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Ni
D
at high 
conditions市東 力*; 鍵 裕之*; 柿澤 翔*; 青木 勝敏*; 小松 一生*; 飯塚 理子*; 阿部 淳*; 齋藤 寛之*; 佐野 亜沙美; 服部 高典
American Mineralogist, 108(4), p.659 - 666, 2023/04
被引用回数：1 パーセンタイル：64.83(Geochemistry & Geophysics)FeNiH(D)の12GPa, 1000Kまでの高温高圧下における相関係と結晶構造をその場X線及び中性子回折測定により明らかにした。今回実験した温度圧力下において、FeNiH(D)ではFeH(D)とは異なり、重水素原子は面心立方構造(fcc)中の四面体サイトを占有しないことが明らかになった。単位重水素あたりの水素誘起膨張体積
は、fcc相で2.45(4) 
、hcp相で3.31(6) であり、FeDにおけるそれぞれの値より著しく大きいことが明らかになった。また、は温度の上昇に伴いわずかに増加した。この結果は、鉄に10%ニッケルを添加するだけで、金属中の水素の挙動が劇的に変化することを示唆している。が圧力に関係なく一定であると仮定すると、地球内核の最大水素含有量は海洋の水素量の1-2倍であると推定される。
飯塚 理子*; 後藤 弘匡*; 市東 力*; 福山 鴻*; 森 悠一郎*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*; 鍵 裕之*
Scientific Reports (Internet), 11(1), p.12632_1 - 12632_10, 2021/06
被引用回数：3 パーセンタイル：32.31(Multidisciplinary Sciences)FeNi合金からなる地球核は、H, C, O, Si, Sなどの軽元素を含んでいると考えられている。その中でHは、宇宙に最も存在する元素であり、最も有望な候補である。これまでの我々の中性子回折実験から、鉄-水系において、水素が他の元素より優先的に鉄に取り込まれることが分かっている。今回、初期地球の組成で水を含んだ鉄-ケイ酸塩系において、Sが及ぼす影響を調べた。その結果、一連の鉄の相転移、含水ケイ酸塩の脱水酸基およびカンラン石・輝石の形成を観察した。またFeの共存相としてFeSが現れた。Hがいる条件でもFeSの格子体積が一定であることから、FeSに水素は入らず、FeSはむしろFeの水素化を阻害することがわかった。高温高圧下から回収された試料を観察すると、FeにはHとSが入っており、HおよびSはFe(H
)-FeS系の融点を下げる効果があることが分かった。一方回収試料には、C, O, Siなどの他の軽元素は含まれていないため、地球核形成時には、まずFeHおよびFeSができ、その後さらに高温高圧下でFeHxやFeSが融解した後でないと、それらは核に取り込まれないことが分かった。
Si
at 14.7 GPa and 800 K森 悠一郎*; 鍵 裕之*; 柿澤 翔*; 小松 一生*; 市東 力*; 飯塚 理子*; 青木 勝敏*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*; et al.
Journal of Mineralogical and Petrological Sciences, 116(6), p.309 - 313, 2021/00
被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Mineralogy)地球のコアは、対応する圧力温度条件下で純鉄よりも密度が10%低いため、いくつかの軽元素を含んでいると考えられている。水素はその有力候補であるため、これまで主にFe-H系の相平衡関係や物性が調べられてきた。この研究では、14.7GPaおよび800Kでのhcp-FeSi水素化物の重水素のサイト占有率を調べるために、その場中性子回折実験によりFe-Si-Hシステムを具体的に調べた。リートベルト解析の結果、hcp-FeSi水素化物はhcp格子の格子間八面体サイトにのみ重水素(D)が0.24(2)占有することが判明した。Feに2.6wt%Siを添加する(つまりFeSi)ことによるDのサイト占有率への影響は、Fe-D系の先行研究で得られた結果と比較して無視できる程度であった(Machida et al., 2019)。
