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論文

Evaluation of the remaining spent extraction solvent in vermiculite after leaching tests via PIXE analysis

荒井 陽一; 渡部 創; 長谷川 健太; 岡村 信生; 渡部 雅之; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 吾郷 友宏*; 羽倉 尚人*; 塚原 剛彦*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 542, p.206 - 213, 2023/09

Spent PUREX solvent, which mainly consists of tributyl phosphate (TBP) and normal dodecane, is generated by solvent extraction of Plutonium and Uranium in the spent nuclear fuel reprocessing. One of the treatment options for storage of the spent solvent is adsorption of the liquid into vermiculite. The organic liquid is considered to be trapped between layers of the vermiculite. Our previous experiments on the adsorption of spent solvent into the vermiculite have shown that some parts of loaded solvent gradually leaked out from the vermiculite. In order to investigate the adsorption mechanism and capacity, elution behavior of the loaded solvent into organic diluents were evaluated. A part of the loaded solvent was easily leaked into the diluent, while some solvent remained inside the particle even after the leaching test. In this study, the adsorption capacity of the vermiculite was evaluated through amount of remaining solvent after washing with diluents. The amount of the remaining solvent was analyzed by Particle Induced X-ray Emission (PIXE) on P contained in TBP. Peak intensity of P-K$$alpha$$ line depended on the washing condition, and the behavior of the amount of change in adsorbed P atom qualitatively agreed with the results of the leaching test.

口頭

Evaluation of remaining spent extraction solvent in vermiculite by PIXE analysis

荒井 陽一; 渡部 創; 長谷川 健太; 岡村 信生; 渡部 雅之; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 吾郷 友宏*; 羽倉 尚人*; 塚原 剛彦*

no journal, , 

The spent extraction solvent, which mainly consists of tributyl phosphate (TBP) and normal dodecane, is generated by solvent extraction of Plutonium and Uranium in the reprocessing. The spent solvent should be appropriately treated for disposal or storage. One of the treatment options for storage of the spent solvent is adsorption of the liquid into vermiculite. Our previous experiments on the adsorption of spent solvent into the vermiculite have shown that some parts of loaded solvent gradually leaked out from the vermiculite. In order to investigate the adsorption mechanism and capacity more precisely, elution behavior of loaded solvent into hexane or acetone was evaluated. In this study, the adsorption capacity of the vermiculite was evaluated through amount of remaining solvent after washing with diluents. The amount of the remaining solvent was analyzed by Particle Induced X-ray Emission (PIXE) on P contained in TBP. Peak intensity of P-K$$alpha$$ line depended on the washing condition, and the behavior qualitatively agreed with the results of the leaching test.

口頭

複数のペルフルオロアルキル基を導入したイミノ二酢酸型キレート吸着剤の開発,1

武田 啓佑*; 荒井 陽一; 渡部 創; 福元 博基*; 吾郷 友宏*

no journal, , 

STRADプロジェクトの一環として実施してきた廃溶媒処理に係る吸着材の開発について、廃液中から金属イオンを吸着するフッ素系配位子の合成を進めている。本発表においては抽出剤の合成プロセスと共に、パーフルオロ基の合成数が抽出操作や性能に与える影響についても報告する。

口頭

複数のペルフルオロアルキル基を導入したイミノニ酢酸型キレート吸着剤の開発,2

藤川 寿治*; 荒井 陽一; 渡部 創; 福元 博基*; 吾郷 友宏*

no journal, , 

STRADプロジェクトの一環として実施してきた廃溶媒処理に係る吸着材の開発について、廃液中から金属イオンを吸着するフッ素系配位子の合成を進めている。本発表においては、RF基としてペルフルオロヘキシル基(C6F13基)を導入したイミノ二酢酸型キレート吸着剤の合成プロセスと、吸着材としての性能評価について報告する。

口頭

ペルフルオロアルキル基を導入したキレート剤の開発,2

藤川 寿治*; 荒井 陽一; 渡部 創; 福元 博基*; 吾郷 友宏*

no journal, , 

廃溶媒処理に係る吸着材の開発について、廃液中から金属イオンを吸着するフッ素系配位子の合成を進めている。本発表においては、一般的なキレート配位子であるイミノ二酢酸に対し、効率的なパーフルオロ基の合成プロセスについて報告する。

