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山岸 功; 小田倉 誠美; 市毛 良明; 黒羽 光彦; 高野 公秀; 赤堀 光雄; 吉岡 正弘*
Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1113 - 1119, 2015/09
六ヶ所再処理工場で発生した不溶解残渣の化学組成を分析した。XRD分析では、Mo-Tc-Ru-Rh-Pdからなる白金族合金、モリブデン酸ジルコニウム等の複合Mo酸化物、ジルコニアの存在を確認した。定量した12元素(Ca, Cr, Fe, Ni, Zr, Mo, Tc, Ru, Rh, Pd, Te, U)重量の90%以上は、白金族合金が占めた。シュウ酸溶液で複合Mo酸化物を選択的に洗浄溶解する手法を開発し、白金族合金と複合Mo酸化物の形態で存在するMoの割合を明らかにした。
須黒 寿康; 能登屋 信; 西川 義朗*; 中村 亮将*; 澁谷 朝紀; 黒羽 光彦; 亀井 玄人
JNC TN8430 2004-004, 27 Pages, 2005/01
JNC-TN8430-2004-004.pdf:1.03MB
TRU廃棄物処分の安全評価上不可欠なプルトニウム(Pu)のセメント材料に対する収着データを取得した。処分環境として(1)還元的であり,(2)廃棄物に相当量の硝酸塩が含まれることを考慮し,極低酸素濃度(1ppm以下),還元条件でNaNO
濃度を変数(0
0.5M)として普通ポルトランドセメント(OPC)に対するバッチ式収着試験を行った。プルトニウムの初期添加量として,2.84
10
Mの1ケース,液固比は100mL g$-1及び1000mL$g$-1の2ケースとした。温度25$pm$5$circC$,試験期間7,14,28日でいずれも振とうは行わなかった。その結果,PuのOPCに対する分配係数(Kd,mL/$g
)の値は,液固比100の場合501000mL g,同様に1000mL gの場合10010000mL gの範囲となった。これらのKd値については,試験期間の経過に伴い分配係数が上昇する傾向が示された。これらの結果に基づき,著者らはPuのOPCへの保守的なKd値として50を推奨する。
能登屋 信; 澁谷 朝紀; Okazaki, M.*; 乾 真一*; 黒羽 光彦; 油井 三和
JAERI-Conf 99-004, p.643 - 653, 1999/03
本研究では、炭酸共存下におけるPuの溶解度試験を行った。試験に用いたPuは、同位体比として239-Pu(91%)を含有しており、初期濃度は10-6Mであった。試験は、0.1MNaNO3中で過飽和側から行い、pH領域は2から13であった。試験液中の炭酸濃度は、10-3、10-2、10-1MのNaHCO3により調整され、大気下・室温(約25
)で、試験期間は48日から137日とした。試験終了後、限界ろ過(10000MWCO)によって固相と液相を分離し、液相中のPu濃度の測定を行った。その結果、Puの溶解度は、炭酸濃度の増加にともない増加する傾向を示した。また、pH10まではpHの増加にともないPuの溶解度が増加する傾向となったが、pH10から12では減少する傾向となった。添加したPu溶液の色が濃茶色であったことから、溶液中のPuは+IV価であると推定されたが、pH10以上の領域ではPu(VI
能登屋 信; 澁谷 朝紀; 黒羽 光彦; 油井 三和; 岡崎 充宏*; 乾 真一*
JAERI-Conf 99-004, p.643 - 653, 1999/03
本研究では、炭酸共存下におけるPuの溶解度試験を行った。試験に用いたPuは、同位体比として239-Pu(91%)を含有しており、初期濃度は10-6Mであった。
黒羽 光彦; 澁谷 朝紀; 山田 一夫; 油井 三和; 岡崎 充宏*; 乾 真一*
JNC TN8410 98-001, 35 Pages, 1998/10