齋藤 寛之*; 町田 晃彦*; 飯塚 理子*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*; 佐藤 豊人*; 折茂 慎一*; 青木 勝敏*
Scientific Reports (Internet), 10, p.9934_1 - 9934_8, 2020/06
被引用回数：3 パーセンタイル：15.07(Multidisciplinary Sciences)4-6GPaの圧力で1023-300Kに降温中の鉄重水素化物の中性子回折パターンを測定した。二重六方晶構造を持つ
'重水素化物は温度圧力に応じて他の安定または準安定相と共存し、673K, 6.1GPaではFeD
、603K, 4.8GPaではFeD
の組成を持つ固溶体を形成した。300Kに段階的に降温する際、D組成は1.0まで上昇し、一重水素化物FeD
を生成した。4.2GPa, 300Kにおけるdhcp FeDにおいて溶け込んだD原子は、中心位置から外れた状態で二重六方格子の八面体空隙のすべてを占めていた。また、二重六方晶構造は12%の積層欠陥を含んでいた。また磁気モーメントは2.11
0.06B/Feであり、Feの積層面内で強磁性的に並んでいた。
飯塚 理子*; 八木 健彦*; 後藤 弘匡*; 奥地 拓生*; 服部 高典; 佐野 亜沙美
波紋, 27(3), p.104 - 108, 2017/08
水素は太陽系で最も豊富にある元素で、地球核に含まれる軽元素の最も有力な候補である。しかしながら水素は、X線では見えないこと、常圧下では鉄から簡単に抜け出てしまうことから、その溶解量やプロセスは未知である。本研究では、J-PARCのPLANETを用い、鉄-含水鉱物系の高温高圧下中性子その場観察実験を行った。その結果、約4GPaで含水鉱物の分解によって生じた水が鉄と反応し鉄酸化物と鉄水素化物を生成することを確認した。この時生じた鉄水素化物は、さらに温度を挙げても安定であった。この反応は1000Kで起きたが、その他の物質に関して融解は起きなかった。このことは、地球形成期初期に水素が、他の軽元素に先んじて鉄に溶けることを示唆している。
飯塚 理子*; 八木 健彦*; 後藤 弘匡*; 奥地 拓生*; 服部 高典; 佐野 亜沙美
Nature Communications (Internet), 8, p.14096_1 - 14096_7, 2017/01
被引用回数：44 パーセンタイル：88.82(Multidisciplinary Sciences)地球の核の密度は純鉄の密度よりも低く、核の中の軽い元素は長年の問題である。水素は太陽系内で最も豊富な元素であり、したがって重要な候補の1つである。しかし、これまで水素の鉄への溶解過程は不明であった。ここでは、高圧高温その場中性子回折実験を行い、含水鉱物の混合物が加熱されると、含水鉱物が脱水された直後に鉄が水素化されることを明らかにしている。これは、地球の進化の初期に、蓄積された原始物質が熱くなったときに、他の物質が溶けこむ前に水素の鉄への溶解が起こったことを意味する。これは、水素が地球進化の過程で鉄に溶解した最初の軽元素であり、その後のプロセスにおいて他の軽元素の挙動に影響を及ぼす可能性があることを示唆している。
飯塚 理子*; 小松 一生*; 鍵 裕之*; 永井 隆哉*; 佐野 亜沙美; 服部 高典; 後藤 弘匡*; 八木 健彦*
Journal of Solid State Chemistry, 218, p.95 - 102, 2014/10
被引用回数：7 パーセンタイル：33.77(Chemistry, Inorganic & Nuclear)重水素化したカルシウム水酸化物(Ca(OD)
)の高圧その場中性子散乱実験を、J-PARCのパルス中性子を用い、パリ-エジンバラプレスとマルチアンビルプレスを用いて行った。常圧には回収できない、高圧常温相の水素位置を含めた原子位置を初めて求めた。高圧下において水素結合が曲がっていることが明らかになり、これはラマン分光の結果と調和的である。高温高圧相に関しては、先行研究の常圧下に回収して求められた構造と一致した。これらの観測結果から、高圧下における相転移はCaO多面体で構成される層のスライドと、Ca原子の変位、Ca-O再構成と水素結合の配向の変化によりおこることが明らかとなった。
町田 晃彦; 齋藤 寛之; 杉本 秀彦*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 遠藤 成輝*; 片山 芳則; 飯塚 理子*; 佐藤 豊人*; 松尾 元彰*; et al.
