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and O in a reaction cell in triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry風間 裕行; 小無 健司*; 鈴木 達也*; 小山 真一; 前田 宏治; 関尾 佳弘; 大西 貴士; 阿部 千景*; 鹿籠 康行*; 永井 康介*
Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 38(8), p.1676 - 1681, 2023/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Chemistry, Analytical)Ultratrace analysis is crucial for understanding fuel debris in a nuclear reactor core after severe accidents. Triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry measured the ion-molecule reactions of actinides (
Np, 
Am, and 
Cm) in a reaction cell. These nuclides were included in the fuel debris. A gas-phase ion-molecule reaction model has been developed to simulate the gas-phase reactions in the reaction cell. The model simulation results correlate well with the flow rate dependence of experimental data accurately. Reaction constants derived from the model were compared with those reported values by Fourier transform ion-cyclotron resonance mass spectrometry to evaluate the performance of the model. The similarity between the two reaction constants was found.
風間 裕行; 関尾 佳弘; 前田 宏治; 小無 健司*; 阿部 千景*; 永井 康介*; 鈴木 達也*
no journal, ,
燃料デブリの高精度及び効率的な分析手法確立を目的として、超微量の多元素を同時かつ迅速に定量可能とするICP-MS/MSを利用した分析手法開発を実施している。ICP-MS/MSは、直列に配置された二つの質量分離部の間に位置するコリジョン・リアクションセル(CRC)に適切なガスを導入することで同重体干渉の除去が可能であり、ICP-MSの分析感度を保持しつつ、元素の単離を行う前処理の省力化が期待される。一方、燃料デブリに含まれるとされるアクチノイド元素を対象とし、CRCに種々のガスを導入したICP-MS/MS測定の十分な知見は得られておらず、効率的な燃料デブリ分析に向けた系統的検討が重要である。本研究では、アクチノイド系列のCRCガスに対する挙動把握のため、
U及び
Thを対象としたICP-MS/MS測定を実施した。検量線の直線性の良否等から、Uの分析手法を検討した。
風間 裕行; 関尾 佳弘; 前田 宏治; 小山 真一; 鈴木 達也*; 小無 健司*; 阿部 千景*; 永井 康介*
no journal, ,
燃料デブリ中の核種分析を簡易かつ高精度で行うための手法開発として、トリプル四重極誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-MS/MS)の利用を検討している。ICP-MS/MSは、直列に配置された二つの質量分離部の間に位置するコリジョン・リアクションセル(CRC)に適切に反応性ガス等を導入することで同重体干渉の低減が可能であり、元素の単離を行うための前処理工程の省略が期待される。燃料デブリにアクチノイド元素が含まれる場合、AmとCmは化学的性質が類似することから湿式相互分離が困難とされており、既往の方法でこれら同重体を含む核種を分析するためには、煩雑な前処理と長時間の放射線計測を要する。本研究では、Am, Cmを単離する前処理の省略によるこれら核種の迅速な分析を達成するため、CRCにCOを導入した際のAm, Cmの反応挙動を評価し、Am/Cm相互分別に適した条件を検討した。
風間 裕行; 関尾 佳弘; 前田 宏治; 小山 真一; 鈴木 達也*; 小無 健司*; 阿部 千景*; 永井 康介*
