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論文

Impact of MOX fuel use in light-water reactors; Long-term radiological consequences of disposal of high-level waste in a geological repository

三成 映理子*; 樺沢 さつき; 三原 守弘; 牧野 仁史; 朝野 英一*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(7), p.793 - 803, 2023/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:56.43(Nuclear Science & Technology)

As a series of studies to evaluate impact of mixed-oxide (MOX) fuel in light-water reactors (LWRs), post-closure long-term safety for various vitrified high-level radioactive waste (HLW) arising from the different fuel cycle intends to recycle Pu are examined. In this study, four fuel cycle scenarios with different ratio of spent MOX generated and two reprocessing options for each fuel cycle scenario are considered. One reprocessing option considers disposal of vitrified HLW generated separately from the reprocessing of spent UO$$_{2}$$ fuel and MOX fuel (separated HLW), and the other is blended vitrified UO$$_{2}$$-MOX HLW (blended HLW) generated during reprocessing whereby MOX spent fuel is diluted by UO$$_{2}$$ spent fuel. First, the radionuclide inventories of those vitrified HLWs are discussed. Next, radionuclide migration analyses for geological disposal of those vitrified HLWs are evaluated. It has revealed that the disposal of blended HLW will not have an adverse effect on the long-term radiological impact compared to separated HLW. Results of this study can be used as a basis for considering the blending option as a viable alternative approach in the future for managing MOX fuel used in light-water reactors.

論文

わかりやすい放射線物理学; 改訂3版

多田 順一郎*; 中島 宏; 早野 龍五*; 小林 仁*; 浅野 芳裕*

わかりやすい放射線物理学; 改訂3版, 305 Pages, 2018/03

本書は、放射線物理学の入門書である。高校卒業程度の学力のある読者を対象に、「高校の物理と放射線物理学をつなぐ」というコンセプトの下に、定性的な説明を主体としたできるだけ平易な解説を行っている。本書は、「放射線物理とは何か」から始まり、特殊相対性理論入門、量子論入門、原子及び原子核の構造、放射線、放射能、放射線と物質との相互作用、加速器、放射線量などの12章から構成される。

報告書

平成26年度核燃料サイクル工学研究所放出管理業務報告書(排水)

渡辺 均; 中野 政尚; 藤田 博喜; 河野 恭彦; 井上 和美; 吉井 秀樹*; 大谷 和義*; 檜山 佳典*; 菊地 政昭*; 坂内 信行*; et al.

JAEA-Review 2015-030, 115 Pages, 2015/12

JAEA-Review-2015-030.pdf:25.28MB

本報告書は、原子力規制関係法令を受けた「再処理施設保安規定」、「核燃料物質使用施設保安規定」、「放射線障害予防規程」、「放射線保安規則」及び「茨城県等との原子力施設周辺の安全確保及び環境保全に関する協定書」、「水質汚濁防止法」並びに「茨城県条例」に基づき、平成26年4月1日から平成27年3月31日までの期間に日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所から環境へ放出した放射性排水の放出管理結果をとりまとめたものである。再処理施設、プルトニウム燃料開発施設をはじめとする各施設からの放射性液体廃棄物は、濃度及び放出量ともに保安規定及び協定書等に定められた基準値を十分に下回った。

論文

中性子ラジオグラフィによるダイナミックCTシステムの開発と燃料電池スタック内水分布の連続三次元可視化

村川 英樹*; 橋本 迪矩*; 杉本 勝美*; 浅野 等*; 竹中 信幸*; 持木 幸一*; 安田 良

日本機械学会論文集,B, 77(784), p.2255 - 2262, 2011/12

A dynamic CT system was developed for visualization of consecutive three-dimensional water behavior in a PEFC stack for neutron radiography. The system is composed of a neutron image intensifier and a C-MOS high speed videocamera. An operating stack with three cells based on the Japan Automobile Research Institute standard was visualized using the neutron radiography system at a research reactor JRR-3 in Japan Atomic Energy Agency. The dynamic water behavior in channels in the operating PEFC stack was clearly visualized every 15 seconds by using the system. The water amount in each cell was evaluated by the CT reconstructed images. It was shown that a cell voltage decreased gradually when the water increased and increased rapidly when the water was evacuated. It was estimated that the power generation stopped when the channel of a cell was partly filled with the water because the air supply was blocked to a cell in the stack.

