Effect of sample temperature and laser ablation angle on optical emission and acoustic signals from laser-induced Zirconium plasma

Batsaikhan, M.; 大場 弘則; 狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

Optics Express (Internet), 32(24), p.42626 - 42638, 2024/11

https://doi.org/10.1364/OE.538774

A fiber-coupled, acoustic-wave-assisted microchip laser-induced breakdown spectroscopy system (AW-mLIBS) was developed to analyze the elemental composition and surface imaging. In this study, we measured the dependence of sample temperature and laser ablation angle on the laser-induced plasma-optical emission and LIP-acoustic signal. The intensity of the laser-induced plasma-optical emission and ablated mass at three different temperatures and eight different laser ablation angles were estimated using a zirconium sample. Simultaneously, we investigated the laser-induced plasma-acoustic signal amplitude, propagation speed, and shape by synchronizing the AW-mLIBS system with a high-speed camera. The results revealed that the laser-induced plasma-optical emission increases with increasing temperature and is unaffected by laser ablation angle up to 40 degree because the amount of the ablated mass was similar and the plasma. Additionally, no considerable variation in plasma temperature obtained using the Boltzmann method over the sample temperature. However, the propagation speed of the laser-induced plasma-acoustic signal differs with temperature but has marginal angular dependence because the laser-induced plasma-acoustic signal propagates as semispherical. Furthermore, small and no considerable changes observed in the laser-induced plasma-acoustic signal amplitude up to 100 degree Celsius, and the laser ablation angle showed a similar tendency to that of the laser-induced plasma-optical emission.

LIBS as diagnostics of analytical chemistry for surface mapping of complex mixed samples simulating debris inside the TEPCO's Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPS) reactor cores

Almaviva, S.*; 狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

Spectrochimica Acta, Part B, 218, p.106960_1 - 106960_7, 2024/08

https://doi.org/10.1016/j.sab.2024.106960

The Nuclear Energy Agency (NEA) launched the Nuclear Education, Skills and Technology (NEST) Framework to pursue careers in the nuclear field, by exposing researcher working on these topics to international challenging project of real-world issue and by transferring the knowledge and expertise accumulated in the current generation to them through hands-on training. In this framework the 2022 edition of the NEST project offered a training educational period at the Collaborative Laboratories for Advanced Decommissioning (CLADS) located at Tomioka, Futaba District, in the Fukushima prefecture (Japan). Among the research sectors active at CLADS there is the application and development of the LIBS technique as diagnostics of analytical chemistry aiming at characterizing the debris inside the Tokyo Electric Power Company (TEPCO)s FDNPS reactor cores after the tsunami of March 2011, which destroyed three of the six reactors of the plant. These debris need to be chemically characterized with techniques suitable to be implemented in compact, remote and radiation resistant devices, due to the residual radioactivity of the cores. The present study shows the results in realizing chemical bi-dimensional maps of samples in the form of compressed tablets of mixed oxides, with a complex distribution and concentration of chemicals simulating these debris. The results allowed to create detailed maps of the samples, with spatial resolution down to 0.5 mm and an excellent correspondence between the real spatial distribution of the materials and that reconstructed by LIBS. Moreover, it was found a good correspondence between the nominal concentration of the chemicals and the concentration estimated by using LIBS. This study shows the potentialities of LIBS in the realization of chemical maps on samples of interest for FDNPS, providing multi-elemental images of the samples under analysis.

Simultaneous analysis of gadolinium and surface imaging using a fiber-coupled acoustic wave-assisted microchip LIBS system

Batsaikhan, M.; 大場 弘則; 狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 39(2), p.423 - 432, 2024/02

https://doi.org/10.1039/D3JA00347G

This paper reports a pioneering attempt at simultaneously analyzing gadolinium distribution and surface imaging of surrogate debris samples with homogeneous and heterogeneous composition using a fiber-coupled acoustic wave-assisted microchip laser-induced breakdown spectroscopy system. In this system, a microchip LIBS was used to measure the Gd distribution maps in the mixed oxide samples. Whereas, during elemental mapping by microchip LIBS, the laser-plasma acoustic waves were simultaneously recorded by microphone and applied for surface imaging of the samples. Additionally, the laser-plasma acoustic waves can be used to adjust the best-focusing position of the microchip LIBS because the acoustic wave amplitude is the strongest at the near best-focusing position. According to the measurement results, the emission spectra of the surrogate debris showed that the optical emission lines at 501.5 nm and 510.3 nm were suitable for Gd detection in the fuel debris sample. For Gd quantification, calibration curves were established from the intensity ratio of Gd and Ce emission lines. The surface imaging for the surrogate debris samples was successfully performed by collecting the laser-plasma acoustic waveforms during LIBS elemental mapping.

