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岩田 将幸*; 齋藤 照仁*; 新井 剛*; 永山 勝久*; 鈴木 達也*; 堀口 賢一; 菅谷 篤志
no journal, ,
再処理施設から発生する硝酸ナトリウムを含む廃液の固化方法として、鉄リン酸ガラス固化に関する基礎試験を実施した。本会では、鉄リン酸ガラスの最適組成,ナトリウム最大充填率などの固化体の基本特性について報告する。鉄リン酸ガラスの最適組成確認として、Fe:Pを変化させて溶融試験に資した。その結果、Fe:P=1.0:1.5の試料でXRD回折ピークからアモルファス化していることが確認された。この結果から、Fe:P=1.0:1.5の付近が最適な組成であることが示唆された。この組成を用いて硝酸ナトリウム添加試験を実施した。硝酸ナトリウム添加量は、Fe:Pに対しNaモル比Fe:P:Na=1.0:1.5:xとした。Fe:P:Na=1.0:1.5:1.0の試料はXRD回折ピークからアモルファス化していることが確認された。Naは、マトリックス骨格の一部となっている、もしくは骨格の隙間に進入していると考えられる。当該試料をEDXによる元素マッピングを行ったところ、Fe, P, Naに同様の分布傾向があり、局所的な結晶の析出は確認されなかった。
齋藤 照仁*; 新井 剛*; 岩田 将幸*; 鈴木 達也*; 堀口 賢一; 菅谷 篤志
no journal, ,
本研究では、再処理施設から発生する低放射性廃液の一種である、リン酸廃液をセメント固化処理する際の前処理方法について検討した。リン酸廃液に含まれるリン酸イオンは、セメント水和反応の阻害及びセメント成分への吸着を引き起こす。その結果、セメント固化体中への廃棄物充填率が低下する問題がある。そのため、リン酸廃液中のリン酸イオンの安定化処理を行う必要があり、水酸化カルシウムにより不溶化を検討した。本発表では、リン酸イオン不溶化反応機構の解明及び生成するリン酸カルシウムの生成条件の検討結果を報告する。水酸化カルシウム添加量としてCa/P(モル比)を変化させて、pH及び沈殿率を確認したところ、Ca/P=2.0でリン酸イオンが全沈殿し、そのときの溶液pHは13.5であった。また、Ca/P=0.75を境に沈殿率及びpHが大きく変化した。Ca/P
0.75では、生成物はハイドロキシアパタイト(HAp)でありCa/P=0.5ではHApの前駆体の生成が確認された。HApは骨や歯のエナメル質の主成分であり、安定な物質であることから、セメント固化への影響は少ないと考えられる。
岩田 将幸*; 齋藤 照仁*; 新井 剛*; 永山 勝久*; 鈴木 達也*; 堀口 賢一; 菅谷 篤志
no journal, ,
再処理施設から発生する低放射性廃液には、高濃度の硝酸ナトリウムを含む廃液がある。硝酸ナトリウムは、環境規制物質である硝酸性窒素に該当するため、硝酸イオンを分解する技術開発が実施されている。本件では、硝酸根を熱分解でき、かつ廃液を固化できる方法として鉄リン酸ガラス固化法に着目し、鉄リン酸ガラス固化体の作製条件及び浸出挙動等の基礎的な研究を行った。実験方法として、まず固化条件の検討を行うために、酸化鉄,リン酸二水素アンモニウム,硝酸ナトリウムを各比率で混合し、さらにマッフル炉で溶融することにより固体サンプルを得た。得られた試料を直方体形状に成形し浸漬試験に供した。浸漬液は蒸留水、雰囲気温度は常温、浸漬日数は28日間で行った。固化試験結果から、ナトリウムの最大充填率はモル比でFe:P:Na=1.0:1.5:1.0であることが確認された。また浸漬試験の結果から、骨格を形成する鉄,リンさらに廃棄物であるナトリウムの浸出は遅く、固化体内部からの各元素の拡散は、極めて遅いことが示唆された。
岡留 善裕*; 齋藤 照仁*; 岩田 将幸*; 新井 剛*; 永山 勝久*; 鈴木 達也*; 堀口 賢一; 菅谷 篤志
