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論文

「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発)」に係る補助事業; 2020年度最終報告

小山 真一; 中桐 俊男; 逢坂 正彦; 吉田 啓之; 倉田 正輝; 池内 宏知; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; 高野 公秀; et al.

廃炉・汚染水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 144 Pages, 2021/08

https://dccc-program.jp/3797

令和2年度に原子力機構が補助事業者となって実施した「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発))」の成果概要を、最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水対策事業事務局ウェブサイトにて公開される。

論文

New result in the production and decay of an isotope, $$^{278}$$113 of the 113th element

森田 浩介*; 森本 幸司*; 加治 大哉*; 羽場 宏光*; 大関 和貴*; 工藤 祐生*; 住田 貴之*; 若林 泰生*; 米田 晃*; 田中 謙伍*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 81(10), p.103201_1 - 103201_4, 2012/10

https://doi.org/10.1143/JPSJ.81.103201
 被引用回数：157 パーセンタイル：97.26(Physics, Multidisciplinary)

113番元素である$$^{278}$$113を$$^{209}$$Bi標的に$$^{70}$$Znビームを照射する実験により合成した。観測したのは6連鎖の$$alpha$$崩壊で、そのうち連鎖の5番目と6番目は既知である$$^{262}$$Db及び$$^{258}$$Lrの崩壊エネルギーと崩壊時間と非常によく一致した。この意味するところは、その連鎖を構成する核種が$$^{278}$$113, $$^{274}$$Rg (Z=111), $$^{270}$$Mt (Z=109), $$^{266}$$Bh (Z=107), $$^{262}$$Db (Z=105)及び$$^{258}$$Lr (Z=103)であることを示している。本結果と2004年, 2007年に報告した結果と併せて、113番元素である$$^{278}$$113を曖昧さなく生成・同定したことを強く結論付ける結果となった。

論文

Sulfate complexation of element 104, Rf, in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solution

Li, Z.*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; Pershina, V.*; et al.

Radiochimica Acta, 100(3), p.157 - 164, 2012/03

https://doi.org/10.1524/ract.2012.1898
 被引用回数：12 パーセンタイル：68.15(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The cation-exchange behavior of $$^{261}$$Rf ($$T_{1/2}$$ = 78 s) produced in the $$^{248}$$Cm($$^{18}$$O, 5$$n$$) reaction was studied on a one-atom-at-a-time scale in 0.15-0.69 M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solutions ([H$$^{+}$$] = 1.0 M) using an automated ion-exchange separation apparatus coupled with the detection system for alpha-spectroscopy (AIDA). It was found that adsorption probabilities ($$%$$ads) of $$^{261}$$Rf on cation-exchange resin decrease with an increase of [HSO$$_{4}$$$$^{-}$$], showing a successive formation of Rf sulfate complexes. Rf exhibits a weaker complex formation tendency compared to the lighter homologues Zr and Hf. This is in good agreement with theoretical predictions including relativistic effects.

論文

Anionic fluoro complex of element 105, Db

笠松 良崇*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; Li, Z.; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏; 西中 一朗; et al.

Chemistry Letters, 38(11), p.1084 - 1085, 2009/10

https://doi.org/10.1246/cl.2009.1084
 被引用回数：14 パーセンタイル：46.71(Chemistry, Multidisciplinary)

105番元素ドブニウム(Db)のフッ化水素酸と硝酸混合水溶液中における陰イオン交換挙動を、新規に開発した迅速イオン交換分離装置を用いて調べた。Dbのフッ化物陰イオン錯体の挙動は、近接の第6周期同族元素タンタル(Ta)の挙動とは大きく異なり、第5周期のニオブ(Nb)の挙動と似ているという特徴的な性質を示すことがわかった。

論文

Attempt to produce the 3rd chain of $$^{278}$$113

森本 幸司*; 森田 浩介*; 加治 大哉*; 秋山 隆宏*; 後藤 真一*; 羽場 宏光*; 井手口 栄治*; 鹿取 謙二*; 小浦 寛之; 工藤 久昭*; et al.