論文

Evaluation of water distribution in a small operating fuel cell using neutron color image intensifier

安田 良; 日塔 光一*; 小長井 主税*; 塩澤 方浩*; 竹中 信幸*; 浅野 等*; 村川 英樹*; 杉本 勝美*; 野島 健大; 林田 洋寿; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 651(1), p.268 - 272, 2011/09

 被引用回数:7 パーセンタイル:49.05(Instruments & Instrumentation)

中性子ラジオグラフィは、燃料電池内部の水分布可視化に有効な技術である。本研究では、高輝度・高空間分解能中性子イメージング検出器の中性子イメージインテンシファイアを用いて、小型燃料電池内部を発電開始からフラッディングに起因すると考えられる電圧降下までの過程を連続的に観察した。発電過程において、電池中心部から水が生成し、徐々に流路端部の両側から滞留していく様子を確認した。一方で、発電時の電池電圧は水分の滞留とともに低下し、流路端部の水滴が結合した直後に急激な電圧降下が生じ発電を停止している。本稿では、こうした結果に加え、発電に伴う生成水の挙動と電圧変化との相関に関する考察したことについて述べる。

論文

Measurements of water distribution in through-plane direction of PEFC by using neutron radiography

村川 英樹*; 和田 大裕*; 杉本 勝美*; 浅野 等*; 竹中 信幸*; 安田 良

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 651(1), p.286 - 289, 2011/09

 被引用回数:9 パーセンタイル:57.2(Instruments & Instrumentation)

Hydrogen gas and air are supplied to a polymer electrolyte fuel cell (PEFC). Protons pass through the electrolyte membrane, and combine with oxygen to form water in the cathode reaction site. The generated water must be supplied appropriately to the membrane for proton conduction. On the other hand, the generated water may affect the fuel cell performances because of the blocking of oxygen from reaching the cathode reaction site. Therefore, water management in the PEFC is important, and water distribution during the operation in the through-plane direction has been of wide concern. In order to obtain the water distributions in a membrane electrode assembly (MEA) and a gas diffusion layer (GDL), a borescope system was newly employed using neutron radiography. The system could obtain the water distribution in the MEA and the GDL, and pixel size of 6.5 micron was achieved. Furthermore, the system was applied for a tilted converter system. The pixel of 1.0 micron at angle of 81 degrees was achieved, and improvement of the spatial resolution was confirmed.

論文

Visualization of dynamic 3-D water behavior in polymer electrolyte fuel cell by using neutron image intensifier

竹中 信幸*; 浅野 等*; 杉本 勝美*; 村川 英樹*; 橋本 迪矩*; 進藤 徳高*; 持木 幸一*; 安田 良

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 651(1), p.277 - 281, 2011/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:38.79(Instruments & Instrumentation)

Visualization of dynamic three-dimensional water behavior in a polymer electrolyte fuel cell (PEFC) stack was carried out by neutron CT using a neutron image intensifier. The neutron radiography system at JRR-3 in Japan Atomic Energy Agency was used. An operating stack with three cells based on Japan Automobile Research Institute standard was visualized. A consecutive CT reconstruction method by rotating the fuel stack continuously was developed using a neutron image intensifier and a C-MOS high speed video camera. The dynamic water behavior in channels in the operating PEFC stack was clearly visualized in 15 s intervals by the present dynamic neutron CT system.

