Kinetic mass transfer behavior of Eu(III) in nitrilotriacetamide-impregnated polymer-coated silica particles

宮川 晃尚*; 林 直輝*; 崩 愛昌*; 高橋 拓海*; 岩本 響*; 新井 剛*; 長友 重紀*; 宮崎 康典; 長谷川 健太; 佐野 雄一; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 96(7), p.671 - 676, 2023/07

https://doi.org/10.1246/bcsj.20230087

HONTAおよびTOD2EHNTAとして知られるニトリロトリアセトアミド(NTA)抽出剤を含む単一ポリマー被覆シリカ粒子におけるEu(III)の分配機構を検討した。本研究は、「単一の抽出剤を含浸したポリマー被覆シリカ粒子」の機能性を評価・向上させるための貴重なアプローチを提供するものである。

Improvement of the stability of IO-, SeO-, and SeO-coprecipitated barite after treatment with phosphate

徳永 紘平; 田中 万也; 高橋 嘉夫*; 香西 直文

Environmental Science & Technology, 57(8), p.3166 - 3175, 2023/02

https://doi.org/10.1021/acs.est.2c08939

核燃料の核分裂生成核種の中には半減期が極めて長いものが存在し、それらの適切な処理処分方法の開発は重要な課題である。特に福島第一原子力発電所での汚染水処理において問題となるセレン79(Se)やヨウ素129(I)は、核分裂生成核種の中でも半減期が特に長く、かつ水溶液中からの除去が困難な陰イオンとして存在する(ヨウ素酸(IO)、亜セレン酸(SeO)、セレン酸(SeO))。本研究では、これら長半減期の陰イオン系核種に対する新規の処理処分法として、極めて安定な鉱物であるバライト(BaSO)中にこれらの陰イオンを水溶液中から効果的に取り除いた後に、鉱物の構造内で長期間安定に保持する技術の開発を行った。実験の結果、バライトへのヨウ素酸、亜セレン酸、セレン酸の分配は競合イオンの存在下においても高い除去効率を示した一方、時間の経過に伴う固相からのイオンの溶出が問題として生じた。特に電荷の小さなヨウ素酸に対してその影響は顕著であり、純水条件においては約20%、塩化物イオンや硝酸イオンの競合イオンをそれぞれ含む溶液中においては約60%と固相からの高いヨウ素の溶出が示された。一方で、バライト共沈試料を希薄なリン酸イオン溶液に添加することで、純水のみでの溶出に比べて、陰イオンの溶出量が著しく減少する結果が得られた。これはリン酸イオンがバライト全体を安定化させたことを示しており、他の鉱物では強い抽出剤として働くリン酸イオンが、バライトに対してはイオンの溶出を低減化させることを示している。この効果を系統的に明らかにするために、XAFS法による、バライト表面でのリン酸イオンの吸着メカニズムの解明を行ったところ、リン酸イオンはバライト表面から数ナノメートルの深さにおいてバリウムのリン酸塩の化学形態で存在することが示された。このリン酸イオンの吸着によるバライト表層での二次的な沈殿相の形成により、固相からの元素の溶出が制限され、バライト全体が安定化されたと考えられる。この効果はセレン酸、亜セレン酸、ヨウ素酸の陰イオンを含んだバライト共沈試料においても同様に確認されており、バライトへの共沈とリン酸イオン吸着を合わせた処理を行うことで、放射性陰イオン系核種の溶液中からの効果的な除去と、鉱物構造内での長期的な安定化が可能となる。

Application of high-energy-resolution X-ray absorption spectroscopy at the U L-edge to assess the U(V) electronic structure in FeUO

蓬田 匠; 秋山 大輔*; 大内 和希; 熊谷 友多; 東 晃太朗*; 北辻 章浩; 桐島 陽*; 河村 直己*; 高橋 嘉夫*

Inorganic Chemistry, 61(50), p.20206 - 20210, 2022/12

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.2c03208

近年、U(VI)が(IV)に還元される時の中間体や、長期安定性をもつU(V)化合物の特異的な物性に関する研究が注目されている。しかし、U(V)の電子状態を詳細に分析した例は少ない。本研究では、U(V)の化合物のFeUO中のU(V)の電子状態を高エネルギー分解能蛍光検出(HERFD)-X線吸収端微細構造分光法(XANES)によって調べた。X線発光分光器を用いて取得したFeUO中のUのL端HERFD-XANESスペクトルから、従来のXANESスペクトルにはないピーク分裂をはじめて観測することができた。理論計算によるXANESスペクトルのシミュレーションの結果、このピーク分裂が良く再現でき、6d軌道の分裂によるものであることが明らかになった。この発見により、環境中で従来検出が困難であったU(V)の検出が容易になると期待され、環境科学をはじめとした幅広い分野での応用が期待される。

Benchmark analysis of ductile fracture simulation for circumferentially cracked pipes subjected to bending

熊谷 知久*; 三浦 靖史*; 三浦 直樹*; Marie, S.*; Almahdi, R.*; 真野 晃宏; Li, Y.; 勝山 仁哉; 和田 義孝*; Hwang, J.-H.*; et al.