Nature Communications (Internet), 5, p.5063_1 - 5063_6, 2014/09
被引用回数：55 パーセンタイル：86.02(Multidisciplinary Sciences)鉄と水素との反応は水素脆性などな材料科学の問題や、地球内核の鉄中の水素の有無なども地球科学の問題を考える上で重要であり、広く興味が持たれている。鉄は高温高水素圧力下において水素化物を形成するが、常温常圧では不安定であるため、水素化物の形成過程や状態を観測するには高温高圧力下でその場観察を行う必要がある。本研究ではJ-PARC/MLFのBL11 PLANETを利用して高温高圧力下中性子回折実験を実施し、鉄の重水素化過程および面心立方晶構造の鉄重水素化物における重水素原子の占有位置と占有率の決定を行い、これまで考えられていた八面体サイトだけでなく四面体サイトの一部も重水素原子が占有することを世界で初めて明らかにした。さらに量子力学的計算に基づいて二つのサイトを占有するメカニズムについて考察を行った。
飯塚 理子*; 鍵 裕之*; 小松 一生*; 牛嶋 大地*; 中野 智志*; 佐野 亜沙美; 永井 隆哉*; 八木 健彦*
Physics and Chemistry of Minerals, 38(10), p.777 - 785, 2011/12
被引用回数：10 パーセンタイル：33.32(Materials Science, Multidisciplinary)含水鉱物ポートランダイト(Ca(OH))の高圧下におけるラマンスペクトル,IRスペクトル及びX線回折実験を行った。ラマンスペクトル,IRスペクトルの測定では、Ca(OH)では高圧相への相転移がCa(OD)よりも低圧でおき、相転移圧力には同位体による違いがあった。X線回折実験では高圧相が28.5GPaまで安定に存在し、以前報告のあったアモルファス化は静水圧条件下では見られないことが明らかになった。
荒川 雅*; 小松 一生*; 飯塚 理子*; 鍵 裕之; Fernandez-Baca, J. A.*; Chakoumakos, B.*; 山内 宏樹; 深澤 裕
no journal, ,
0.1から0.0001mol/lの不純物濃度の氷をさまざまな温度で静置した後、中性子回折の測定を行った。得られた回折パターンのリートベルト解析を行い、生成した氷XIの割合を決定し、どのような条件で氷XIが生成するのかを詳しく調べた。すると、氷XIの生成に要する時間や生成量は不純物の種類によらず、不純物濃度と温度履歴のみに依存することがわかった。一連の実験結果から、不純物由来のOH-が相転移の触媒としてはたらき、カチオンに由来する結晶歪みやクーロン力の影響はないと結論された。以上のことは、宇宙における氷XIの存在を裏付ける。さらに、相転移に適した不純物濃度及び温度履歴を明らかにした。
阿部 淳; 服部 高典; 有馬 寛; 佐野 亜沙美; 深澤 裕; 内海 渉; 小松 一生*; 荒川 雅*; 飯塚 理子*; 鍵 裕之*; et al.
no journal, ,
高圧下での中性子回折実験手法の確立を目指して、J-PARCのBL19「匠」に種々の高圧発生装置を持ち込んでの実験を行っている。これまで高圧装置部品の検討や入射系・受光系の遮蔽を行うことによりバックグラウンドの少ない高圧試料からの回折パターンを取得することに成功している。また高圧装置による中性子の吸収のために中性子の波長,回折角に依存した回折強度の減少が生じる。この高圧装置による吸収を補正する方法を検討し、結晶構造解析を行った。
阿部 淳; 有馬 寛; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 深澤 裕; 内海 渉; 小松 一生*; 荒川 雅*; 飯塚 理子*; 鍵 裕之; et al.
no journal, ,
これまでJ-PARCの「匠」を用いた高圧中性子回折実験を行ってきた。高圧発生装置には、海外の中性子実験施設で汎用的に使用されている一軸圧縮型のパリエジンバラプレスと日本で開発された試料を六方向から加圧するパームキュービックセル、及び大型のナノ多結晶ダイヤモンドをアンビル材に用いたダイヤモンドアンビルセルを使用している。これまで匠で行った高圧中性子回折実験の概要と吸収補正などのデータ解析方法、さらには補正したデータを用いた結晶構造解析について説明する。
佐野 亜沙美; 永井 隆哉*; 飯塚 理子*; 瀬戸 雄介*; 栗林 貴弘*; 服部 高典
no journal, ,
ローソナイトは天然の変成岩中に認められ、11.5wt.%もの水を構造中に保持するため、沈み込むスラブ中において主要な水のキャリアーと考えられている。またOH基だけでなく水分子を構造中に持つ、数少ない高圧含水鉱物のひとつでもある。過去の常圧、低温での単結晶X線回折実験、中性子回折実験では低温において、対称性の低下を伴う2つの相転移が報告されている。密度の低下する低温下の振る舞いはしばしば圧力の影響と同等であるとされ、高圧下で同様の相転移が起きる可能性が指摘されている。本研究ではこの相転移の有無、そしてその高圧相の構造を調べることを目的として高圧下中性子回折実験を行った。試料には天然のローソナイトを用い、電気炉中に、重水を通した窒素を流す置換法により重水素化した。高温高圧実験はPLANET設置の6軸プレスを、静水圧性を確保した常温高圧実験はパリ-エジンバラプレスを用いて行った。加圧に伴い、1.83
付近に新たな反射が現れるのが確認され、高圧下で相転移が起きていることを示唆する結果が得られた。
町田 晃彦; 齋藤 寛之; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 遠藤 成輝; 綿貫 徹; 片山 芳則; 青木 勝敏; 佐藤 豊人*; 松尾 元彰*; et al.
