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金村 祥平*; 高橋 優也*; 大森 孝*; 野平 俊之*; 坂村 義治*; 松村 達郎
電気化学, 88(3), p.289 - 290, 2020/09
原子力発電所で発生する使用済燃料を再処理すると、高レベル廃液,ガラス固化体等の高レベル放射性廃棄物が発生する。高レベル廃棄物には、白金族元素,レアアース等のレアメタルが含まれる。これらレアメタルの一部は、Pd-107, Cs-135, Se-79, Zr-93といった半減期が数十万年以上の長寿命核分裂生成物(LLFP)であるため、現在は化学的,物理的に地層処分環境では長期間安定なガラス固化体として処分することとなっている。しかし、高レベル廃棄物からのレアメタル回収や、核変換処理による安定核種または短寿命核種への変換が実現すれば、原子力発電の長年の課題であった高レベル廃棄物の大幅な低減と、廃棄物の再資源化が実現できる。ImPACTプログラムにおいて、少量の試薬添加で元素の分離操作が実現でき、二次廃棄物量を低減可能な電気化学プロセスに着目し、電気化学的手法を用いた高レベル廃棄物からのLLFP分離回収プロセスを開発した。この成果が認められ、電気化学会技術賞(棚橋賞)を受賞した。電気化学会の依頼により、学会誌への解説記事を掲載する。本稿では、開発した手法について簡潔に解説した。
森田 圭介; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 高橋 優也*; 大森 孝*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*
Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.464 - 468, 2019/09
高レベル放射性廃液(HLLW)には種々の長半減期核種が含まれており、地層処分における環境影響を低減させる観点からマイナーアクチノイドと長寿命核分裂生成物(LLFP)を分離し核変換することが望ましい。原子力機構と東芝はHLLWからLLFPであるSe, Zr, Pd及びCsの分離法を開発した。我々は新規ヒドロキシアセトアミド型抽出剤
-ジドデシル-2-ヒドロキシアセトアミド(HAA)を用いたHLLWからのZrの抽出挙動について詳細に検討を行った。HAA抽出系はZrに高い選択性を示し、抽出序列はZr 
Mo Pd Ag 
Sb Sn Lns Feであることを確認した。また、抽出化学種をZr(HAA)
(NO)
(HNO)
と同定し、ミキサセトラを用いた連続向流抽出によって模擬HLLWからZrとMoが定量的に抽出可能であることを実証した。
佐々木 祐二; 森田 圭介; 伊藤 圭祐; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 大森 孝*; 浅野 和仁*
Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09
高レベル廃液中のPd, Zr, Se, Csは長半減期核種のPd-107, Zr-93, Se-79, Cs-135を有している。高レベル廃液から除去し、核変換により処分することで、環境負荷低減に役立てることができる。これら元素について、PdはMIDOA, NTAアミド、Csはクラウンエーテル、ZrはTODGA, HDEHP, Seはフェニレンジアミンで抽出可能である。それぞれ元素の回収条件について検討した成果について述べる。
佐々木 祐二; 森田 圭介; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 伊藤 圭祐; 高橋 優也*; 金子 昌章*
Solvent Extraction Research and Development, Japan, 24(2), p.113 - 122, 2017/06
硝酸溶液からオクタノールまたはドデカン溶媒へのSe, Zr, Pd, Csの溶媒抽出を行った。これら元素は長半減期の核種を含み、高レベル廃液の処理にとってこれら元素の簡便な分離方法の開発が不可欠である。Seはフェニレンジアミン、ZrはHDEHP又はTODGA、PdはMIDOA又はNTAアミドで抽出可能である。CsはDtBuDB18C6を用いて、抽出溶媒を水相の10倍を用いることで90%回収を達成できることを確認した。
小藤 博英; 明珍 宗孝; 鷲谷 忠博; 水口 浩司*; 高橋 優也*; 大森 孝*
no journal, ,
モリブデン酸溶融塩の酸化物溶解性に注目し、燃料デブリを模擬した酸化ウラン(UO