論文

Effect of water distributions on performances of JARI standard PEFC by using neutron radiography

村川 英樹*; 植田 忠伸*; 吉田 壮寿*; 杉本 勝美*; 浅野 等*; 竹中 信幸*; 持木 幸一*; 飯倉 寛; 安田 良; 松林 政仁

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 605(1-2), p.127 - 130, 2009/06

 被引用回数:23 パーセンタイル:81.44(Instruments & Instrumentation)

In order to clarify the effects of water on performances of a Polymer Electrolyte Fuel Cell (PEFC), measurements of water distribution in a Japan Automobile Research Institute standard PEFC were carried out by means of neutron radiography. Furthermore, the cell voltage and the pressure drop between inlet and outlet of the air were simultaneously measured. From the measurements, the relation between cell voltage, pressure drop and movement of the water plug in the channel was confirmed. The PEFC performances were recovered as the water plug evacuated. Condensed water in the channel decreased with the relative humidity of air. However, it may affect the MEA permanence. Therefore, the most appropriate operating conditions should be decided for taking into account both the cell performances and the permanencies.

論文

Novel UV-induced photografting process for preparing poly(tetrafluoroethylene)-based proton-conducting membranes

浅野 雅春; Chen, J.; 前川 康成; 坂村 高洋*; 久保田 仁*; 吉田 勝

Journal of Polymer Science, Part A; Polymer Chemistry, 45(13), p.2624 - 2637, 2007/07

紫外線グラフト重合及びスルホン化技術を併用することによるPTFEをベースにしたプロトン伝導性電解質膜を開発した。紫外線照射によりスチレンモノマーをPTFEフィルム内部まで均一にグラフトさせることができた。得た電解質膜を評価したところ、低グラフト率(10%)にもかかわらず、ナフィオンと同程度のプロトン伝導性を持つ電解質膜であることがわかった。また、紫外線照射法はPTFEフィルムに与える損傷が少ないため、従来の放射線法に比べてより高強度な電解質膜を得ることができた。

論文

Comparative study on the preparation and properties of radiation-grafted polymer electrolyte membranes based on fluoropolymer films

Chen, J.; Septiani, U.*; 浅野 雅春; 前川 康成; 久保田 仁*; 吉田 勝

Journal of Applied Polymer Science, 103(3), p.1966 - 1972, 2007/03

 被引用回数:19 パーセンタイル:53.1(Polymer Science)

本研究では、フッ素系高分子膜であるETFE, PVDF及び放射線架橋したPTFEを用いて、放射線グラフト重合及びスルホン化による燃料電池用高分子電解質膜を作製し、膜の特性を比較検討した。それらの高分子電解質膜(イオン交換容量が1.0mmolg$$^{-1}$$)のプロトン導電性及び化学安定性を調べたところ、ETFEをベースとした電解質膜は比較的高い耐酸化性を持っているが、プロトン導電性が低いことがわかった。一方、架橋したPTFEをペースとした電解質膜は優れたプロトン導電性を示したが、耐酸化性はETFEをベースとした膜より低かった。このような特性の違いは基材フィルムの結晶性及び化学構造と密接な関連性があると結論した。

論文

Proton exchange membranes for fuel cell applications prepared by ion track technology

八巻 徹也; 小曾根 雄一*; 廣木 章博; 細井 克彦*; 浅野 雅春; 久保田 仁*; 吉田 勝

電気化学および工業物理化学, 75(2), p.175 - 178, 2007/02

 被引用回数:10 パーセンタイル:22.76(Electrochemistry)

イオンビーム照射とエッチング処理により得たイオン穿孔膜に、さらに$$gamma$$線照射とグラフト重合を組合せた手法により新規な燃料電池用電解質膜を作製した。作製法は次のように行った。まず、$$^{129}$$Xeイオン(450MeV)を照射したPVDF(25$$mu$$m)を80$$^{circ}$$Cの9M KOH水溶液で50時間処理し、100nmの孔径を持つイオン穿孔膜を得た。つぎに、このイオン穿孔膜に$$gamma$$線を160kGy照射後、スチレンを60$$^{circ}$$Cでグラフト重合し、0.2Mクロロスルホン酸/ジクロロエタン溶液を用いて50$$^{circ}$$Cでスルホン化することにより電解質膜とした。この電解質膜の膜面方向と膜厚方向のプロトン導電性の検討から、異方導電性を持つことがわかった。このような一次元的なプロトン伝導経路により、市販膜のナフィオンに比べて含水率は低下し、さらにメタノール透過も抑制されることがわかった。