Journal of Pressure Vessel Technology, 144(1), p.011509_1 - 011509_18, 2022/02

https://doi.org/10.1115/1.4052852

延性材料の破壊挙動を予測するため、いくつかの延性破壊シミュレーション手法が提案されている。ただし、これらの手法には実機器への適用性に関する懸念がある。本研究では、パラメータの決定を含めたシミュレーション手法の予測能力を確認するため、実機器を想定した破壊試験に関する2つの問題を設定し、ベンチマーク解析を実施した。1つ目の問題は、周方向の表面亀裂及び貫通亀裂を有する配管に対する単調曲げ荷重負荷試験、2つ目の問題は、周方向貫通亀裂を有する配管に対する繰り返し曲げ荷重負荷試験である。ベンチマークの参加機関は、独自に選択した手法によって延性亀裂進展挙動を予測した。用いられた手法は、ボイド率基準を有するGurson-Tvergaard-Needleman(GTN)モデルに基づく有限要素法(FEM)、応力三軸度により修正される破壊ひずみ基準また破壊エネルギー基準に基づくFEM、JまたはJ基準に基づく拡張FEM及び弾塑性粒子法等である。単調曲げ荷重負荷試験に関しては、すべての手法によるシミュレーションの結果が配管の変形と亀裂進展の挙動を精度よく再現し、シミュレーション手法の実機器への適用性が確認された。一方、繰り返し曲げ荷重負荷試験におけるこれらの挙動については、ほとんどの手法で再現できなかった。今後材料の繰り返し硬化特性等を考慮したパラメータの決定手法についてさらなる検討が必要であることを確認した。

Highly-sensitive analysis of fluorescence XANES at Europium (Eu) L-edge for the determination of oxidation state for trace amount of Eu in natural samples by bragg-type crystal analyzer system

小長谷 莉未*; 河村 直己*; 山口 瑛子; 高橋 嘉夫*

Chemistry Letters, 50(8), p.1570 - 1572, 2021/08

https://doi.org/10.1246/cl.210249

アクチノイド元素のアナログ元素としても使用される希土類元素(REE)のうち、ユウロピウム(Eu)だけは+2価をとりえるため特異的な挙動を示すことが知られているが、天然試料中でのEuの化学状態評価は難しく、詳細なメカニズムの解明は行われていない。本研究では、天然試料中のEuの化学状態を高分解能X線吸収微細構造(XANES)法により解明したことを報告する。なお、問題解決に当たっては、ブラッグ式結晶アナライザを用いることで内殻電子寿命に起因するピークのブロード化を抑制し、他元素の干渉影響等を除いたことが糸口となった。得られた知見は、希土類元素やアクチノイド元素の環境動態解明に資する。

Development of next-generation timing system for the Japan Proton Accelerator Research Complex

田村 文彦; 高橋 博樹; 上窪田 紀彦*; 伊藤 雄一*; 林 直樹

IEEE Transactions on Nuclear Science, 68(8), p.2043 - 2050, 2021/08

https://doi.org/10.1109/TNS.2021.3083791

J-PARCのような大強度陽子加速器では、高精度で安定したタイミングシステムが必要である。J-PARCの建設中に開発された既存のタイミングシステムは、2006年の運転開始から大きな問題なく稼働している。しかし、10年以上の運転期間が経過し、信号伝達の主要なコンポーネントである光素子が製造中止となり、今後の長期にわたるシステムの維持が困難となったため、次世代タイミングシステムの開発を行った。新システムは、動作原理の点で既存システムとの互換性を考慮して設計されている。本発表では、次世代タイミングシステムのシステム構成と現状について報告を行う。

もんじゅ模擬燃料集合体製造に係る技術報告

榊原 博; 青木 伸廣; 武藤 雅祐; 小田部 隼; 高橋 謙二*; 藤田 直幸*; 檜山 和彦*; 鈴木 宏和*; 鴨川 敏幸*; 横須賀 徹*; et al.