), 酸化ジルコニウム(ZrO)及び金属ジルコニウム(Zr)の混合試料を用いた溶融塩への溶解性に関する基礎試験を実施し、燃料デブリ処置への適用性を評価した。本試験では、UO量を一定にし、UO量に対する酸化モリブデン(MoO)量(溶解助剤), ZrO量, Zr量をパラメータとして溶解試験を実施し、UOの溶解への影響を調べた。
佐々木 祐二; 森田 圭介; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 伊藤 圭祐; 高橋 優也*; 金子 昌章*
no journal, ,
長半減期を持つPd, Zr, Se, Csは高レベル廃液から分離し核変換が望まれている。これにより長期的な環境負荷を低減できる。一方で、これら元素はSeがオキシアニオン、Zr, Csはハードな金属、Pdはソフト性の金属であり、溶液内で大きく異なる反応性を持つ。我々はそれぞれ独自の抽出剤を用いて分離回収することを目指した。すなわち、PdはNTAアミド、ZrはTODGA, Seはフェニレンジアミン、Csはクラウンエーテルである。発表ではそれぞれの回収条件や抽出反応などについて述べる。
佐々木 祐二; 森田 圭介; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 伊藤 圭祐; 高橋 優也*; 金子 昌章*
no journal, ,
高レベル廃液中には、分離変換が求められるマイナーアクチノイド(MA)が多量に含まれ、これまでにMA分離技術の開発が世界的に求められてきた。一方、核分裂生成元素の中にも半減期が極めて長く、ガラス固化体に含まれた場合環境中への長期的な危険性を有する元素も含まれる。ImPACT(Impulsing PAradigm Change through disruptive Technologies)プロジェクトはこれら元素を効率的に回収し、有効な処分法の適用、又は資源再利用を目指すものである。対象となる元素はSe, Zr, Pd, Csである。我々は溶媒抽出法によるこれら元素の簡便な分離回収法の開発を目指す。
佐々木 祐二; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 伊藤 圭祐; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 大森 孝*; 浅野 和仁*
no journal, ,
高レベル廃液に含まれる核分裂生成元素の中に半減期が極めて長く、ガラス固化体に含まれた場合環境中への長期的な危険性を有する元素が含まれる。ImPACT(Impulsing PAradigm Change through disruptive Technologies)プロジェクトはこれら元素を効率的に回収し、有効な処分法の適用、又は資源再利用を目指すものである。対象となる元素はSe, Zr, Pd, Csである。主要な処分法に核変換があり、これを適用するためには対象元素の純度を高める必要もある。我々はこれら元素の高効率・高純度回収法として溶媒抽出法を選択し、簡便な分離回収法の開発を目指している。ここでは、各元素の抽出・逆抽出の結果を使って、プロセスフローを組み、相互分離を行なった結果について報告する。
佐々木 祐二; 森田 圭介; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 伊藤 圭祐; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*
no journal, ,
ImPACTプロジェクトでPd, Cs, Zr, Seの高効率・高純度回収法として溶媒抽出法を選択し、簡便な分離回収法の開発を目指している。Zrは電解で回収することが難しく、溶媒抽出での回収が求められている。HDEHP又はTODGAで抽出し、シュウ酸で逆抽出、その後水酸化物沈殿として回収、焼成することでZr酸化物として得ることができた。発表ではその他金属の回収方法と併せて報告する。
佐々木 祐二; 鈴木 伸一; 小林 徹; 伊藤 圭祐*; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*
no journal, ,
ImPACTプロジェクトでは、高レベル廃液から長半減期核種の分離回収後、核反応を用いる核変換処理を施し、より安全かつ効率的な処分を検討している。模擬廃液中の高濃度ZrをHDEHP又はTODGAを用いて溶媒抽出法で効率的に回収するため、ドデカンに代わる希釈剤の特性について調査した。ここではそれぞれの溶媒系にn-ドデカンを加えて、TODGAを溶解した抽出溶媒を用いて、
線照射を行い、耐放射線性を調べた。線照射した5種の抽出溶媒を用いてNd分配比を測定した結果、分配比は照射量が増えるに従い減少することを確認した。