ガラス固化体からのプルトニウム(Pu)の溶解挙動の把握及び、Puの熱力学データの整備を目的としてPu含有ガラス固化体からのPuの浸出試験、Puの溶解度試験を実施した。浸出試験に先立ち239PuO2の溶解度試験を実施した。溶解度試験は、Puを過飽和として初期濃度を6.2310-5mol/lに調整して行った。試験はいずれも大気下で実施した。溶解度試験では、全pH領域にわたってpHが増加するとPuの溶解度は減少した。これらの傾向は、これまで報告されている239PuO2(c)の溶解度とよく一致していた。また、既存のPuの熱力学データを用い、地球化学計算コードPHREEQEを用いて熱力学的解析を行った。本試験で得られた溶解度は高pH領域において計算値より高い値となった。浸出試験は、Puをドープしたガラス固化体を用い、MCC-3法に準拠してPu濃度のpH依存性を測定すると共に、熱力学的解析により、ガラス固化体表面でのPuの溶解度制限固相の推定を行った。浸出試験では、溶液中のPu濃度はpHに依存し、pH
6ではpHの増加に従ってPu濃度が10-6から10-9mol/lへ低下した。また、得られたPu濃度は、これまでに報告されている239Pu(OH)4(am)の溶解度と傾向が一致しており、pH6ではPu含有ガラス固化体からのPuの溶解度を支配している固相は239Pu(OH)4(am)であることが示唆された。
澁谷 朝紀; 油井 三和; 黒羽 光彦
Proceedings of Migration '97, 0 Pages, 1996/00
本研究では、Pu含有ガラス固化体の浸出および溶解度実験を行い、Pu濃度のpH依存性を調べると共に、Pu含有ガラス固化体表面でのPuの溶解度制限固相を推定した。浸出実験は、MCC-3法に準拠して行い、試験期間は151日340日で、定期的にpH調製を行った。溶解度実験は、0.1MNaNO3溶液にPuを過飽和になるように添加し、HNO3とNaOHを、用いてpHを412に調製した。試験期間は42233日で行った。いずれの実験も大気下、室温で行い、固液分離は分画分子量10000の限外ろ過膜を使用した。Pu濃度は
スペクトル分光分析装置を用いて測定した。浸出実験で得られたPu濃度は、pH4-6で10^6mol/lのオーダーでほぼ一定の値となり、pH6-10にかけて10^-6から10^-9mol/lに減少した。Pu含有ガラス固化体からのPuの浸出挙動は、pH4-6では、溶解度制限とは考えられない
加速試験(2)物性評価試験(動燃ー原研共同研究)斉藤 誠美; 山田 一夫; 北野 光昭; 黒羽 光彦; 清宮 弘
PNC TN8410 92-056, 43 Pages, 1992/03
高レベル放射性廃液ガラス固化体の放射線に対する長期耐久性について知見を得るため、原研動燃共同研究によるアルファ加速試験を実施した。再処理工場の高レベル放射性廃液を使用してSUP244/Cmを添加したガラス固化体を作製し、アルファ線による放射線の影響を加速し、所定の経過年数に相当したガラス固化体の物性評価試験を行った。試験に使用したSUP244/Cm添加実ガラス固化体の成分分析の結果、SUP244/Cmの濃度及びガラス組成はほぼ目標どおりであることが確認できた。この試料を使用して所定の経過年数に相当したガラス固化体の物性評価試験を行った。光学顕微鏡及びEPMA観察の結果、加速年時で約1万1千年相当時においてもクラックの発生は見られなかった。また、約6千年及び1万1千年相当時における浸出試験により得られた浸出率はこれまで高レベル放射性物質研究施設において同条件で行った浸出試験結果と同オーダの値であった。これらの結果から、高レベル放射性廃液ガラス固化体は約1万1千年相当時においてもガラス固化体の物性に著しい変化は見られず、放射線に対して長期間にわたり耐久性を有することが確認できた。
清宮 弘; 山田 一夫; 黒羽 光彦; 斉藤 誠美; 富川 裕文; 斉藤 徹*; 萩谷 慎一*
PNC TN8410 90-082, 90 Pages, 1990/09
東海事業所の高レベル放射性物質研究施設(CPF)において、高レベル放射性廃液ガラス固化試験に使用してきたガラス溶融炉の解体をホットセル内で遠隔操作により行なった。ガラス溶融炉は、金属性のケーシング及び電鋳レンガ等から構成されている。ケーシング部はプラズマ切断法により、レンガ部はブレーカなど遠隔操作型に改良した治具類を用い解体した。解体は、特に大きな問題もなくプラズマ切断機、解体治工具類のホットセル内での使用についての知見を得るとともに、解体条件等を把握できた。今回の経験は、プラズマ切断機等によるセル内でのガラス溶融炉の解体技術の確立に大いに役立つものと考えられる。
佐々木 憲明; 湯佐 泰久; 山田 一夫; 野高 昌之*; 三谷 広美*; 河村 和廣; 宮原 要; 新井 隆; 亀井 玄人; 広瀬 郁朗; et al.