口頭

ペルフルオロアルキル基を導入したキレート剤の開発,1

武田 啓佑*; 荒井 陽一; 渡部 創; 福元 博基*; 吾郷 友宏*

no journal, , 

廃溶媒処理に係る吸着材の開発について、廃液中から金属イオンを吸着するフッ素系配位子の合成を進めている。本発表においては、キレート効果を示す官能基のパートを変更した配位子について、吸着性能の違いを調査した。

口頭

含フッ素イミノ二酢酸型キレート吸着剤の開発,1

武田 啓佑*; 荒井 陽一; 渡部 創; 福元 博基*; 吾郷 友宏*

no journal, , 

STRADプロジェクトの一環として実施してきた廃溶媒処理に係る吸着材の開発について、廃液中から金属イオンを吸着するフッ素系配位子の合成を進めている。本発表においては、先行研究の知見を利用し、イミノ二酢酸に配位させるパーフルオロ基の構造が抽出性能に与える影響について報告する。

口頭

含フッ素イミノ二酢酸型キレート吸着剤の開発,2

藤川 寿治*; 荒井 陽一; 渡部 創; 福元 博基*; 吾郷 友宏*

no journal, , 

STRADプロジェクトの一環として実施してきた廃溶媒処理に係る吸着材の開発について、廃液中から金属イオンを吸着するフッ素系配位子の合成を進めている。本発表においては、先行研究の知見を利用してペルオロアルキル部位とイミノ二酢酸部位をそれぞれ2つずつ導入した化合物を合成し、抽出性能に与える影響について報告する。

口頭

スチレンジビニルベンゼンポリマーが被覆した抽出クロマトグラフィ用吸着担体の合成

神長 大祐*; 吾郷 友宏*; 福元 博基*; 宮崎 康典; 佐野 雄一; 竹内 正行

no journal, , 

抽出クロマトグラフィ用吸着材は、多孔質シリカ粒子の細孔表面に被覆したスチレン-ジビニルベンゼンの高分子膜内に新規抽出剤を含浸させて、カラムに充填後、高レベル放射性廃液からの選択的なMA分離回収を行う。先行研究では、既存吸着担体に含浸する新規抽出剤の重量分率等の調整によって最適化が図られてきたが、高分子がMA分離に及ぼす影響は明らかになっていなかった。本研究では、多孔質シリカ粒子に対する高分子の被覆手法を新規提案し、TEHDGAの含浸重量分率が異なる吸着材を調製するとともに、バッチ形式の振とう試験により、既存吸着材と分配係数を比較した。改良吸着材は、既存吸着材よりも吸着速度が若干遅いものの、分配係数が改善したことから、技術的課題である吸着容量の増加に寄与する成果が得られた。今後、吸着容量を維持しつつ、吸着速度を速くするための高分子被覆手法を検討する。

口頭

放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究,115; 抽出クロマトグラフィによるMA分離性能向上を目的としたポリマー被覆の研究

神長 大祐*; 吾郷 友宏*; 福元 博基*; 宮崎 康典; 佐野 雄一; 竹内 正行

no journal, , 

抽出クロマトグラフィは、吸着担体に新規抽出剤を含浸した吸着材をカラムに充填し、高レベル放射性廃液の送液によって、マイナーアクチノイドを選択的に分離回収する技術である。吸着担体は多孔質シリカ粒子にスチレン-ジビニルベンゼン共重合体を被覆しており、先行研究から、その被覆重量(もしくは膜厚)の調整によって吸着種の吸着速度が増加する結果が得られていた。本研究では、被覆重量を制御可能なSiO$$_{2}$$-Pの調製方法を検討した。また、被覆重量をパラメータにした吸着担体にTEHDGAを含浸(e.g.重量分率は20%で固定)し、バッチ形式の振とう試験によって、改良吸着材の吸着性能を評価した。被覆重量の減少に応じて、(1)分配係数の増加、(2)吸着速度の加速が認められた。高分子膜内におけるTEHDGAの存在密度が上昇し、水・イオンの拡散速度が改善されたため、金属錯体を形成しやすくなったと考えられる。今後の計画として、改良吸着材を充填したカラム試験を行い、既存吸着材との分離性能を比較評価する。

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