Development of an online measurement system using an alpha liquid scintillation counter and a glass-based microfluidic solvent extraction device for plutonium analysis

山本 昌彦; 田口 茂郎; Do, V. K.; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

Applied Radiation and Isotopes, 152, p.37 - 44, 2019/10

https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2019.06.027

マイクロ化学チップによる溶媒抽出とアルファ液体シンチレーションカウンタ(-LSC)を組み合わせたプルトニウム(Pu)分析のためのオンライン測定システムを開発した。-LSCのフローセルは、PTFEチューブをガラス管に詰めて製作し、マイクロ化学チップと接続した。マイクロ流路内の二相流は、コイル状に調整したチューブを用いて安定化させた。マイクロ化学チップ内で溶媒中に抽出したPuは、T字コネクタでシンチレーションカクテルと混合した。本システムにより、Puをオンラインで分離し、検出限界値6.5Bq/mLで検出することができ、発生する廃液量はLレベルに低減することができた。

Online coupling of two-phase flow solvent extraction microfluidics with inductively coupled plasma mass spectrometry

Do, V. K.; 山本 昌彦; 田口 茂郎; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

Current Analytical Chemistry, 14(2), p.111 - 119, 2018/00

https://doi.org/10.2174/1573411013666170421121927

本研究では、マイクロチップをベースとした二相流による溶媒抽出と誘導結合プラズマ質量分析装置(ICP-MS)を組み合わせた元素分析システムを構築した。マイクロ流路内の二相流は、コイル状にしたチューブによって圧力バランスを調整することで安定化させた。また、マイクロチップとICP-MSの流体の流速差は、ICP-MSの試料導入部に設けたT字型ミキサ及びバルブを用いて調整した。本システムを用いて、Tcの模擬試料であるReの測定結果、1-20g/Lの濃度範囲で良好な検量線を得ることができた。試料1mLを使用して求めた定量下限値は0.2g/L、測定に要した時間は1時間以下であった。本件で構築したシステムは、廃液発生量と作業者の放射線被ばくを低減させながら、放射性物質を選択的に測定するための分析法として有効である。

電位規制クーロメトリーによる標準物質として使用する硝酸プルトニウム溶液の値付けのための分析(共同研究)

山本 昌彦; Holland, M. K.*; Cordaro, J. V.*; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

JAEA-Technology 2017-014, 63 Pages, 2017/06

JAEA-Technology-2017-014.pdf:4.38MB

本件では、同位体希釈質量分析法で使用する標準物質の候補である硝酸Pu溶液の値付けのための分析にファラデーの電気分解則に基づく絶対分析法である電位規制クーロメトリーを適用した。測定装置には国際規格ISO 12183に準拠するものを使用し、その校正は国際単位系であるSI単位にトレーサブルとなる計測機器を使用して実施した。装置の性能評価のためにPu金属標準物質から調製した試料を測定した結果、測定値は表示値と0.05%以内で良好に一致し、繰り返し測定の相対標準偏差も0.05%以下と非常に高い精度でPuを分析できることが分かった。そこで、本法で同位体希釈質量分析の標準物質候補となりうるPuの同位体組成比が比較的高い混合酸化物粉末から精製した硝酸Pu溶液を測定した。その結果、繰り返し測定の相対標準偏差は0.05%以下、信頼区間が95%を示す包含係数k=2として評価した測定値の不確かさは0.069%以下と標準物質の測定法として求められる精度を満足する水準で精密にPuを分析することができた。

標準物質として使用する硝酸プルトニウム溶液の値付けのための定電位クーロメトリーの適用

山本 昌彦; Holland, M. K.*; Cordaro, J. V.*; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

第37回核物質管理学会日本支部年次大会論文集(CD-ROM), 9 Pages, 2017/02

核物質であるプルトニウムは計量管理、保障措置において最も重要な元素であり、その分析に使用する標準物質には高い信頼性が求められる。本研究では、同位体希釈質量分析に使用する標準物質の候補である試料の値付けのため、米国サバンナリバー国立研究所との共同でファラデーの電気分解則に基づく絶対分析法である定電位クーロメトリーを用いてプルトニウム溶液の分析を実施した。測定装置は、国際規格であるISO12183に準拠するように測定セル及び電極の最適化を図り、国際単位系であるSI単位にトレーサブルとなるように校正を実施した。校正後、装置の精度確認のために測定したプルトニウム標準溶液の値は、表示値と良好な一致を示した。そこで、原子力機構で所有しているウラン・プルトニウム混合酸化物粉末から精製したプルトニウム溶液を測定した。その結果、測定値の不確かさは0.07%以下であり、標準物質としての精度を満足する水準で精密にプルトニウムを定量することができた。

プルトニウム転換技術開発施設における硝酸プルトニウム溶液の安定化処理に係る分析業務報告; 平成26年4月平成27年12月

堀籠 和志; 鈴木 久規; 鈴木 快昌; 石橋 篤; 田口 茂郎; 稲田 聡; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

JAEA-Technology 2016-026, 21 Pages, 2016/12

JAEA-Technology-2016-026.pdf:1.14MB

東海再処理施設のプルトニウム転換技術開発施設では、平成26年4月から硝酸プルトニウム溶液を安定な形態のウラン・プルトニウム混合酸化物に転換し、硝酸プルトニウム溶液が有する水素発生などの潜在的ハザードを低減するための安定化処理を実施してきた。本処理を円滑に進めるため、同分析設備では、ウラン・プルトニウム混合酸化物粉末及びその原料となる硝酸ウラニル溶液、硝酸プルトニウム溶液を試料とした各種の分析業務を実施してきた。本報告書は、平成26年4月から平成27年12月までに実施した約3,500件の分析及び分析設備の保守・点検などの関連する業務の実績についてまとめたものである。