PNC TN8440 88-018, 170 Pages, 1988/12
本報告書は,環境工学開発部廃棄物処分技術開発室において,昭和62年度に実施した主な業務とその成果を,各研究開発の分野毎にまとめたものである。 1)オーバーバックの開発 炭素綱,純銅及びチタンに関して腐食試験を実施した。炭素綱及び純銅については,酸素が十分存在する条件下でのベントナイト共存腐食試験を行った。チタンについては,すきま腐食の発生試験を行った。 2)緩衝材の開発 国内産のN-型ベントナイトを用い,透水性試験方法の検討及び透水係数の測定を行った。 また,ベントナイトの熱変質に関する文献調査を行い,試験方法の検討を行った。 3)ガラス組成開発 日本原燃サービスのガラス固化施設用ガラス組成を設定し,その基本特性の測定を行い,動燃のガラス固化技術開発施設用ガラスと同様な特性を持っていることを確認した。 ガラス固化技術開発施設用ガラスについては,組成変動による特性の変化について検討を行った。 4)核種移行・浸出評価 実高レベルガラス固化体を用いた浸出試験を行い,TRU,EP核種の浸出量の測定を行った。また,この浸出液を用いて,岩石への核種の収着試験を行った。 核種移行試験としては,137C-,90S-を用い,ベントナイト中の拡散係数の測定試験を行った。 5)処分野外試験 東濃鉱山で人工バリア材の埋設試験を実施し,金属材料の腐食試験,模擬ガラスの浸出試験等を行った。また,東濃鉱山の地下水を用い,埋設試験条件に対応する室内試験を実施し,埋設試験結果との比較検討を行った。6)ナチュラルアナログ研究 天然ガラスの長期変質挙動の研究として,富士山の2種類の火山ガラス(砂沢,宝永スコリア)の変質について調査し,変質層と環境条件との関係を明らかにした。ベントナイト及びコンクリートについては,長期変質に関する文献調査を行った。7)地層処分システム設計研究 設計条件の整備,設計手法の選定,操業管理システムの調査及び経済性評価について,委託研究を実施した。8)地層処分システム性能評価研究 9)ホットガラス固化試験 10)TRU廃棄物処分技術開発等
藤原 健壮; 小田倉 誠美; 黒羽 光彦; 小原 幸利*; 菊地 博*
no journal, ,
ガラス固化体の鉱物化と核種浸出の反応機構を明らかにすることを目的とし、実高レベル放射性廃棄物ガラスを用いた浸出試験を高温(90, 120度)高アルカリ(pH11, 12, 13)条件で行った。B, Si及びCsの浸出挙動から、模擬ガラスの場合と同様に二次鉱物が生成し、Csの多くはこの鉱物に取り込まれていると考えられた。
小田倉 誠美; 市毛 良明; 黒羽 光彦; 山岸 功; 石原 美穂; 福井 寿樹*; 吉岡 正弘*
no journal, ,
日本原燃六ヶ所再処理工場の不溶解残渣からモリブデン酸ジルコニウムをシュウ酸含有硝酸液により除去し、白金族合金を分離回収した。白金族合金の組成をX線回折測定で確認するとともに洗浄液のICP発光分析によりモリブデン酸ジルコニウムが分離除去できたことを確認した。