RIKEN Accelerator Progress Report, Vol.42, P. 15, 2009/00

http://www.rarf.riken.jp/researcher/APR/Document/2008.pdf

2003年から2007年の間、理化学研究所仁科加速器研究センターにおいて気体充填型反跳イオン分離器(GARIS)を用いた$$^{209}$$Bi$$+$$ $$^{70}$$Zn反応による113番元素の合成実験を進めてきた。賞味の照射時間241日の結果同位体$$^{278}$$113からの崩壊連鎖と同定された2つの事象が観測された。この反応の生成断面積はその時点で31$$^{+40}_{-20}$$ fbであった。今回、この崩壊様式の統計を増やす目的で、同様の実験を実施した。期間は2008年の1月7日から3月の31日まで行い、353MeVの$$^{70}$$ZnビームをBi標的に照射した。正味の照射日数は83日で、照射した$$^{70}$$Znは計2.28$$times10^{19}$$個であった。今回の実験においては$$^{278}$$113と同定される候補は観測されなかった。過去の2つの実験の結果とあわせると生成断面積は22$$^{+29}_{-19}$$ fbとなった。

論文

Startup of superheavy element chemistry at RIKEN

羽場 宏光*; 秋山 隆宏*; 加治 大哉*; 菊永 英寿*; 栗林 隆宏*; 森本 幸司*; 森田 浩介*; 大江 一弘*; 佐藤 望*; 篠原 厚*; et al.

European Physical Journal D, 45(1), p.81 - 86, 2007/10

https://doi.org/10.1140/epjd/e2007-00135-4
 被引用回数：10 パーセンタイル：47.47(Optics)

理研における超重元素化学の立ち上げ状況について紹介する。理研線形加速器に付設された気体充填型反跳分離器(GARIS)とガスジェット搬送装置を組合せたシステムを新たに整備し、$$^{169}$$Tm($$^{40}$$Ar,3n), $$^{208}$$Pb($$^{40}$$Ar,3n)反応で合成した$$^{206}$$Fr, $$^{245}$$Fmを用いてシステムのテストを行った。GARISにより分離した後ガスジェット搬送したこれらの核種のアルファ線を回転円盤型測定装置を用いて同定した。ガスジェット効率はビーム電流に依存せず、80%以上であった。また、理研K70AVFサイクロトロンにおいてもガスジェット結合型超重元素製造チェンバーを整備した。それぞれ$$^{238}$$U($$^{22}$$Ne,5n), $$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)反応で合成した$$^{255}$$No, $$^{261}$$Rfのガスジェット搬送実験を行った。

論文

Current status of the control system for J-PARC accelerator complex

吉川 博; 榊 泰直; 佐甲 博之; 高橋 博樹; Shen, G.; 加藤 裕子; 伊藤 雄一; 池田 浩*; 石山 達也*; 土屋 仁*; et al.

Proceedings of International Conference on Accelerator and Large Experimental Physics Control Systems (ICALEPCS '07) (CD-ROM), p.62 - 64, 2007/10

J-PARCは多目的科学研究のために日本で建設されている大規模陽子加速器施設である。この施設は3つの加速器と3つの実験施設から成り、現在建設中である。リニアックは稼動開始して1年が経過し、3GeVシンクロトロンはこの10月1日に試験運転が開始されたところで、施設全体の完成は来年の夏の予定である。加速器の制御システムは、初期の試運転に必要な性能を実現させた。この制御システムに求められる最も重要な機能は加速器構成機器の放射化を最小限に食い止めることである。この論文では、調整運転の初期の段階において、制御システムの各部分が達成した性能を示す。

論文

Experiment on synthesis of an isotope $$^{277}$$112 by $$^{208}$$Pb + $$^{70}$$Zn reaction

森田 浩介*; 森本 幸司*; 加治 大哉*; 秋山 隆宏*; 後藤 真一*; 羽場 宏光*; 井手口 栄治*; 鹿取 謙二*; 小浦 寛之; 工藤 久昭*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 76(4), p.043201_1 - 043201_5, 2007/04

https://doi.org/10.1143/JPSJ.76.043201
 被引用回数：147 パーセンタイル：96.01(Physics, Multidisciplinary)

同位体$$^{277}$$112の合成と崩壊についての研究を行った。実験は349.5MeVの$$^{70}$$Znビームを標的$$^{208}$$Pbに当て、気体充填型反跳イオン分離装置を用いて行った。この実験により2つの$$alpha$$崩壊連鎖を観測し、これが$$^{208}$$Pb($$^{70}$$Zn,n)反応によって同位体$$^{277}$$112が合成された後に続く崩壊連鎖であると同定した。2つの連鎖崩壊はともに$$alpha$$粒子を4回放出した後、$$^{261}$$Rfの自発核分裂にて連鎖は止まった。こうして得られた崩壊エネルギーと崩壊時間は、ドイツの重イオン研究所(GSI)により報告された結果と一致している。今回の結果はGSIにより報告された$$^{277}$$112同位体及びその$$alpha$$崩壊娘核$$^{273}$$Dsの発見実験の報告に対し、明確な形で確認した最初の実験であり、彼らの結果を支持するものである。