no journal, ,
東海再処理施設から発生する低放射性廃液のうちアルカリ性廃液では、多含されるナトリウムイオンが廃液中の非放射性金属元素の分析を妨害する。そこで本研究では、イミノ二酢酸樹脂を用いてナトリウムイオンと分析対象である金属元素を分離し、分析を可能とする前処理技術について基礎的な検討を行った。吸着剤には、市販のイミノ二酢酸樹脂であるMuromacOT-71を用いた。試験は、バッチ式吸着試験及びカラム試験を実施した。その結果から各金属元素の飽和吸着量,吸着種の溶離挙動及び回収率を検討した。ナトリウムイオンは、pH3
13の範囲では吸着しないことを確認した。また、アルミニウムイオン,カルシウムイオン,マグネシウムイオンはpH4で吸着したことから、廃液からナトリウムイオンと他の金属元素を良好に群分離可能であると考える。ついでMuromacOT-71に吸着種の溶離試験を実施した。0.1M硝酸水溶液を通液することで、直ちにいずれの元素も溶離した。本試験結果より、MuromacOT-71を用いた前処理を行うことで実廃液の分析が可能になることが示唆された。
齋藤 照仁*; 岡留 善裕*; 岩田 将幸*; 永山 勝久*; 新井 剛*; 鈴木 達也*; 堀口 賢一; 菅谷 篤志
no journal, ,
低レベル放射性廃液であるリン酸廃液に多含するリン酸イオンは、セメント固化反応を阻害し充填率の低下を引き起こす。そのため、現在リン酸イオンの不溶化処理が検討されている。本研究では、リン酸イオン不溶化の反応機構の解明及びセメント固化法の適用を可能にするための沈殿物の生成条件の検討を行った。本試験では、模擬リン酸廃液は、NaH
PO
を400g・dm-3に溶解したものを用いた。沈殿剤は、水酸化カルシウムを用いた。試験は、反応槽温度を25
C, 40C, 80Cとし、撹拌速度を600rpmに設定した撹拌槽中の模擬リン酸廃液に、沈殿剤を10分ごとに所定量添加し実施した。各試験温度の全沈殿時の沈殿物の結晶構造解析の結果から、いずれの試験温度においても沈殿物は、ハイドロキシアパタイト(HAp)と残存した水酸化カルシウムであった。また、試験を高温で行うほどHApのピークが強く現れた。これは、高温であるほど結晶化が促進し、安定な構造を有する結晶が生成したためと考える。よって、水酸化カルシウムによるリン酸イオン不溶化反応は、安定物質であるHApが生成する反応であり、より高温で行うことが望ましいと考える。
齋藤 照仁*; 岩田 将幸*; 佐藤 隼人*; 新井 剛*; 永山 勝久*; 鈴木 達也*; 堀口 賢一; 菅谷 篤志
no journal, ,
再処理施設から発生する硝酸ナトリウムを含む廃液の固化方法として、鉄リン酸ガラス固化に関する基礎試験を実施した。本報告では、固化体作製時の温度条件,夾雑元素が固化体に与える影響、長時間の浸漬試験による固化体性能評価について報告する。鉄リン酸ガラスを作製するためには、980C以上の溶融温度で3.0h以上の保持時間が必要である。共雑元素の影響評価試験では、特にCrの影響が大きく、ガラス転移温度の上昇により、溶融温度を1100Cまで上げなければならないことを確認した。鉄リン酸ガラス固化体の浸出特性は、セメント固化体と比較すると極めて良好であり、約1年間の浸漬試験結果では、安定な保持性能を有することを確認した。
堀口 賢一; 菅谷 篤志; 岡留 善裕*; 齋藤 照仁*; 新井 剛*; 鈴木 達也*
no journal, ,
東海再処理施設から発生する低レベル放射性廃液は多く含まれるナトリウムの影響により、微量金属元素の定量分析が困難である。そのため、イミノ二酢酸樹脂により、ナトリウムとその他の金属元素に分離する検討を実施している。本発表では、市販のイミノ二酢酸樹脂及び自製したイミノ二酢酸樹脂を用いた吸着特性確認試験について報告する。イミノ二酢酸樹脂を用いることで、ナトリウム以外の金属元素を選択的に吸着でき、その吸着性はpHに依存することを確認した。さらに、シリカ製担持体表面にイミノ二酢酸基を合成し作製した自製樹脂では、市販の樹脂と比較して吸着速度を大幅改善できるため、迅速な吸脱着を行えることが示唆された。