令和3年度開始 廃炉・汚染水対策事業費補助金に係る補助事業「燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度の向上、熱挙動の推定及び簡易分析のための技術開発)」; 2022年度最終報告

小山 真一; 池内 宏知; 三次 岳志; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; Tsai, T.-H.; 高野 公秀; 深谷 洋行; 中村 聡志; et al.

廃炉・汚染水・処理水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 216 Pages, 2023/11

https://en.dccc-program.jp/wp-content/uploads/20231117_JAEA.pdf

令和3年度及び4年度に原子力機構が補助事業者となって実施した令和3年度開始「廃炉・汚染水対策事業費補助金に係る補助事業(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度向上、熱挙動の推定及び簡易分析のための技術開発))」の成果概要を最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水・処理水対策事業事務局ウェブサイトにて公開される。

Development of microwave-assisted, laser-induced breakdown spectroscopy without a microwave cavity or waveguide

大場 正規; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

Japanese Journal of Applied Physics, 59(6), p.062001_1 - 062001_6, 2020/06

https://doi.org/10.35848/1347-4065/ab8b3f

半導体式マイクロ波源及びマイクロ波伝送に同軸ケーブルを用いてマイクロ波共振器及び導波路の無いコンパクトなマイクロ波支援レーザーブレークダウン発光分光システムを開発した。いくつかの電極ヘッドを用い、マイクロ波を用いない場合の50倍の発光強度が得られた。また、増倍効果の限界もみられた。

Development of laser ablation absorption spectroscopy for nuclear fuel materials; Plume expansion behavior for refractory metals observed by laser-induced fluorescence imaging spectroscopy

宮部 昌文; 大場 正規; 赤岡 克昭; 加藤 政明*; 長谷川 秀一*; 若井田 育夫

Applied Physics A, 126(3), p.213_1 - 213_10, 2020/03

AA2019-0700.pdf:2.82MB

https://doi.org/10.1007/s00339-020-3368-0

低圧希ガス雰囲気中のアブレーションプルームの動的挙動を、3つの高融点金属であるチタン,ジルコニウム,ハフニウムを用いて、レーザー誘起蛍光撮像法によって調べた。これらの元素のプルーム膨張挙動を比較することで、プルーム構造の形成過程における質量数の影響を明らかにした。以前、ガドリニウムで報告した半球形の薄層と空洞構造が、これらの元素でも観察された。質量数が増えるとプルームサイズが増加し、半球層は薄くなることが分かった。Tiの基底状態原子は、プルーム中心部にも比較的多く存在することが観察された。このTi原子の持続時間は300マイクロ秒程度であり、調べたどの原子・イオンよりも長かった。さらに、多元素試料から生成されるアブレーションプルームでは、質量に依存する元素分別が観察された。これらの結果は、観測されたプルーム構造が、イオンと電子の再結合過程、および、ガス原子との多重衝突によるアブレーション粒子の反跳によって生じることを示唆している。

共鳴吸収法を用いたアブレーションプルーム中の粒子の膨張挙動; チタンとハフニウムの中性原子の挙動比較

Jung, K.; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 若井田 育夫

JAEA-Research 2017-008, 26 Pages, 2017/08

JAEA-Research-2017-008.pdf:5.99MB

ジルコニウムやウランなどが混在する放射性廃棄物の分析のために、レーザーアブレーション共鳴吸収分光法を利用する分析手法の開発を行っている。本手法を適用するためには、分析対象の粒子が作るプルームの特性評価が必須である。そこで本研究ではZrと化学的性質が似ているチタンとハフニウムを測定対象とし、粒子の重さによるプルームの膨張挙動の違いを調べた。実験の結果、背景ガスの影響は重いHfより軽いTiに対して大きくなることが分かった。本研究により、核燃料物質と原子炉材料が混在する廃棄物試料の共鳴吸収信号の意味を理解し、実験条件を最適化するための基礎的知見が得られた。