論文

Observation of second decay chain from $$^{278}$$113

森田 浩介*; 森本 幸司*; 加治 大哉*; 秋山 隆宏*; 後藤 真一*; 羽場 宏光*; 井手口 栄治*; 鹿取 謙二*; 小浦 寛之; 菊永 英寿*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 76(4), p.045001_1 - 045001_2, 2007/04

https://doi.org/10.1143/JPSJ.76.045001
 被引用回数：192 パーセンタイル：97.38(Physics, Multidisciplinary)

同位体$$^{278}$$113の合成と崩壊についての研究を行った。実験は353MeVの$$^{70}$$Znビームを標的$$^{209}$$Biに当て、気体充填型反跳イオン分離装置を用いて行った。この実験により1つの$$alpha$$崩壊連鎖を観測し、これが$$^{208}$$Pb($$^{70}$$Zn,n)反応によって同位体$$^{278}$$113が合成された後に続く崩壊連鎖であると同定した。$$^{262}$$Dbの自発核分裂にて連鎖は止まった。こうして得られた結果は、2004年に最初に報告した$$^{278}$$113合成及びその崩壊の結果を支持するものである。

論文

Experiments on synthesis of the heaviest element at RIKEN

森田 浩介*; 森本 幸司*; 加治 大哉*; 秋山 隆宏*; 後藤 真一*; 羽場 宏光*; 井手口 栄治*; Kanungo, R.*; 鹿取 謙二*; 菊永 英寿*; et al.

AIP Conference Proceedings 891, p.3 - 9, 2007/03

https://doi.org/10.1063/1.2713494

理化学研究所の気体充填型反跳分離装置(GARIS)を用いて、最重原子核の生成及びその崩壊の一連の実験が実施された。本実験において得られた112番元素の同位体$$^{277}$$112及び113番元素の同位体$$^{278}$$113の実験結果について報告する。$$^{208}$$Pb($$^{70}$$Zn, n)反応により同位体$$^{277}$$112からの崩壊連鎖が2例確認され、これは以前ドイツのGSIのグループにより報告された$$^{277}$$112の生成と崩壊を再現、確認する結果となった。また、$$^{209}$$Bi($$^{70}$$Zn, n)反応を実施し、自発核分裂で終わる$$alpha$$崩壊連鎖を2例観測した。これは113番元素$$^{278}$$113及びその娘核である$$^{274}$$Rg, $$^{270}$$Mt, $$^{266}$$Bhそして$$^{262}$$Dbであると同定した。

論文

Experiment on the synthesis of element 113 in the reaction $$^{209}$$Bi($$^{70}$$Zn,n)$$^{278}$$113

森田 浩介*; 森本 幸司*; 加治 大哉*; 秋山 隆宏*; 後藤 真一*; 羽場 宏光*; 井手口 栄治*; Kanungo, R.*; 鹿取 謙二*; 小浦 寛之; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 73(10), p.2593 - 2596, 2004/10

https://doi.org/10.1143/JPSJ.73.2593
 被引用回数：475 パーセンタイル：99.23(Physics, Multidisciplinary)

113番元素の同位体である$$^{278}$$113及びその娘核$$^{274}$$111及び$$^{270}$$Mtを$$^{209}$$Bi+$$^{70}$$Zn反応で初めて観測した。ビームエネルギーは349.1MeVでビーム総粒子数は1.6$$times$$10$$^{19}$$であった。生成断面積は$$57^{+154}_{-47}$$ fb($$10^{-39}$$cm$$^2$$)と見積もられる。

口頭

TOPO reversed-phase extraction behavior of rutherfordium in HCl solutions

豊嶋 厚史; 笠松 良崇; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 石井 康雄; 當銘 勇人; 佐藤 哲也; 西中 一朗; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

Rf四塩化物錯体へのリン化合物の配位を系統的に調べるために、トリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)を抽出剤として用い、塩酸(HCl)系における抽出挙動を同族元素Zr, Hfとともに調べた。Rfの抽出率はZr, Hfとほぼ同じように2.0-7.0M HClにおいてHCl濃度の増加とともに増加することがわかった。このHCl濃度は以前行ったTBP抽出系で抽出率の変化が観測されたHCl濃度(7.0-8.0M)よりも低い。リン化合物が四塩化物錯体に配位しやすいほど、低いHCl濃度において金属イオンが抽出される。したがって、Rf, Zr, Hfのいずれの四塩化物錯体に対しても、TBPよりもTOPOの方が配位しやすいと考えられる。