齋藤 照仁*; 安藤 万純*; 新井 剛*; 堀口 賢一; 菅谷 篤志
no journal, ,
現在、福島第一原子力発電所では、海水成分及びホウ酸を含む放射性廃液が大量に滞留している。これらの廃液を廃棄体化し埋設処分する場合、Naの溶出による処分環境への影響が懸念される。そのため、Naを固定化できる固化マトリックスの研究開発が必要である。本研究では、浸出特性に優れるアモルファス構造を有するホウ酸マトリックスに着目し、ホウ酸系マトリックスの作製条件及び固化体性能評価を実施した。本試験では、溶融時間による固化体性状の変化、及びNa含有ホウ酸マトリックスからのNaの浸出挙動を調査した。また、浸出傾向を明らかにするため比表面積を大きく取った粒状試料を用いて浸漬試験を行った。まず、B:Na=1:0.5(mol比)となるよう試薬(H
BO, NaCl)を混合し、混合試薬をマッフル炉により1100Cで2 or 3h溶融後、急冷することでアモルファス状の固化体試料を得た。SEMによる表面観察より、2h溶融試料では直径1.22.5
mの斑点が確認されたが、3h溶融試料では平滑な面が確認された。また浸漬試験の結果から、2h溶融試料は3h溶融試料と比較し、Naの保持性能が低いことを確認した。
新井 剛*; 佐藤 隼人*; 齋藤 照仁*; 岩田 将幸*; 堀口 賢一; 菅谷 篤志
no journal, ,
東海再処理施設由来の低レベル放射性廃液には、廃溶媒処理工程由来のリン酸ナトリウムが多含しているリン酸廃液がある。本研究では、リン酸廃液に含まれるリン酸イオンを固型化材料として活用できる固化方法として鉄リン酸ガラスに着目した。鉄リン酸ガラスは、鉄,リン,酸素で構成されており、廃液成分がマトリックス骨格を形成するため廃棄物を大量に減容することが可能である。さらには、これまでの研究成果から鉄リン酸ガラスは、Naの固定化にも優れた性能を有することが示された。今回は、リン酸廃液に含有する夾雑物元素の混入が鉄リン酸ガラスに及ぼす影響、さらには長期間に及ぶ浸漬試験による骨格元素の浸出挙動について報告する。夾雑元素(Cr, Mg, Si, Zn)添加、1100Cで溶融した試料の結晶構造解析結果では、ピークが観察されなかった。一方980Cで溶融した試料では、結晶ピークが確認された。夾雑物元素を添加したことにより融点が上昇し結晶化が進行したものと考える。また浸漬試験の結果、鉄リン酸ガラスについてFe, P, Naの各元素について全容出に要する期間を推算すると、いずれの元素もおよそ170万年以上であることが示唆された。
松島 怜達*; 新井 剛*; 齋藤 照仁*; 堀口 賢一; 菅谷 篤志
no journal, ,
現在、福島第一原子力発電所では、海水由来の塩化ナトリウム及び再臨界防止のために添加されたホウ酸を含む放射性廃液が大量に滞留している。この廃液を廃棄体化処理し埋設処分する場合、廃棄体からナトリウムやホウ酸が溶出し処分環境への影響が懸念される。そのため、これら化学物質を固定化できる固化マトリックスの開発が求められる。本研究では、浸出特性に優れるアモルファス構造を有し、かつ廃液に含まれるホウ酸を固型化材に活用できるホウ酸ガラス固化法に着目した。今回は、ホウ酸ガラスの浸出特性を改善する目的で金属元素を添加した試料を製作し、浸漬試験を実施した。金属元素として亜鉛(Zn)を添加することで、ナトリウムの保持特性が改善することを確認した。さらに、廃液中に含まれると考えられる夾雑物元素(10元素)を添加したところ、全容出期間を30倍以上に延伸できることを確認したが、本試験で評価した最長のNa全容出期間は約30年間であることを考慮すると、現段階では、ホウ酸ガラスを当該廃液の固型化技術に適用させるのは困難であると言える。