森田 圭介; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 高橋 優也*; 大森 孝*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*
no journal, ,
ImPACT(Impulsing PAradigm Change through disruptive Technologies)の研究開発プロジェクトの核変換による高レベル放射性廃棄物の大幅な低減・資源化では、高レベル廃液中の長半減期核種を回収し、同位体分離や核変換等を適用、効率的な処分や産業利用を目指している。本研究の一環として、高レベル廃液からの長寿命核種であるPd, Se, Zr及びCsの分離回収プロセスの開発を行っている。この中で、我々はZrの分離回収プロセスに溶媒抽出法を採用し、新規抽出剤として2-hydroxy-
,-didodecylacetamideを見出したので、その抽出特性及び利用可能性について検討を行った。
森田 圭介; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 高橋 優也*; 大森 孝*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*
no journal, ,
高レベル廃液から長半減期核種を含む元素のPd, Se, Cs及びZrを回収する手法として、電解法, 吸着法, 溶媒抽出法を選定し、分離回収プロセスの研究を行っている。このうち、電解法及び吸着法によりPd, Se及びCsが回収された後の模擬高レベル廃液から溶媒抽出法を用いたZrの回収について検討した。Zrに高い選択性を示す-ジドデシル-2-ヒドロキシアセトアミド(HAA)を抽出剤、ドデカンを溶媒に用いる抽出系は、高濃度のZr溶液に適用した場合に水相が懸濁する現象が生じるが、2-エチルヘキシルアミン(EHA)及び2-エチルヘキサノール(EH-OH)を共存させることで水相の懸濁及び第三相の生成を抑制できることを見出した。HAA, EHA及びEH-OHを含むドデカンを抽出溶媒、電解・吸着後の模擬濃縮高レベル廃液を供給液として、多段向流式ミキサセトラによる連続抽出試験を実施し、Zr及びMoが定量的に抽出されることを確認した。
高橋 優也*; 大森 孝*; 山下 雄生*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*; 森田 圭介; 鈴木 英哉*; 松村 達郎
no journal, ,
核変換による高レベル廃棄物の大幅な低減・資源化を目指すためには、高レベル廃液中のLLFPを回収し、同位体分離や核変換等による効率的な処分や産業利用が必要となる。回収対象のLLFP元素(Pd, Se, Cs, Zr)はそれぞれ化学的性質が異なるため、それぞれに適した分離回収方法を選定する必要がある。Pd, Seの回収は、前処理が不要で標準電極電位が貴なため直接金属形態で回収可能な電解法を選択した。電解回収が困難なCs, Zrについては、Csはゼオライトによる吸着・溶離を、Zrは溶媒抽出・逆抽出を選択した。電極反応、再利用可能な吸着材、焼却可能な抽出剤の利用を基本とし、二次廃棄物発生量を低減し、後段の核変換で必要とされる金属形態で回収可能なプロセスを組んだ。模擬高レベル廃液(29元素含有の2M硝酸溶液)から電解法、ゼオライトによる吸着・溶離、溶媒抽出・逆抽出試験を実施し、それぞれの分離回収率や平衡到達時間などを評価した。その結果、有効な分離回収性能を確認した。また800t/年のPUREX再処理からの高レベル廃液処理を想定し、LLFP分離回収施設の概念構築を実施した。
松村 達郎; 津幡 靖宏; 佐野 雄一; 小山 真一
山村 朝雄*; 鷹尾 康一郎*; 鈴木 達也*; 可児 祐子*; 高橋 優也*; 小山 直*; 駒嶺 哲*; 藤田 玲子*; 小澤 正基*
【課題】使用済燃料の再処理工程で発生する不溶解性残渣に含まれるジルコニウムやパラジウムを効率よく回収する方法を提供すること。 【解決手段】不溶解性残渣を過酸化水素含有酸性水溶液等で処理し、不溶解性残渣に含まれるジルコニウムとモリブデンを該酸性水溶液に溶解させて分離する。得られたジルコニウムとモリブデンは、抽出剤などを用いて分離され、ジルコニウムに含まれる長寿命放射性核種は偶奇分離によって低減される。また、酸性水溶液に不溶のパラジウムなどを含む白金族合金については、強酸処理、酸化溶解、フッ素化などによりパラジウムを分離し、パラジウムに含まれる長寿命放射性核種も偶奇分離によって低減される。
公開特許公報