Quasielastic neutron scattering probing H dynamics in the H conductors LaHO

玉造 博夢; 福井 慧賀*; 飯村 壮史*; 本田 孝志*; 多田 朋史*; 村上 洋一*; 山浦 淳一*; 倉本 義夫*; 佐賀山 基*; 山田 武*; et al.

Physical Review B, 107(18), p.184114_1 - 184114_8, 2023/05

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.107.184114

Using an incoherent quasi-elastic neutron scattering (QENS) technique, we investigate H dynamics in a series of oxyhydrides LaHO that exhibit characteristic high H conductivity. In the end member LaH ( = 0), two kinds of H dynamics are identified: the jump diffusion and the localized motion. The jump length in the jump diffusion mode increases with increasing . The localized motion is identified as a jump between the two inequivalent sites. These dynamics are corroborated by our molecular dynamical simulations. Our QENS data suggest that similar H dynamics occurs also in oxyhydrides LaHO ( 0), whose H concentration dependence is consistent with the previous measurement of ionic conductivity. We also discuss the possibility that LaHO is an example of H ion conductors governed by the concerted migration mechanism. The identified H dynamics is a key to understanding the anomalous hydrogen concentration dependence of the diffusion coefficient in lanthanum hydrides, which has been a longstanding mystery in this compound.

FBR用低密度MOX燃料ペレットの製造条件確認試験

村上 龍敏; 鈴木 紀一; 畑中 延浩; 塙 幸雄; 篠崎 雄; 村上 真一; 飛田 良正; 川崎 猛; 小林 良仁; 飯村 直人; et al.

JAEA-Technology 2008-017, 97 Pages, 2008/03

JAEA-Technology-2008-017.pdf:2.76MB

「もんじゅ」用低密度MOX燃料ペレットについては、平成7年度に実施した「もんじゅ」一次取替燃料の製造以降、約9年間製造されていない。この間、プルトニウム燃料第三開発室の主要工程設備の約6割が新設又は更新されるとともに、原料である混合転換粉のAm-241の蓄積が進み、発熱量が増加している。さらに、原料の一つである乾式回収粉末についても、設備の更新によりその粉末特性が大きく変化している。以上を踏まえ、次期「もんじゅ」用低密度MOX燃料ペレット製造を円滑に実施するため、平成16年10月から平成18年8月の間、従来に比べAm-241が蓄積した原料及び粉末特性の大きく変化した乾式回収粉を用いて、低密度MOXペレットの製造条件確認試験を実施した。本報告は、この試験結果をまとめたものである。試験の結果、従来に比べAm-241が蓄積した原料を用いても、製造条件を適切に管理することにより、一次取替燃料製造時と同程度の収率で低密度MOX燃料ペレットが製造可能であることを確認した。

ハルデン炉照射試験用燃料要素の製作 -DuplexタイプのMOX-Gd燃料の製造技術開発-

加藤 正人; 豊島 光男; 飯村 直人; 上村 勝一郎

PNC TN8410 97-065, 147 Pages, 1997/03

PNC-TN8410-97-065.pdf:64.31MB

水炉用MOX燃料の高燃焼度化を達成する方策として有効な,ガドリニア添加MOX燃料の照射挙動及び健全性評価を目的に、ノルウェーのハルデン炉で行う照射試験用燃料として中空ペレットスタックの中空部にガドリニア棒を挿入したDuprexタイプ燃料を含む24本の燃料要素を製造した。本報告書では、照射試験燃料製造の過程で得られた種々の知見について、ガドリニア棒の開発、燃料ペレットの製造及び燃料要素の加工の各段階に分けてまとめた。1. ガドリニア棒の開発バーナブルポイズン量を同一に保ちながら、セラミック棒の強度を保持するためGd2O3棒以外に、希釈材を添加した太径の棒も開発することにした。そのため、希釈材としてZrO2を採用した。Gd0.405Zr0.595Oy、Gd0.5Zr0.5Oyの試料を製作し、融点、熱安定性等の測定を行った。融点はそれぞれ、2510及び2360を得、Gd0.405Zr0.595Oyは蛍石型構造が安定で、1700まで形状変化がなく、Gd0.5Zr0.5Oyはパイロクロア構造が現れることを確認した。また、照射材料としてGd0.405Zr0.595Oy及びGd2O3の細径長尺棒を押し出し成形で製作し、1700まで形状が変化しないことを確認し、照射材料として十分に供与できることを確認した。2. 燃料ペレットの製造(1) 使用する原料粉末の焼結特性を把握し、対策を施す(本試験においては、使用するPuO2粉末を粉砕することにより焼結性を向上させ、一方の天然UO2粉末は、800で熱処理することにより焼結性を抑制し両者の焼結時の収縮特性を合わせた。)ことによりペレット密度約95%TDを得ることが出来た。(2) ウイズドロアル式プレス機での成形時の上下圧バランスの状態を、上パンチ停止後にダイ停止させることにより、焼結後のペレット形状が台形になるのを防ぐのに適切な条件であることを見い出した。3. 燃料要素の加工ガドリニア棒入り燃料要素の製造は、半自動で行ったことから特に問題は発生しなかった。しかし、今後、大量生産を可能にするためには、自動化は不可欠である。そのため、設計段階での工夫が必要である。特に、ガドリニア棒径と中空ペレットの内径の差は、自動化レベルとの兼ね合いで最適化を図る必要がある。