口頭

Anion-exchange behavior of element 105, Db, in HF/HNO$$_{3}$$ media

笠松 良崇; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 石井 康雄; 當銘 勇人; 西中 一朗; 秋山 和彦*; 菊永 英寿*; et al.

no journal, , 

タンデム加速器を用いて$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F, 5${it n}$)反応により合成した105番元素$$^{262}$$Db(T$$_{1/2}$$=34s)の0.89M HF/0.3M HNO$$_{3}$$水溶液中における陰イオン交換挙動を迅速イオン交換装置を用いて調べた。周期表上で同族元素であるNb, Ta, 擬似同族元素Paの陰イオン交換挙動もHF/HNO$$_{3}$$水溶液系で詳細に調べた。それぞれの結果の比較からDbの挙動が本実験条件下でTaの挙動とは大きく異なり、NbやPaの挙動に比較的近いことがわかった。

口頭

105番元素DbのHF/HNO$$_{3}$$混合水溶液中における化学挙動

笠松 良崇; 當銘 勇人; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 石井 康雄; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 篠原 伸夫; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

原子力機構タンデム加速器施設において、$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F,5${it n}$)反応により$$^{262}$$Db(半減期:34秒)を合成し、$$alpha$$線測定装置結合型イオン交換分離装置(AIDA)を用いて0.89M HF/0.3M HNO$$_{3}$$混合水溶液中における陰イオン交換挙動を調べた。また、$$^{nat}$$Ge($$^{19}$$F,${it xn}$), $$^{nat}$$Gd($$^{19}$$F,${it xn}$)反応により$$^{88}$$Nb(14.3分), $$^{170}$$Ta(6.76分)を合成し、同様に陰イオン交換挙動を調べた。その結果、今回の実験条件において陰イオン交換樹脂に対する吸着能の順列がTa$$>$$Nb$$sim$$Dbとなることがわかった。

口頭

105番元素(Db)のHF/HNO$$_{3}$$水溶液中での陰イオン交換樹脂への吸着挙動

笠松 良崇; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 石井 康雄; 當銘 勇人; 西中 一朗; 秋山 和彦*; 菊永 英寿*; et al.

no journal, , 

原子力機構のタンデム加速器を利用した核反応$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F,5n)$$^{262}$$Dbにより、超アクチノイド元素(超重元素)である105番元素、$$^{262}$$Db(半減期:34秒)を合成した。さらに、合成した核種を迅速に化学室へガスジェット搬送し、オンラインイオン交換・$$alpha$$線測定装置(AIDA)を用いてHF/HNO$$_{3}$$水溶液系での陰イオン交換挙動を調べた。その結果を同族(5族)元素(Nb, Ta, Pa)に対する結果と比較し、Dbのフッ化物錯形成、及びその陰イオン交換樹脂との相互作用の強さについて考察した。

口頭

KCl, KFエアロゾルを利用した核反応生成物のHeガスジェット迅速搬送と陰イオン交換実験

笠松 良崇; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 石井 康雄; 西中 一朗; 佐藤 哲也; Li, Z.; 菊池 貴宏; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

本研究では105番元素、ドブニウム(Db)の研究を進めている。これまでDbの同族元素であるNbやTa,擬似同族元素PaのHF/HNO$$_{3}$$混酸水溶液中での陰イオン交換挙動を調べ、Dbのフッ化物錯形成を調べるための実験条件を模索してきた。そして、1条件ではあるがDbのイオン交換挙動を調べることに成功し、Dbの溶離挙動がTaよりもNbに近いことがわかった。しかし、これまでの実験手法では溶液濃度によってはNbが樹脂などに物理吸着する等の問題があった。そこで、より迅速で安定したフッ化物錯形成を実現するため、本実験ではエアロゾルを広く使用されてきたKClからKFに変更して、生成物の搬送テストとオンライン陰イオン交換実験を行った。結果として、KFをエアロゾルとして用いるとNbが物理吸着する現象がなくなり、挙動もより安定化する様子が観測された。バッチ法で取得していたNb, Taの溶離挙動をもよく再現しており、He/KFガスジェットの使用によって迅速なオンライン実験条件下でもNbのフッ化物錯形成を詳細に調べることができることがわかった。今後より多様な条件下でNbを比較対象としたDbの実験を進めていくための実験条件を見いだすことができた。

口頭

Electrochemistry of the heaviest elements at JAEA

豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 北辻 章浩; 石井 康雄; 佐藤 哲也; Li, Z.; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 西中 一朗; et al.