論文

Influence of pre-irradiation atmosphere on the properties of polymer electrolyte membranes prepared using radiation grafting method

Septiani, U.*; Chen, J.; 浅野 雅春; 前川 康成; 吉田 勝; 久保田 仁*

Journal of Materials Science, 42(4), p.1330 - 1335, 2007/02

 被引用回数:16 パーセンタイル:47.77(Materials Science, Multidisciplinary)

電解質膜の開発において、耐久性の向上は重要な課題になっている。本論文では、ETFE膜にスチレンモノマーを放射線グラフトした後、スルホン化して得た高分子電解質膜の耐久性に及ぼす照射雰囲気の影響について検討した結果をまとめた。10kGy照射したETFE膜(50$$mu$$m)にアルゴンガスをバブリングしたスチレンモノマー(40vol%)とトルエン(60vol%)の混合溶液を充填して50$$^{circ}$$Cでグラフト重合を行った。この前照射の場合、アルゴン雰囲気中及び酸素雰囲気中で行った。前照射・後グラフト重合法によるETFE膜へのスチレンをグラフト重合後、スルホン化して得た電解質膜の耐酸化性を検討した。耐酸化性試験には、1.0mmol/gのイオン交換容量を持つ電解質膜を用いた。耐酸化性は60$$^{circ}$$C、3%過酸化水素水溶液中に電解質膜を浸漬した後の重量変化から評価した。その結果、アルゴン雰囲気下で照射して得た電解質膜の耐久性は、酸素雰囲気下で照射して得た電解質膜に比べて、2倍高いことがわかった。酸素雰囲気下で照射して得た電解質膜の耐久性が低い理由として、主鎖とグラフト鎖の間にあるエーテル結合に起因していると推察した。

論文

Preparation of ETFE-based fuel cell membranes using UV-induced photografting and electron beam-induced crosslinking techniques

Chen, J.; 浅野 雅春; 前川 康成; 坂村 高洋*; 久保田 仁*; 吉田 勝

Journal of Membrane Science, 283(1-2), p.373 - 379, 2006/10

 被引用回数:23 パーセンタイル:59.34(Engineering, Chemical)

UV照射によるスチレングラフトプロセス及び電子線によるグラフト膜架橋導入を併用して新規な燃料電池用電解質膜の合成法を開発した。グラフトプロセスでは、ガス相及び液相でのスチレンのグラフト化を検討した。スチレンをグラフトしたETFE膜を電子線照射することで、架橋構造導入による耐久性向上が実現できた。本論文の特徴は、(1)UVグラフト法によるスチレンのETFE膜全体へのグラフト化,(2)合成した電解質膜の高プロトン導電性,(3)ガス相グラフト法より液相グラフト法で合成した電解質膜の高導電性,(4)これらの電解質膜の異方性プロトン導電性,(5)電子線架橋による耐久性向上と電解質膜表面への高濃度導電基の確保である。

論文

Nano-structure controlled polymer electrolyte membranes for fuel cell applications prepared by ion beam irradiation

八巻 徹也; 小曾根 雄一; 廣木 章博; 浅野 雅春; 久保田 仁*; 吉田 勝

ECS Transactions, 3(1), p.103 - 112, 2006/00

日本原子力研究開発機構イオン照射施設が保有するサイクロトロン加速器からの重イオンビームを用いて、水電解システムや燃料電池に応用可能なフッ素系高分子電解質膜を作製した。このいわゆるナノ構造制御型電解質膜は、照射後の化学エッチングによって孔径100nmのポリフッ化ビニリデンイオン穿孔膜を作製し、次に得られた細孔への$$gamma$$線グラフト重合によりプロトン伝導性基を導入する、という2段階のプロセスで得られた。イオン交換容量を制御した電解質膜では膜厚方向のみに異方的なプロトン伝導性を示したことから、イオンの入射により生成した潜在飛跡に沿って一次元的なプロトン伝導経路が形成されていることが明らかになった。市販膜ナフィオンと比較すると、含水や物質(メタノール)透過の抑制能において優位性が確認できた。