レーザー誘起ブレークダウン発光分光法によるウランスペクトルの測定; 高分解能分光スペクトル(470-670nm)

赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫

JAEA-Research 2016-005, 40 Pages, 2016/05

JAEA-Research-2016-005.pdf:1.82MB

線・中性子線の影響が排除できない低除染マイナーアクチノイド含有混合酸化物燃料、あるいは高い放射線場に存在する東京電力福島第一原子力発電所事故で生成された燃料デブリの分析には、迅速かつ簡便な遠隔分析手法の開発が求められている。非接触で迅速かつ直接に元素分析できるレーザー誘起ブレークダウン発光分光法(LIBS)は、これらの分析に適用可能な方法の一つとして考えられる。LIBSを用いた核燃料物質の組成・不純物分析においては、ウラン(U)やプルトニウム(Pu)等の複雑でスペクトル密度が高い核燃料物質の発光スペクトルと不純物のスペクトルとを明確に区別する必要がある。そのためには、これら核燃料物質のLIBSによる発光スペクトルを明らかにしなければならない。そこで、波長分解能が/50000の高分解能Echelle型分光器を用いて、470-670nmの波長域の天然ウランの発光スペクトルを測定した。測定スペクトルに対し分光器の感度及び波長の較正を行うことにより、分析に使用可能と思われるスペクトルを同定し、LIBS用データとしてまとめた。また、エネルギー準位、振動子強度を明らかにするとともに、測定したスペクトルの波長及び振動子強度の評価値が公表されている値と矛盾なく一致することを示し、本データの信頼性を確認した。更に、新たなウランのスペクトルの同定を可能とする測定波長と絶対波長の相関及び測定振動子強度と既知の振動子強度の相関を求めた。

レーザー誘起ブレークダウン発光分光法によるウランスペクトルの測定; 高分解能分光スペクトル(350-470nm)

赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫

JAEA-Research 2015-012, 48 Pages, 2015/10

JAEA-Research-2015-012.pdf:2.22MB

低除染のマイナーアクチノイド含有混合酸化物燃料や福島第一原子力発電所事故で生成された燃料デブリの分析等では、迅速かつ簡便な遠隔分析手法の開発が不可欠である。レーザー誘起ブレークダウン発光分光法(LIBS)は非接触で直接しかも迅速に分析が可能な方法の一つであり、これらの分析への適用が重要視されている。LIBSを用いた核燃料物質の組成・不純物分析においては、ウランやプルトニウム等の複雑で密度が高い発光スペクトルを明らかにすることにより、不純物のスペクトルと区別することが重要である。そこで、波長分解能が/50000の高分解能Echelle型分光器を用いて、350-470nmの波長域の天然ウランの発光スペクトルを測定し、感度及び波長の較正を行い、分析に使用可能と思われるスペクトルを同定し、LIBS用データとしてまとめた。また、エネルギー準位、振動子強度を明らかにするとともに、測定したスペクトルの波長及び振動子強度等が公表されている値と矛盾なく一致することを示し、本データの信頼性を確認した。更に、新たなウランのスペクトルの同定に必要な測定波長と絶対波長の相関及び振動子強度の測定値と既知の値の相関を求めた。

レーザー誘起ブレークダウン分光の核燃料物質分析への適用

赤岡 克昭; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫

レーザー研究, 42(12), p.918 - 922, 2014/12

次世代炉心燃料として期待されている低除染マイナーアクチノイド含有混合酸化物燃料の迅速で簡便な遠隔分析を実現するために、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)の適用の可能性について評価した。模擬燃料試料として少量のネオジム酸化物(NdO)を含んだウラン酸化物(UO)を使用し、Ndの異なる濃度の試料についてブレークダウンスペクトルを取得した結果、多数のスペクトルが同定される一方、スペクトルが複雑でその重複も観測された。濃度の定量分析特性を評価するためには、対象のスペクトルを分離する必要があることから、デコンボリューション法を適用して重複したスペクトルを分離し、そのスペクトル強度を決定した。決定された値を用いて検量線を求めた結果、濃度に対して直線性を示し、700ppmの検出下限値が得られた。核燃料物質のように、複雑で重複したLIBSスペクトルの解析には、デコンボリューション法の適用が有用であることが示されるとともに、本法の適用により次世代燃料の定量分析の可能性が示唆された。