no journal, ,
新規水素化物や空孔-水素クラスター形成の研究には格子間水素の情報が必要である。これまで高温高圧下における結晶構造のその場観察はこれまで放射光X線を利用した実験に限られていたが、X線回折では格子間水素の情報を得ることができない。格子間水素を含めた構造決定には中性子回折実験が必要となる。大強度陽子加速器施設J-PARCの物質・生命科学実験施設に超高圧中性子回折装置PLANETが完成したことによって、高温高圧下の中性子回折実験が可能となった。そこで我々は高温高圧下水素流体中における放射光X線回折その場観察技術を改良した中性子回折実験技術の開発と試作した高圧セルを用いて、鉄の水素化過程における中性子回折実験を実施し、高温高圧下における構造解析を試みた。7.4GPaにおいて475
Cまで加熱しながら中性子回折パターンの取得を行った。測定時間は120秒であるが、相の同定や格子定数の変化は観測可能なデータの取得ができることが確認できた。
町田 晃彦; 齋藤 寛之; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 遠藤 成輝*; 綿貫 徹; 片山 芳則; 飯塚 理子*; 佐藤 豊人*; 松尾 元彰*; et al.
no journal, ,
鉄水素化物は数GPaの高水素圧力下でのみ熱力学的に安定な物質であり、bcc-FeH(
), dhcp-FeH(
), fcc-FeH(
)の3つの状態が300-2000K, 0-20GPaで存在することが知られている。これまで、中性子その場観察による鉄重水素化物の研究は行われていないが、J-PARCの物質・生命科学実験施設に建設された超高圧中性子回折装置PLANETを利用して、高温高圧力下での鉄の重水素化反応過程における中性子回折その場観察が実現した。中性子回折用に開発した高圧セルを用いて、7GPa, 1000Kまでの高温高圧力下における中性子回折パターンの測定に成功し、約800Kにおける鉄のbcc-fcc相転移と続いて起こるfcc-Feの重水素化の観測に成功した。
町田 晃彦; 齋藤 寛之; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 遠藤 成輝; 綿貫 徹; 片山 芳則; 飯塚 理子*; 佐藤 豊人*; 松尾 元彰*; et al.
no journal, ,
高温高圧力下における金属の水素化反応を利用することによって、これまで新規水素化物の探索や水素誘起超多量空孔形成に関する研究が多く実施されている。水素-金属系で観測される現象の理解には格子間水素の情報が必要であるが、これまで高温高圧力下における結晶構造のその場観察は放射光X線回折実験に限られており、格子間水素の情報を得ることができなかった。我々はJ-PARC・MLFに建設された超高圧中性子回折装置PLANETを利用して、高温高圧力下での鉄の重水素化反応過程における中性子回折その場観察を実施し、反応過程の中性子回折パターンの取得に成功した。約680Cにおける回折パターンに対してリートベルト解析を行い、この温度圧力条件での重水素組成と占有サイトの最適化を試みた。これらの結果について詳細に報告する。
町田 晃彦; 齋藤 寛之; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 遠藤 成輝; 綿貫 徹; 片山 芳則; 飯塚 理子*; 佐藤 豊人*; 松尾 元彰*; et al.
no journal, ,
高温高圧力下における金属と水素の反応は新規水素化物の生成、水素誘起超多量空孔形成といった興味深い現象を引き起こす。水素-金属系で観測されるこうした現象の理解には格子間に侵入している水素の情報が必要であるが、これまで高温高圧力下における結晶構造のその場観察は放射光X線回折実験に限られており、格子間水素の情報をその場で得ることができなかった。我々はJ-PARC・MLFに建設された超高圧中性子回折装置PLANETを利用して、高温高圧力下での鉄の重水素化反応過程における中性子回折その場観察を実現し、反応過程の中性子回折パターンの取得に成功した。高温高圧力下における中性子回折パターンに対してリートベルト解析を行い、この温度圧力条件での重水素組成と占有サイトの最適化を試みた。重水素化過程の詳細とリートベルト解析結果について報告する。
岡田 真理子*; 生田 勇輝*; 飯塚 敦*; 河井 克之*; 坂尾 亮太; 小原 義之
no journal, ,
岡山県と鳥取県の県境付近に位置する日本原子力研究開発機構の人形峠環境技術センターの廃砂たい積場では、鉱山保安法に基づき危害及び鉱害の防止を目的として跡措置工事を実施した。跡措置工事では、鉱さいへの雨水浸透量を低減することを目的のひとつとして覆土を設置した。複数の層から構成される覆土により雨水の覆土下位への浸透を抑制し、覆土に勾配を設けることで、側方に設置した排水路へ浸透した雨水を排水する構造である。本研究では覆土内の雨水の挙動の評価を目的として、覆土材料に対する土の保水性試験等の土質試験結果を参考とし、覆土内の浸透流解析を行った。解析には、土/水/空気連成有限要素解析プログラム「DACSER-MP」を用いた。