論文

Preparation of fuel cell membranes by photografting in vapor and liquid phases

Chen, J.; 浅野 雅春; 前川 康成; 坂村 高洋*; 久保田 仁*; 吉田 勝

Electrochemical and Solid-State Letters, 9(5), p.G184 - G186, 2006/00

 被引用回数:8 パーセンタイル:31.67(Electrochemistry)

光グラフト重合を利用した燃料電池用電解質膜の作製を試み、得られた膜の特性を評価した。気相系の光グラフトの場合、キトサンを塗布したETFE膜をスチレンモノマー蒸気に暴露することにより行った。一方、液相系の光グラフトでは、スチレン-水/アセトン(1/5vol%)溶液中にキトサンを塗布したETFE膜を浸漬することにより行った。それぞれの膜をグラフト後、スルホン化した電解質膜のプロトン導電性を測定したところ、気相系と液相系で得た電解質膜の膜面方向のプロトン導電性には違いが見られなかった。しかしながら、膜厚方向のプロトン導電性では、同じイオン交換容量において違いが生じ、気相系に比べて液相系で得られた電解質膜のプロトン導電性が高くなることがわかった。ちなみに、イオン交換容量が2.0mmol/gでの膜厚方向のプロトン導電性では、気相系の0.036S/cmに対し、液相系では0.072S/cmであった。この原因を明らかにするために、膜断面のEDS分析により、膜中のイオウ(S)成分の分布を調べたところ、液相系では膜表面と膜中央に均一にイオウ成分が分布していることがわかった。それに対し、気相系の場合、イオン成分の分布は膜表面に集中し、膜中心部には少ないことがわかった。これらの結果から、膜中のスルホン酸基の均一・不均一分布が膜厚方向のプロトン導電性の違いに影響を与えたと結論した。

論文

Polytetrafluoroethylene-based proton-conducting membranes prepared by ultraviolet-induced photografting

Chen, J.; 浅野 雅春; 前川 康成; 坂村 高洋*; 久保田 仁*; 吉田 勝

Electrochemical and Solid-State Letters, 9(11), p.G326 - G329, 2006/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:22.37(Electrochemistry)

紫外線を利用した燃料電池用PTFE系電解質膜の作製を試み、得られた膜の特性を評価した。紫外線照射により、PTFE膜内部までスチレンをグラフト重合することに成功した。7%と低いグラフト率にもかかわらず、ナフィオンと同程度のプロトン導電性を持つ電解質膜を得た。また、機械的強度が、従来放射線法で得られたPTFE系電解質膜により優れていることが確認できた。

論文

Preparation of proton exchange membranes based on crosslinked polytetrafluoroethylene for fuel cell applications

八巻 徹也; 小林 和博; 浅野 雅春; 久保田 仁*; 吉田 勝

Polymer, 45(19), p.6569 - 6573, 2004/09

 被引用回数:56 パーセンタイル:82.83(Polymer Science)

架橋ポリテトラフルオロエチレン(PTFE)にスチレンを$$gamma$$線グラフトした後、スルホン化することによって、プロトン交換膜を合成した。グラフト率は、PTFE基材膜の架橋密度とグラフト反応の条件により7$$sim$$75%の範囲で制御された。今回の作製条件において、膜内部まで均一にスルホン酸基を導入するためには30%以上のグラフト率が必要であることがわかった。得られたプロトン交換膜は、ナフィオンのような市販のパーフルオロスルホン酸膜を大きく上回る2.9meq g$$^{-1}$$という大きなイオン交換容量を有するとともに、含水時における高い寸法安定性も兼ね備えている。これらの優れた特性は、言うまでもなく架橋PTFEをグラフト基材に用いたことに起因し、われわれのプロトン交換膜が燃料電池に応用可能であることを強く示唆している。

