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論文

Microscopic analyses on Zr adsorbed IDA chelating resin by PIXE and EXAFS

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 羽倉 尚人*; 久保田 俊夫*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 477, p.54 - 59, 2020/08

Used PUREX process solvent generated from reprocessing process of spent nuclear fuel contains a small amount of U and Pu complexed with tributyl phosphate (TBP) or dibutyl phosphate (DBP). The radioactive nuclides should be removed from the solvent for safety storage or disposal. The iminodiacetic acid (IDA) type chelating resin was proposed as promising procedures for efficient recovery of the trapped cations in the solvent. In order to reveal the distribution and amount of Zr in the particle and local structure of Zr complex formed in the adsorbent, PIXE and EXAFS analyses on the Zr adsorbed chelating resin were carried out. Micro-PIXE analysis proved that it is an effectual method for quantitative analysis of trace adsorbed elements. Moreover, some of the adsorption sites were possibly occupied by the molecules. On the other hand, Zr-K edge EXAFS analysis suggested that extraction mechanism of Zr from the aqueous solution and the solvent was different.

論文

Quantitative analysis of Zr adsorbed on IDA chelating resin using Micro-PIXE

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 久保田 俊夫*

QST-M-23; QST Takasaki Annual Report 2018, P. 59, 2020/03

Radioactive spent solvent waste contains U and Pu is generated from reprocessing process of spent nuclear fuel. The nuclear materials should be removed from the solvent for safety storage or disposal. We are focusing on the nuclear materials recovery from spent solvent using imino diacetic acid (IDA) type chelating resin as a promising method. In order to reveal adsorbed amount of Zr, which is simulated of Pu, Micro-Particle Induced X-ray Emission (PIXE) was carried out. Micro-PIXE analysis succeeded in quantitative analysis on trace amount of adsorbed Zr from simulated spent solvent.

論文

First direct mass measurements of nuclides around $$Z$$ = 100 with a multireflection time-of-flight mass spectrograph

伊藤 由太*; Schury, P.*; 和田 道治*; 新井 郁也*; 羽場 宏光*; 平山 賀一*; 石澤 倫*; 加治 大哉*; 木村 創大*; 小浦 寛之; et al.

Physical Review Letters, 120(15), p.152501_1 - 152501_6, 2018/04

 被引用回数:28 パーセンタイル:3.05(Physics, Multidisciplinary)

冷たい核融合反応および熱い融合反応によって生成した変形閉殻中性子数152の近傍に位置する原子核$$^{246}$$Es, $$^{251}$$Fm、および超フェルミウム原子核$$^{249-252}$$Md, $$^{254}$$Noの質量の直接測定を、多反射時間飛行質量分析装置(MR-TOF)を用いて実施した。$$^{246}$$Esおよび$$^{249,250,252}$$Mdの質量測定は世界で初めての成果である。さらに$$^{249,250}$$Mdの質量を$$alpha$$崩壊連鎖のアンカーポイントとして用いて$$^{261}$$Bhおよび$$^{266}$$Mtまでの重い原子核の質量を決定した。これらの新測定された質量を理論質量計算と比較し、巨視的・微視的模型の予測値と良い一致が見られることを示した。近接する3つの質量値から求められる経験的殻ギャップエネルギー$$delta_{2n}$$を今回の質量値から求め、MdおよびLrに対する変形閉殻中性子数$$N=152$$の存在を裏付ける結果を得た。

論文

First online multireflection time-of-flight mass measurements of isobar chains produced by fusion-evaporation reactions; Toward identification of superheavy elements via mass spectroscopy

Schury, P.*; 和田 道治*; 伊藤 由太*; 加治 大哉*; 新井 郁也*; MacCormick, M.*; Murray, I.*; 羽場 宏光*; Jeong, S.*; 木村 創大*; et al.

Physical Review C, 95(1), p.011305_1 - 011305_6, 2017/01

AA2016-0638.pdf:0.71MB

 被引用回数:23 パーセンタイル:3.91(Physics, Nuclear)

多反射時間飛行質量分析装置を理化学研究所設置の気体充填型反跳分離装置-II型(GARIS-II)と連結したガスセルに配置し、$$alpha$$崩壊連鎖を伴う重原子核の質量の直接測定を実施した。融合-蒸発反応で生成された原子核をGARIS-IIを用いて分離し、ヘリウムガスセルで止めて目的の原子核を捕集した。本実験で$$^{204}$$Fr-$$^{204}$$Rn-$$^{204}$$At-$$^{204}$$Po, $$^{205}$$Fr-$$^{205}$$Rn-$$^{205}$$At-$$^{205}$$Po-$$^{205}$$Bi及び$$^{206}$$Fr-$$^{206}$$Rn-$$^{206}$$Atの3つの同重体鎖の時間飛行スペクトルが観測された。その結果、$$^{204-206}$$Fr, $$^{204,205}$$Rn、そして$$^{204,205}$$Atの原子質量値が精密に決定された、今回の解析において、$$^{205}$$Bi, $$^{204,205}$$Po, $$^{206}$$Rn、そして$$^{206}$$Atの同定は10個以下という少量のイオン数でなされた。この成果は 次のステップとして実施する予定である(生成量が極少量の)超重元素イオンの質量分析につながる成果となる。