ハルデン炉照射試験用燃料要素(IFA-590)製造報告書

飯村 直人; 小幡 真一; 野上 嘉能; 豊島 光男; 関 正之; 深川 節男; 大内 隆雄

PNC TN8410 96-198, 235 Pages, 1996/06

PNC-TN8410-96-198.pdf:11.35MB

水炉用MOX燃料の高燃焼度化(燃焼初期の出力ピーク低減及び燃焼中の出力変化低減)を達成する方策として有効な、ガドリニア添加MOX燃料の照射挙動及び健全性評価を目的に、ノルウェーのハルデン炉で行う照射試験用燃料要素24本を製造した。製造した燃料要素はMOX及びUO2燃料であり、MOX燃料要素20本は、中空ペレットスタックの中空部にガドリニア棒を挿入したDuplexタイプ燃料(8本)、燃料中心温度測定を行うための計装を取り付けた中空ペレットタイプ燃料(7本)及び中実ペレットタイプ燃料(5本)である。また、UO2燃料要素4本は、全て中空ペレットスタックの中空部にガドリニア棒を挿入したDuplexタイプ燃料である。その他の燃料仕様パラメータにはペレット・被覆管ギャップ幅(=ペレット・外径3水準)、ガドリニア棒の組成及び外径(=中空ペレット内径・2水準)がある。尚、燃料ペレットの形状は、中空ペレットはチャンファ付、中実ペレットはディシュ・チンファ付である。各燃料要素の上部プレナム部には、プレナムスプリングが配されており、各種の計装付き端栓を取り付けた後に5kg/cm2・aの圧力でヘリウムを封入し、溶接密封した構造となっている。本報告書は、製造時及び品質検査時の詳細なデータ(サーベランスデータ)を収録したものである。

2次元レーザー変位計によるMOX燃料ペレットの外観検査技術の開発

高藤 清人; 鈴木 紀一; 飯村 直人; 沖田 高敏

no journal, , 

原子力機構でのMOX燃料製造工程におけるペレット外観検査では、モニター上に映したペレットを目視により全数検査しており、検査員への負担や検査時間等に課題があり、外観検査の自動化へのニーズがあった。このため、2次元レーザー変位計によりペレットの表面形状を測定し、測定データからペレットの外観不良を判別するプログラムを開発した。本報告では、測定データ及び外観不良判別プログラムの信頼性を評価した結果を報告する。

中性子準弾性散乱によるヒドリド伝導体LaHO中のヒドリドダイナミクスの解明

玉造 博夢; 福井 慧賀*; 飯村 壮史*; 本田 孝志*; 多田 朋史*; 村上 洋一*; 山浦 淳一*; 倉本 義夫*; 佐賀山 基*; 山田 武*; et al.

no journal, , 

ヒドリド(H)は、そのイオン半径・電荷・電子分極率の大きさから高速イオン伝導が期待されるイオンであり、また中性子に対して水素特有の大きなインコヒーレント散乱断面積を持つ。そのため、H伝導体は、インコヒーレント中性子準弾性散乱(QENS)法によってイオン伝導の微視的メカニズムを探査する上で格好の物質群である。本研究では、非常に高いH伝導度を示すLaHOを対象に、インコヒーレントQENSによるイオンダイナミクスの探査を行った。その結果、長距離拡散と非等価サイト間ジャンプ運動の二種類のダイナミクスの特定に成功し、これらのダイナミクスはH濃度が高いほど活発であった。当日は、これらのダイナミクスの活性化エネルギーや我々の分子動力学計算の結果等に基づいて、イオン間の多体効果を反映した協奏的イオン伝導メカニズムが本系の高いH伝導度の起源である可能性を議論する。

Quasielastic neutron scattering probing H dynamics in the H conductors LaHO

玉造 博夢; 福井 慧賀*; 飯村 壮史*; 本田 孝志*; 多田 朋史*; 村上 洋一*; 山浦 淳一*; 倉本 義夫*; 佐賀山 基*; 山田 武*; et al.

no journal, , 

ヒドリド(H)伝導体LaHOは、既報のH伝導体に比べても非常に高いH伝導度を示す。本研究では、この物質の高H伝導度の起源を解明するために、中性子準弾性散乱実験を行った。その結果、本物質中の2種類のHダイナミクスの特定に成功した。この2種類のHダイナミクスは、素過程として再隣接サイト間のジャンプを共有しており、またH濃度が高いほど活発になることが判明した。これらの結果から、本系の高H伝導度はイオンの協奏的伝導によるものである可能性を議論する。