度は10Mの1ケース、液相は(1)蒸留水を水酸化ナトリウムによりpHを12.5に調整した溶液,(2)セメント間隙水を想定した普通ポルトランドセメントの浸漬液及び(3)セメントが固化した後の間隙水中に存在するセメント混和剤の成分を想定し、分子量別に分画(分画分子量5,000の限外ろ過膜を透過する低分子量成分とろ過される高分子量成分に分画)した溶液の3ケースとした。また、温度は室温(2985K)、試験期間は7, 14, 28及び56日を基本とした。その結果、セメント混和剤が存在しない場合のPuの溶解度(約10mol/dm)に対し、セメント混和剤が存在すると、セメント混和剤の種類や濃度にかかわらずPu濃度は2
3桁上昇した。また、分子量別の試験から高pH条件では、高分子量成分よりも低分子量成分のセメント混和剤の方がPu濃度をより上昇させる傾向が示された。
須黒 寿康; 西川 義朗*; 小室 崇*; 加川 昭夫; 柏崎 博; 山田 一夫
JAEA-Technology 2007-058, 20 Pages, 2007/11
JAEA-Technology-2007-058.pdf:3.26MB
TRU廃棄物処分の安全評価上不可欠なプルトニウム(Pu)の凝灰岩に対する収着データを取得するための試験を実施した。試験は、処分環境が還元的であり、廃棄物に相当量の硝酸塩が含まれることを考慮し、極低酸素濃度(O
1ppm),還元条件(還元剤:亜ジチオン酸ナトリウム)で硝酸ナトリウム濃度を変数(00.5M)として凝灰岩(栃木県産大谷石)に対するバッチ式収着試験を行った。その結果、液固比0.1mkg
の場合のKd値は約0.20.7mkg、同様に液固比1mkgの場合のKd値は約17mkgとなった。しかし、ほとんどの試料が試験後の溶液中の
スペクトル分析において分析装置の検出下限値以下(10
mol/dmオーダー以下)であった。これは、本試験において液相に飽和水酸化カルシウム溶液を使用したため、炭酸カルシウム塩とPuが共沈したことにより、溶液中のPuの溶解度が制限されたものと推察した。
本田 明; 須黒 寿康; 佐々木 良一
JNC TN8400 2004-029, 43 Pages, 2005/03
JNC-TN8400-2004-029.pdf:4.69MB
原子燃料の核分裂により生成する放射性ヨウ素は、使用済み燃料の再処理プロセスにおいてヨウ素吸着材に捕集される。この放射性ヨウ素には極めて長半減期(1.57
10$7年)の放射性同位体(I-129)が含まれている。このI-129は半減期が長いため、処分時に閉じ込めによる減衰が期待できない。また処分環境においてヨウ素はI-の形態をとり、可溶性で、かつ人工バリア材や天然バリア材への収着性も乏しいため、処分におけるバリアシステム中を移行しやすいという特徴も有している。このためTRU廃棄物処分の性能評価において最大線量ピークの形成に寄与が大きく、重要な核種のひとつになっている。この放射性ヨウ素による最大線量低減の対策としては、単純な長期間の閉じ込めではなく、低いフラックスで長期にわたり制御放出することにより、最大線量を低減させることが有効である。この手段の一つとしてサイクル機構が開発した銅マトリックス固化法により作製された銅マトリックス固化体について、放射性ヨウ素の放出速度の評価を行った。酸化性条件での腐食速度及び還元性条件での腐食速度を合算し、全腐食速度とした。このように算定された銅マトリックス部の腐食速度に基づき、調和的にI-129が放出されるとして、その放出速度及び放出期間を評価した。その結果、FRHP地下水条件では、全銅マトリックス固化体からI-129が、処分後10$y時点から3.11X10
Bq
なる速度で放出され1.64x10
y時点で放出が終了すると評価された。一方、SRHP地下水条件では、処分後10y時点から9.03x10
Bq yなる速度で放出され5.76x10
y時点で放出が終了すると評価された。
須黒 寿康; 能登屋 信; 西川 義朗*; 中村 亮将*; 澁谷 朝紀; 黒羽 光彦; 亀井 玄人
JNC TN8430 2004-004, 27 Pages, 2005/01