再処理施設におけるグローブボックスパネル用ガスケットの物性評価

後藤 雄一; 山本 昌彦; 久野 剛彦; 駿河谷 直樹

日本保全学会第13回学術講演会要旨集, p.31 - 34, 2016/07

グローブボックス本体とパネルの密閉は、据付ボルトのナット締付力で、クロロプレンゴム製ガスケットに圧縮変形を与えて、その弾性復元力により担保されており、ガスケットは重要な役割を担っている。しかし、グローブボックスで長期間使用したガスケットの物性値と密閉性能については、ほとんど報告がない。そこで、本件では再処理施設において、37年間使用したガスケットの物性値を調査し、密閉性能へ与える影響を評価した。

核燃料再処理施設におけるグローブボックスパネルの更新

山本 昌彦; 白水 秀知; 森 英人; 駿河谷 直樹

JAEA-Technology 2016-009, 58 Pages, 2016/05

JAEA-Technology-2016-009.pdf:3.95MB

東海再処理施設の小型試験設備に設置されたグローブボックスは、長期の使用に伴い、透明パネルが劣化して視認性が低下していた。そこで、予防保全の観点からパネルを更新した。多くのパネルには、可燃性のアクリルが使用されているが、平成23年の福島第一原子力発電所の事故後に制定された新規制基準では、核燃料物質等を取り扱うグローブボックスに不燃性又は難燃性材料の使用が要求されている。本更新では、プラスチックの燃焼性試験規格であるUL94で高い難燃性を示すV-0級に適合したポリカーボネートでパネルを製作し、新規制基準への適合を試みた。なお、グローブボックスの内部は、放射性物質によって汚染されており、更新作業中も閉じ込め機能を維持する必要があった。このため、事前に、汚染状況の調査、作業者の被ばく評価、作業時の放射線防護具の選定を行った。また、パネル開口部はビニール製シートで囲い、周辺にグリーンハウスを設置することで、作業中の放射性物質の閉じ込めを図った。本更新においては、パネルの材質検査、据付・外観検査、グローブボックスの負圧検査、漏えい検査を実施し、閉じ込め機能が更新前と同様に維持できることを検証した。

高レベル放射性廃液から発生する水素の測定及びその定量的評価

山本 昌彦; 駿河谷 直樹; 森 英人; 田口 茂郎; 佐藤 宗一

JAEA-Research 2015-013, 27 Pages, 2015/10

JAEA-Research-2015-013.pdf:2.84MB

再処理施設の高レベル放射性廃液及び高レベル放射性廃液を希釈した試料から発生する水素濃度を、換気及び掃気を考慮しない密閉系において測定した。水素濃度は、試験開始から徐々に増加するが、その後、時間の経過に伴い、試料中に含まれるPdによる水素消費に係る反応により、一定値を示し、平衡状態へ到達することが分かった。また、23C, 28Cの温度条件で実施した試験の結果、水素濃度は最も高い場合でも約1200ppm(0.1%)であり、水素の燃焼下限界である4%よりも一桁以上低い濃度で平衡になっていることが明らかとなり、高レベル放射性廃液貯槽において、水素掃気用の空気供給が停止した場合でも水素爆発が起こる可能性は極めて低いことが分かった。また、試料中に含まれる水の放射線分解とPdによる水素消費に係る反応を考慮したモデルを構築し、水素濃度の経時変化及び平衡時の水素濃度の評価を試みた。その結果、モデルにより求めた水素濃度の計算値は、実験値と概ね良い一致を示し、本モデルを用いて、密閉系において高レベル放射性廃液から発生する水素の挙動を定量的に評価できることが分かった。

Evaluation of plutonium(IV) extraction rate between nitric acid and tri--butylphosphate solution using a glass chip microchannel

山本 昌彦; 田口 茂郎; 佐藤 宗一; 駿河谷 直樹

Journal of Separation Science, 38(10), p.1807 - 1812, 2015/05

https://doi.org/10.1002/jssc.201401315

使用済燃料再処理のPUREX法で利用されているPuとTBPの抽出系において、抽出の反応速度は、物質移動の制御、分離条件等の選定における重要なデータとなる。本研究では近年、新しい反応場として注目されているマイクロ化学チップに着目し、TBPによるPuの溶媒抽出を実施した。また、マイクロ化学チップ流路内におけるPuの物質拡散と界面での錯形成反応を仮定した抽出モデルを構築し、Pu/TBP抽出系における抽出速度を評価した。

東海再処理施設における分析設備の保守

鈴木 久規; 永山 哲也; 堀籠 和志; 石橋 篤; 北尾 貴彦; 駿河谷 直樹

日本保全学会第11回学術講演会要旨集, p.214 - 219, 2014/07

東海再処理施設は、使用済み燃料からウランやプルトニウムを抽出する技術開発を行っている。この中で分析設備は、1977年から使用を開始しておりプロセスの管理分析を担っている。各プロセスから得られたサンプルは、高放射性試料分析用セルライン設備、低放射性試料分析用グローブボックス設備、極低レベル試料分析用ヒュームフード設備を使用して、様々な分析手法によって分析を行っている。本報告では、これまで実施してきた分析設備に対する保全実績として、幾つかの作業実例を紹介する。