JAEA-Technology 2020-020, 73 Pages, 2021/03

JAEA-Technology-2020-020.pdf:8.26MB

高速増殖原型炉もんじゅでは、現在、廃止措置が進められており、その第一段階として、炉心に装荷している燃料を取り出す工程がある。炉心の燃料集合体は、エントランスノズルが炉心支持板の連結管に挿入され自立しており、周辺の集合体によりパッド部を介して支え合い炉心体系を維持する構造となっている。そのため、燃料を取り出した場所に模擬燃料集合体を装荷し、燃料集合体を安定させる必要があった。このような背景を受け、もんじゅ炉心燃料集合体の製造経験のあるプルトニウム燃料技術開発センターへ、もんじゅ側から模擬燃料集合体の製造依頼があり、製造を行った。この報告書は、装荷する模擬燃料集合体の設計、製造、出荷について報告するものである。

Monitoring system of number of particles in J-PARC Linac and RCS

高橋 博樹; 澤邊 祐希; 石山 達也*; 榊 泰直*

JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011014_1 - 011014_6, 2021/03

https://doi.org/10.7566/JPSCP.33.011014

J-PARCのLinacおよびRCSにおいては、1時間当たりのビーム(粒子数)積算値について許容値(制限値)を超えないビーム運転を行う必要がある。そのため、ビーム行き先毎のビーム積算値を監視し、許容値を超える前にビームを停止させるシステムの構築が必要不可欠である。このシステムにおいては、確実にビーム積算値を求めるために、ビーム計測ミスを排除することが特に重要である。そこで、ビーム計測に使用するタイミング信号(ゲート信号)がビーム加速に同期していることを監視することで、ビーム計測ミスを排除し、確実かつ正確な粒子数を計測する粒子数カウンターを設計・製作した。本件では、粒子数カウンターのタイミグ信号監視機能を中心に説明するとともに、長期にわたり確実な粒子数計測を実現している粒子数監視システムの構成および機能について述べる。

Calculations for ambient dose equivalent rates in nine forests in eastern Japan from Cs and Cs radioactivity measurements

Malins, A.; 今村 直広*; 新里 忠史; 高橋 純子*; Kim, M.; 佐久間 一幸; 篠宮 佳樹*; 三浦 覚*; 町田 昌彦

Journal of Environmental Radioactivity, 226, p.106456_1 - 106456_12, 2021/01

https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2020.106456

Understanding the relationship between the distribution of radioactive Cs and Cs in forests and ambient dose equivalent rates (*(10)) in the air is important for researching forests in eastern Japan affected by the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant (FDNPP) accident. This study used a large number of measurements from forest samples, including Cs and Cs radioactivity concentrations, densities and moisture contents, to perform Monte Carlo radiation transport simulations for *(10) between 2011 and 2017. Calculated *(10) at 0.1 and 1 m above the ground had mean residual errors of 19% and 16%, respectively, from measurements taken with handheld NaI(Tl) scintillator survey meters. Setting aside the contributions from natural background radiation, Cs and Cs in the organic layer and the top 5 cm of forest soil generally made the largest contributions to calculated *(10). The contributions from Cs and Cs in the forest canopy were calculated to be largest in the first two years following the accident. Uncertainties were evaluated in the simulation results due to the measurement uncertainties in the model inputs by assuming Gaussian measurement errors. The mean uncertainty (relative standard deviation) of the simulated *(10) at 1 m height was 11%. The main contributors to the total uncertainty in the simulation results were the accuracies to which the Cs and Cs radioactivities of the organic layer and top 5 cm of soil, and the vertical distribution of Cs and Cs within the 5 cm soil layers, were known. Radioactive cesium located in the top 5 cm of soil was the main contributor to *(10) at 1 m by 2016 or 2017 in the calculation results for all sites.

Role of advection in atmospheric ammonia; A Case study at a Japanese lake basin influenced by agricultural ammonia sources

久保田 智大; 黒田 久雄*; 渡邊 未来*; 高橋 晃子*; 中里 亮治*; 樽井 美香*; 松本 俊一*; 中川 圭太*; 沼田 康子*; 大内 孝雄*; et al.

Atmospheric Environment, 243, p.117856_1 - 117856_9, 2020/12

https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2020.117856

大気アンモニア(NH)の乾性沈着は水圏生態系への窒素負荷経路の1つである。アジア諸国におけるNHの最大の排出源の一つである農業・畜産は、NH濃度の空間的及び季節的変動を引き起こし、乾性及び湿性沈着により湖沼流域へ影響を与えることが知られている。しかし、観測ネットワークの不足から、流域スケールでのNH濃度の空間分布はよく知られていない。本稿では、農業・畜産が盛んな流域(霞ヶ浦流域)でのNH濃度の空間的及び季節的変動の支配的要因を明らかにすることを目的とした。観測は2018年10月10日から2020年1月14日まで、合計36地点で行った。観測期間中の平均NH濃度は、農用地,湖,住宅地,森林の順に高かった。畜舎近傍で観測されたNH濃度は夏季より冬季の方が高く、気温に依存する揮発プロセスに基づくNH排出量の季節変化と異なった。農用地や湖のNH濃度と気象要素との比較から、排出源からのNHの移流の季節変化の重要性が示唆された。湖上のNHの乾性沈着量を推定したところ、全窒素の湿性沈着量を上回る可能性がある。湖への乾性沈着は植物プランクトンの増殖プロセスに関連することが知られており、水圏生態系の管理を行う上でNHの移流を考慮するべきである。