JNC-TN8430-2004-004.pdf:1.03MB
TRU廃棄物処分の安全評価上不可欠なプルトニウム(Pu)のセメント材料に対する収着データを取得した。処分環境として(1)還元的であり,(2)廃棄物に相当量の硝酸塩が含まれることを考慮し,極低酸素濃度(1ppm以下),還元条件でNaNO
濃度を変数(00.5M)として普通ポルトランドセメント(OPC)に対するバッチ式収着試験を行った。プルトニウムの初期添加量として,2.8410Mの1ケース,液固比は100mL g$-1及び1000mL$g$-1の2ケースとした。温度25$pm$5$circC$,試験期間7,14,28日でいずれも振とうは行わなかった。その結果,PuのOPCに対する分配係数(Kd,mL/$g)の値は,液固比100の場合501000mL g,同様に1000mL gの場合10010000mL gの範囲となった。これらのKd値については,試験期間の経過に伴い分配係数が上昇する傾向が示された。これらの結果に基づき,著者らはPuのOPCへの保守的なKd値として50を推奨する。
12月) 高速増殖炉燃料の研究開発、高速増殖炉燃料再処理技術の開発、環境保全対策無藤 克己; 小圷 正之; 中澤 修; 須黒 寿康; 加藤 浩
サイクル機構技報, (22), 103 Pages, 2004/00
サイクル技報22号に、平成15年度第3四半期の「業務概況」として、以下の事項を報告する。・高速増殖炉燃料製造技術開発の現状・高速増殖炉燃料再処理技術開発の現状・環境保全対策の現状
3月) 高速増殖炉燃料の研究開発、高速増殖炉燃料再処理技術の研究開発、環境保全技術開発無藤 克己; 小圷 正之; 中澤 修; 須黒 寿康; 加藤 浩
サイクル機構技報, (23), 119- Pages, 2004/00
サイクル機構技報第23号に、平成15年度第4四半期の「業務概況｣として以下の事項を報告する。・高速増殖炉燃料の研究開発の現状・高速増殖炉燃料再処理技術の研究開発の現状・環境保全技術開発の現状
6月) 高速増殖炉燃料の研究開発、高速増殖炉燃料再処理技術の研究開発、環境保全技術開発無藤 克己; 小圷 正之; 中澤 修; 須黒 寿康; 加藤 浩
サイクル機構技報, (24), 71 Pages, 2004/00
サイクル機構技報第24号に、平成16年度第一四半期の「業務概況」として以下の事項を報告する。・高速増殖炉燃料製造開発の現状・高速増殖炉燃料再処理技術開発の現状・環境保全技術開発の現状
9月) 高速増殖炉燃料の研究開発、高速増殖炉燃料再処理技術の開発、環境保全対策無藤 克己; 小圷 正之; 中澤 修; 須黒 寿康; 加藤 浩
サイクル機構技報, (21), P. 126, 2003/00
サイクル技報第21号に、平成15年度第2四半期の「業務概況」として以下の事項を報告する。・高速増殖炉燃料製造技術開発の現状・高速増殖炉燃料の再処理技術開発の現状・環境保全対策の現状
加川 昭夫; 福本 雅弘; 須黒 寿康
PNC TN8410 96-256, 337 Pages, 1996/09
有機系TRU廃棄体(マトリックスが有機物であるもの及び廃棄物中に有機物を含むもの)は地下深部へ処分した際,長期の処分期間において水との反応及び放射線並びに微生物により分解することが予想される。処分場に浸入する地下水は,廃棄体からの劣化生成物である可溶性有機成分を溶解し,廃棄体中のTRU核種と安定な錯体を形成することによって,TRU核種の溶解度が高くなったり核種吸着能が劣化するおそれがあり,TRU廃棄物処分の性能評価に影響を及ぼすことが考えられる。このため,今回,東海事業所から発生する有機系TRU廃棄物の内,アスファルト固化体(貯蔵量が多く今後も発生する)を評価対象物に選定し,大気雰囲気で水との接触による化学的劣化と放射線によるアスファルトの劣化試験を実施した。水との接触による化学的劣化試験は,(1)アスファルト+水系,(2)アスファルト+水酸化カルシウム(TRU廃棄物処分場の人工バリア材として使用する可能性の大きなセメント中の間隙水を想定)+水系,(3)アスファルト+水酸化カルシウム+硝酸ナトリウム(実際のアスファルト固化処理対象である濃縮廃液の主成分を模擬)+水系,(4)アスファルト+水酸化ナトリウム(強アルカリ条件下)+水系とした。また,放射線による劣化試験は,コバルト60の