口頭

使用済み燃料再処理プロセスから発生する廃溶媒処理技術の開発,2; 固体吸着材を用いた廃溶媒からの核燃料物質分離除去に関する検討

中村 文也*; 新井 剛*; 保科 宏行*; 瀬古 典明*; 荒井 陽一; 渡部 創; 野村 和則

no journal, , 

原子力施設で発生する放射性廃液の処理技術を確立するSTRAD(Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decomissioing)プロジェクトの一環として、核燃料物質を装荷した状態で保管した使用済み溶媒の処理技術開発を実施した。抽出剤であるリン酸トリブチル(TBP)は放射線等によりリン酸ジブチル(DBP)等に分解し、長期間核燃料物質を装荷したまま保管すると硝酸による逆抽出が困難となる。本件では、固体吸着材を用いて直接廃溶媒から核燃料物質を吸着除去する処理法の適用性を検討した。固体吸着材として、不織布状の吸着材(イミノ二酢酸(IDA)基, リン酸基, アミドオキシム基)、及びIDA型キレート樹脂を候補として、リン酸ジブチル(DBP), リン酸トリブチル(TBP)とドデカンを含む模擬劣化溶媒からのZr(IV)の吸着除去性能をバッチ式吸着試験により評価した。その結果、イミノ二酢酸型の吸着材が良好な吸着反応を示すことを確認した。

口頭

Radioactive nuclides recovery from spent solvent in STRAD project, 2; Zr adsorption onto ion exchange resins

中村 文也*; 安倍 諒治*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 荒井 陽一; 渡部 創; 野村 和則

no journal, , 

It is considered that tributyl phosphate (TBP) contained in spent PUREX solvent is well known to decompose into dibutyl phosphate (DBP) by radiation exposure. It has been found that DBP extracts U and Pu to form strong complexes. Since these complexes have stability even at low nitric acid solution, the spent solvent loaded with U and Pu for a long term is difficult to back extracted using nitric solution. Therefore, we have studied the treatment method for adsorbing of U and Pu from spent solvent using adsorbent. In this study, the method of Zr(IV) quantitative analysis using fluorescence spectroscopy was established. Moreover, adsorption behavior of Zr(IV) in DSP-n using adsorbents was evaluated. It was confirmed that non-woven fabrics with phosphoric acid type and imino diacetic acid type showed excellent adsorption ability.

口頭

使用済み燃料再処理プロセスより生じる廃有機溶媒からの放射性核種直接回収を指向したIDA型吸着剤の開発

中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 荒井 陽一; 渡部 創; 野村 和則

no journal, , 

原子力施設で発生する放射性廃液の処理技術を確立するSTRAD(Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning)プロジェクトの一環として、核燃料物質を装荷した状態で保管した使用済み溶媒の処理技術開発を実施した。抽出剤であるリン酸トリブチル(TBP)は放射線等によりリン酸ジブチル(DBP)等に分解し、DBPとU, Puは低硝酸濃度でも安定な錯形成する。そのため、長期間核燃料物質を装荷した溶媒に対しては、希硝酸による逆抽出が困難となる。本件では、イミノニ酢酸(IDA)樹脂による廃溶媒からの放射性核種吸着除去による処理法の適用性を検討した。イミノニ酢酸ジエチル及びブロモ酢酸エチルを原料としたSIDARが、溶媒中においても良好な性能を示し、廃溶媒処理に適用可能である吸着材を合成することができた。

口頭

Na高含有放射性廃液からの核種回収を目指した複合型イミノ二酢酸樹脂の開発

木田 福香*; 中村 文也*; 新井 剛*; 松島 怜達; 齋藤 恭央

no journal, , 

本研究ではNa高含有放射性廃液中のNaとその他核種の分離に適した吸着材の開発を行った。本研究で開発した複合型IDA樹脂(SIDAR)は、Na高含有溶液から選択的に目的元素を吸着できることが示された。

口頭

使用済み燃料再処理プロセスから発生する廃溶媒処理技術の開発,4; マイクロPIXE及びEXAFSを用いたイミノ二酢酸吸着材に吸着したZrの分析

荒井 陽一; 渡部 創; 大野 真平; 野村 和則; 中村 文也*; 新井 剛*; 瀬古 典明*; 保科 宏行*; 久保田 俊夫*

no journal, , 

STRAD(Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning)プロジェクトの一環として、PUREX法などの試験研究で発生した廃溶媒からの金属物質の回収方法に、固体吸着材の適用を検討している。本報では、Puと類似のDBP錯体構造となるZrを模擬物質とし、吸着材に吸着した微量Zr量を測定するために粒子単位でParticle Induced X-ray Emission (PIXE)を分析し、また、Extended X-ray Absorption Fine Structure (EXAFS)による吸着材の分析からZr吸着状態の評価を行った。マイクロPIXEによる微量Zrの定量分析に成功し、またEXAFSにより水溶液、溶媒からのZrの吸着メカニズムは異なるとの結果を得た。

口頭

使用済み燃料再処理プロセスから発生する廃溶媒処理技術の開発,5; イミノ二酢酸吸着材の合成と性能評価

中村 文也*; 新井 剛*; 荒井 陽一; 渡部 創; 野村 和則; 瀬古 典明*

no journal, , 

STRAD(Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decomissioing)プロジェクトの一環として、廃溶媒中からの放射性物質吸着除去法としてイミノニ酢酸(IDA)型吸着材の適用を検討した。実用化に向けて吸着性能の向上を図るために大きな表面積構造を持つ多孔性SiO$$_{2}$$粒子に着目し、その表面に添着したポリマー層にIDA基を導入することで有機無機複合型IDA樹脂(SIDAR)を合成した。本研究により、多孔性シリカ粒子を担体とした有機無機複合型イミノ二酢酸樹脂(SIDAR)は、有機溶媒に装荷したZrを迅速且つ高効率に回収可能であるとの成果を得た。

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