no journal, , 

電気化学的手法を用いた重アクチノイド元素ノーベリウム(No)の酸化について発表する。原子力機構タンデム加速器において、$$^{248}$$Cm($$^{12}$$C, 5n)反応により$$^{255}$$Noを合成し、ガスジェット法によって化学室に搬送した。捕集生成物を$$alpha$$-ヒドロキシイソ酪酸($$alpha$$-HIB)水溶液に溶解した後、フロー電解カラム装置に導入し、カラム電極からの溶出液を6つのTa皿に180$$mu$$Lずつ収集した。その後、カラムに吸着したイオンを流し出すために3.0M HCl水溶液を流し、溶出液を別の2つのTa皿に収集した。これらの溶出液を蒸発乾固した後、PIPS検出器を用いて$$alpha$$線測定を行った。また$$^{81}$$Srと$$^{162}$$Ybを用いて2価イオンと3価イオンの溶出挙動を確認した。印加電圧0.2Vでは、$$^{255}$$NoはSr$$^{2+}$$と同様に3.0M HCl溶出液に観測された。この挙動はNoが2価イオンとして存在することを示している。一方、1.2Vでは、NoはYb$$^{3+}$$と同様に0.1M $$alpha$$-HIB水溶液によって溶出した。この溶出挙動はNo$$^{2+}$$がNo$$^{3+}$$に電気化学的に酸化されたことを示している。101番元素メンデレビウム(Md)の還元についても報告する。

口頭

Chemical investigation of Rf and Db at JAEA

永目 諭一郎; 浅井 雅人; 石井 康雄; 菊池 貴宏; Li, Z.; 佐藤 哲也; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 笠松 良崇*; 羽場 宏光*; et al.

no journal, , 

原子力機構で進めてきた、超重元素ラザホージウム(Rf)並びにドブニウム(Db)のフッ化物錯形成に関する研究成果を報告する。化学的研究に使用する超重核種$$^{261}$$Rf並びに$$^{262}$$Dbは原子力機構のタンデム加速器を用いて、それぞれ$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O, 5$$n$$)並びに$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F, 5$$n$$)反応で合成した。Rf並びにDbのフッ化水素酸(HF)/硝酸(HNO$$_{3}$$)混合水溶液中でのイオン交換挙動を、周期表の同族元素と比較しながら迅速化学分離装置AIDAを用いて詳細に調べた。その結果、Rfのフッ化物錯形成が同族元素のフッ化物形成よりも著しく弱いことがわかった。一方、Dbのフッ化物形成についても同様な結果が得られた。超重元素で観測された特異的なフッ化物形成について議論する。

口頭

HF/HNO$$_{3}$$水溶液系における105番元素、Dbの陰イオン交換挙動

笠松 良崇*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; Li, Z.; 石井 康雄; 佐藤 哲也; 西中 一朗; 菊池 貴宏; 羽場 宏光*; et al.

no journal, , 

105番元素ドブニウム(Db)のフッ化物錯形成を明らかにするために、Db及びその同族元素Nb, Ta, 擬同族元素Paの陰イオン交換挙動をHF/HNO$$_{3}$$混合水溶液において調べた。原子力機構タンデム加速器施設において$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F, 5n)反応により$$^{262}$$Dbを合成した。反応生成物を迅速に化学室へガスジェット搬送し、新たに開発したオンライン迅速イオン交換・$$alpha$$線測定装置を用いてDbの陰イオン交換挙動を調べた。また、第5族同族元素であるNb, Taの陰イオン交換挙動も同条件下において調べ、Dbの実験値との比較を行った。その結果、Dbの分配係数($$it K$$$$_{d}$$値)は、周期表上で最も近い同族元素Taの$$it K$$$$_{d}$$値よりも1桁以上小さく、より軽い同族元素Nbの$$it K$$$$_{d}$$値に近いことを明らかとした。また、Dbの$$it K$$$$_{d}$$値は、別の実験で得た擬同族元素Paの$$it K$$$$_{d}$$値にも近いことがわかった。

口頭

高速増殖実証炉に向けた概念検討と関連技術開発,5; 高速炉用鋼板コンクリート製格納容器技術開発

加藤 篤志; 根岸 和生; 佐藤 健一郎*; 秋山 洋*; 原 裕之*; 岩崎 幹典*; 阿部 岩司*; 時吉 巧功*; 岡藤 孝史*; 梅木 克彦*; et al.

no journal, , 

FaCTでは、JSFRに採用する予定の鋼板コンクリート製格納容器(SCCV)の成立性確認にかかわる技術開発を進めている。開発では、実機JSFRの格納容器で想定される温度,圧力条件がSC構造に与える影響を試験及び解析により把握し、SCCVの支持機能及びバウンダリ機能の健全性を検証している。

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