線照射試験を実施した。試験で得られた浸出液中のTOC(全有機炭素量)を測定した結果,水との接触による各劣化試験でのTOCは浸出日数が長くなるに従って増加し,特に,水酸化ナトリウム水溶液でのTOCは最も大きな値を示した。また,放射線の影響では照射線量の増加により,TOCもそれに伴って増加した。また,劣化試験液及び放射線照射液をIC(イオンクロマトグラフィー)により定量分析した結果,錯体形成での配位子となると考えられるギ酸,酢酸,シュウ酸等を同定し,ギ酸,酢酸については,浸出期間が長くなるに従い,濃度が上昇することが分かった。GC/MS(ガスクロマトグラフィー/質量分析法)での定量分析結果では,配位子となると考えられる高級脂肪酸及び芳香族カルボン酸を同定したが,その濃度は非常に低濃度であった。また,放射線照射後のアスファルト中に存在する配位子の可溶性有機成分の定性定量及びアスファルトの成分変化についてもGC/MS,ICにより知見を得た。の成分変化についてもGC/MS,ICにより知見を得た。
加川 昭夫; 須黒 寿康; 福本 雅弘; 宮本 陽一; 中西 芳雄
PNC TN8410 95-202, 108 Pages, 1995/06
有機系TRU廃棄体(マトリックスが有機物であるもの及び廃棄物中に有機物を含むもの)は地下深部へ処分した際、廃棄体から地下水中へ溶解した可溶性有機成分とTRU核種が安定な錯体を形成して、TRU核種の溶解度が高くなるおそれや核種移行速度が速まるおそれがある。このため、今回、東海事業所から発生する有機系TRU廃棄物の内、貯蔵量が多く今後も増加が考えられるアスファルト固化体を評価対象物に選定し、1.アスファルト+水という単純系、2.アスファルト+水酸化カルシウム(TRU廃棄物処分場の人工バリア材として使用する可能性の大きなセメント中の間隙水を想定)+水という複合系、3.アスファルト+水酸化カルシウム+硝酸ナトリウム(実際のアスファルト固化処理対象である濃縮廃液の主成分を模擬)+水という複合系でのアスファルト中の可溶性有機成分の浸出試験を行った。浸出液のTOC(全有機炭素量)を測定した結果、各浸出試験とも浸出期間が長くなるに従い、増加すること、また、浸出液をIC(イオンクロマトグラフィー)により定量分析した結果、各浸出試験ともギ酸及び酢酸が同定され、浸出期間が長くなるに従い、濃度が上昇することがわかった。浸出液をGC/MS(ガスクロマトグラフィー/質量分析法)により定量分析した結果、錯体形成剤として可能性の高いと考えられるカルボン酸を同定定量することができた。単純系では芳香多価カルボン酸及び脂肪酸が、複合系では脂肪酸が検出された。また、アスファルト中にも存在する可溶性有機成分を同定するため、水酸化ナトリウム溶液で抽出し有機物をGC/MSで分析した。
須黒 寿康; 加川 昭夫; 福本 雅弘; 宮本 陽一; 中西 芳雄
PNC TN8410 94-292, 38 Pages, 1994/10
平成3年7月30日原子力委員会放射性廃棄物対策専門部会がとりまとめた「TRU核種を含む放射性廃棄物の処理処分について」のなかで、固化体の品質保証技術開発が具体的研究課題として示されたことなどからも明らかなように、TRU廃棄物の処分の観点から廃棄体(固型化した廃棄物及びその容器)の品質保証技術を確立することが現在重要となっている。よって、ここでは、TRU廃棄物の廃棄体品質保証項目(案)を内外の処分場の受入れ基準の文献調査を基に提案した。さらに、実施設として、プルトニウム廃棄物処理技術開発施設及びアスファルト固化処理技術開発施設に対して、各工程で行う品質保証項目(案)を検討した。
加川 昭夫; 須黒 寿康; 福本 雅弘; 宮本 陽一; 中西 芳雄
PNC TN8410 94-281, 60 Pages, 1994/08