no journal, ,
燃料デブリ中のアクチノイドを高精度かつ迅速に分析するために、ICP-MS/MSの利用を検討している。本研究では、アクチノイド同重体の干渉除去に向けた基礎的知見を得るために、セル内で生じる反応ガスとの気相反応に着目し、Th, U, Np, Pu, Am, Cmを使用したICP-MS/MS測定を実施した。各生成イオンの検出傾向から、アクチノイド系列のセル内での気相反応挙動を予測可能とする相関関係を見出した。
風間 裕行; 大西 貴士; Ikhwan, F. H.*; 鈴木 達也*; 関尾 佳弘; 前田 宏治; 小山 真一; 小無 健司*; 出光 一哉*; 永井 康介*
no journal, ,
燃料デブリ分析手法を確立するために、試料溶解・核種分離・トリプル四重極誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-MS/MS)による核種分析という一連の分析フロー提案に向けた検討を進めている。本研究では、これまでの研究用に作製された模擬試料から一歩進んで、新型転換炉原型炉「ふげん」で照射した燃料の溶解液を使用し、リン酸トリブチル含浸樹脂による抽出クロマトグラフィー試験を実施することにより、アクチノイド核種分離手法を検討した。
風間 裕行; 小無 健司*; 鈴木 達也*; 関尾 佳弘; 前田 宏治; 小山 真一; 阿部 千景*; 永井 康介*
no journal, ,
燃料デブリ中のアクチノイドを高精度かつ迅速に分析するために、誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-MS/MS)の利用を検討している。本研究では、アクチノイド同重体の干渉除去に向けた基礎的知見を得るために、ICP-MS/MSのセル内で生じるアクチノイドイオンと反応ガスとの気相反応を調査し、その反応性に関するパラメータとして反応定数の評価を試みた。
風間 裕行; Ma, Z.*; 鈴木 達也*; 小無 健司*; 松尾 悟*; 吉田 健太*; 本間 佳哉*; 渡部 信*; 阿部 千景*; 鈴木 克弥*
no journal, ,
福島第一原子力発電所の廃止措置を着実に進めるために、燃料デブリ中の核種分析法の確立は喫緊の課題である。燃料デブリは溶融炉心とコンクリートとの相互作用(molten core/concrete interaction; MCCI)により、難溶解性の物質であることが予想されており、化学分析技術確立のためには、適切な試料溶解条件を見出すことが重要である。本研究では、燃料デブリの溶解において有効な手法と考えられるアルカリ融解法に着目し、模擬MCCI燃料デブリの溶解挙動を調査した。
風間 裕行
no journal, ,
アクチノイドの同位体分析は、環境分析、放射性廃棄物管理、核鑑識、分離プロセス開発、原子力施設における臨界管理及び廃止措置等において重要である。従来のアクチノイド同位体分析では、試料溶解及び核種分離の後に放射線計測や質量分析装置による測定が行われてきた。一方、質量分析ではPu/U、
Am/Cm等に起因した同重体干渉等が課題として残されており、より簡易かつ迅速な分析法の確立が望まれている。これらの課題の克服に向け、トリプル四重極誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-MS/MS)の応用は有望である。ICP-MS/MSは、試料中に含まれる元素をプラズマによりイオン化するイオン化部に加え、直列に配置された2つの四重極マスフィルタの間に反応セルが配置された構造を持つ。反応セルに適切に反応ガスを導入し、分析対象イオンと反応ガス分子との気相反応により分析対象の質量を選択的に変化させることで同重体干渉の抑制が可能であり、化学分離前処理を省略した迅速な分析が期待される。ICP-MS/MSによるアクチノイド同位体分析を達成するためには、反応セル内で生じるアクチノイドイオンと反応ガス分子との反応性を理解することが不可欠である。本発表では、ICP-MS/MSに種々の反応ガスを導入した際に生じるアクチノイドイオンの気相反応に着目し、その傾向を理解するために新規に開発した速度論的解析法や、同重体干渉除去の可能性について紹介する。
風間 裕行; 豊田 千尋; 大西 貴士; 前田 宏治
no journal, ,
原子力施設における臨界管理や保障措置において、核燃料の燃焼率測定は重要である。既往の燃焼率測定法では、核分裂収率の精度が高く、生成量が燃料の核分裂数に比例する燃焼度指標核種として、Nd-148の質量分析が行われる。本研究では、核分裂生成物として随伴するSm-148の同重体干渉を除去し、Ndの分離前処理工程を省略することによる簡便な燃焼率測定法の確立を目指し、トリプル四重極誘導結合プラズマ質量分析装置を用いたNd核種の分析手法を検討した。