有機系TRU廃棄体(マトリックスが有機物であるもの及び廃棄物中に有機物を含むもの)は地下深部へ処分した際,廃棄体から地下水中へ溶解した可溶性有機成分とTRU核種が安定な錯体を形成して,TRU核種の溶解度が高くなるおそれや核種移行速度が速まるおそれがある。このため,今回,東海事業所から発生する有機系TRU廃棄物の内,貯蔵量が多く今後も増加が考えられるアスファルト固化体を評価対象物に選定し,アスファルト+水酸化カルシウム(TRU廃棄物処分場の人工バリア材として使用する可能性の大きなセメント中の間隙水を想定)+硝酸ナトリウム(実際のアスファルト固化処理対象である濃縮廃液の主成分を模擬)+水という複合系でのアスファルト中の可溶性有機成分の浸出試験を行った。複合系のアスファルト浸出試験28dの浸出液中の全有機炭素量を測定した結果,151
gC/g-アスファルトとなった。また,有機成分の平均分子量をFDMS(フィールドディソープション質量分析法)により測定した結果,比較的低分子量(数平均分子量400,重量平均分子量520)であることがわかった。さらに,同浸出液中の有機成分をGC/MS(ガスクロマトグラフィー/質量分析法)により分析した結果、錯体形成剤として可能性の高いと考えられる14種類のカルボン酸を同定することができた。
加川 昭夫; 須黒 寿康; 福本 雅弘; 宮本 陽一; 中西 芳雄
PNC TN8410 94-078, 57 Pages, 1994/07
有機系TRU廃棄体(マトリックスが有機物であるもの及び廃棄物中に有機物を含むもの)は地下深部へ処分した際、廃棄体から地下水中へ溶解した有機成分(以下、可溶性成分)とTRU元素等の長寿命核種が安定な錯体を形成して、TRU核種の溶解度を上げたり、核種移行速度が速まるおそれがある。このため、今回、東海事業所から発生する有期系TRU廃棄物の内、貯蔵量が多く今後も増加が考えられるアスファルト固化体を評価対象として、アスファルト中の可溶性成分の回収試験及びアスファルト中の可溶性成分の浸出試験及び金属イオン(ニッケル、ジルコニウム)との錯体生成試験を行った。可溶性成分のメタノール・クロロホルム混合溶媒による抽出を行った結果、溶出量はアスファルト40gに対して約1mg(35ppm)と微量であった。一方、水酸化ナトリウムによる抽出を行った結果、抽出物のFT-IRから有機金属錯体形成を生じる可能性のある有機配位子としてカルボン酸の吸収スペクトルを得た。また、FABによりこのカルボン酸の分子量を測定した結果、分子量は100900までのカルボキシル変性物であることがわかった。アスファルト+金属イオン(ニッケル、ジルコニウム)+イオン交換・蒸留水による363Kの浸出試験では浸出液中の全有機炭素量を測定した結果、アスファルトに対して約300400ミューgC/gと微量であった。さらに、浸出液中の有機金属錯体の確認として、金属錯体の代表的な抽出溶媒であるMIBK(メチルイソブチルケトン)の浸出試験で得られた浸出液を抽出したが、有機金属錯体は抽出されなかった。以上より、今回の評価試験の限りにおいては、アスファルトの可溶性成分量は少なく、処分の性能評価に影響する錯体生成も認められなかった。
須黒 寿康; 加川 昭夫; 西川 義朗*; 綿引 聖*; 三原 守弘; 飯島 和毅
no journal, ,
セメント減水剤溶液及びセメント間隙水中におけるPuの溶解度測定を実施した。その結果、セメント減水剤(原液)を添加した場合は液中のPu濃度が上昇する傾向が認められたが、混練時にセメント減水剤を添加したセメント硬化体の間隙水中に存在するセメント減水剤成分がPuの溶解度に及ぼす影響は顕著ではないことが確認された。
中川 拓哉; 山本 啓介; 須黒 寿康; 曽根 智之
no journal, ,
原子力機構が民間企業に管理を委託していたブランケット燃料集合体及びウラン粉末の一部を核燃料サイクル工学研究所内に受け入れるため、貯蔵施設を建設するまでの一時的な貯蔵場所として、L棟の空きスペースをリノベーションし、活用することになった。本発表では、ウラン粉末の受け入れ及び保管に係る準備作業として実施した貯蔵室の汚染除去及び復旧作業並びに貯蔵設備の整備作業について報告する。