論文

Radiation grafting of styrene into crosslinked PTEE films and subsequent sulfonation for fuel cell applications

八巻 徹也; 浅野 雅春; 前川 康成; 森田 洋右; 諏訪 武; Chen, J.*; 坪川 紀夫*; 小林 和博*; 久保田 仁*; 吉田 勝

Radiation Physics and Chemistry, 67(3-4), p.403 - 407, 2003/08

 被引用回数:76 パーセンタイル:97.04(Chemistry, Physical)

固体高分子型燃料電池用電解質膜に応用するため、$$gamma$$線架橋(340$$^{circ}C$$,60~240kGy)して得られたポリテトラフルオロエチレン膜にスチレンを$$gamma$$線グラフト、次いでスルホン化によって導電性基を導入した。スチレンのグラフト率は、グラフト重合に必要な線量,温度,時間を変化させることにより、5~120%の範囲で制御できた。このグラフトスチレン鎖にスルホン基を導入し、イオン交換容量を測定したところ、0.5~3.3meq/gの値を得た。スルホン基を含むグラフトスチレン鎖の膜内における分布状態を調べるため、イオウ元素をX線分析した結果、膜の内部にまで均一に分布していることが確かめられた。これらの結果を学会で発表し、論文投稿する予定である。

論文

燃料電池用架橋フッ素系高分子電解質膜の合成と構造解析

井上 豊; 小林 和博; 八巻 徹也; 浅野 雅春; 久保田 仁*; 吉田 勝

第2回21世紀連合シンポジウム; 科学技術と人間論文集, p.257 - 260, 2003/00

本研究では、燃料電池用架橋フッ素系高分子電解質膜を合成とX線回折(XRD)分析による構造解析を行った。架橋構造を付与したポリテトラフルオロエチレン(PTFE)膜にスチレン(St)を放射線グラフトした後、スルホン化を行った結果、Nafionを上回る高いイオン交換容量(1.3$$sim$$2.0meqg$$^{-1}$$)を持つ電解質膜を合成できた。架橋及びStグラフト反応が進行するにつれて、PTFE膜の結晶化度は結晶子寸法の減少とともに低下した。最後に、スルホン化した膜がNafionと比べて高い結晶化度を保持していたことは非常に興味深い。

論文

Permeation of p-nitrophenol through N-isopropylacrylamide-grafted etched-track membrane close to $$theta$$-point temperature

廣木 章博*; 吉田 勝; 長岡 範安*; 浅野 雅春; N.Reber*; R.Spohr*; 久保田 仁*; 片貝 良一*

Radiat. Eff. Defects Solids, 147, p.165 - 175, 1999/00

N-イソプロピルアクリルアミド(NIPAAm)のポリマーゲルは、32$$^{circ}$$C付近に下限臨界共溶温度(LCST)を持つため、この温度の前後で可逆的な膨潤収縮挙動を示すことが知られている。孔径が2.5$$mu$$mで、かつ形状が円柱状の貫通孔からなるイオン穿孔膜に、上述のNIPAAmゲルを放射線グラフトした。グラフトしたNIPPAmゲル層は温度変化に追従した、伸びたり縮んだりするため、孔のサイズ制御が可能となる。この機能性多孔膜の性能をp-ニトロフェノール(PNP)の透過から調べた。その結果、PNPの透過は、30$$^{circ}$$Cで著しく抑制され、7.12$$times$$10$$^{-5}$$cm/minの値を示した。これに対し、29$$^{circ}$$Cと31$$^{circ}$$Cでの透過は、30$$^{circ}$$Cに比べて約100倍近く加速された(29$$^{circ}$$Cが3.84$$times$$10$$^{-3}$$cm/min,31$$^{circ}$$Cが2.46$$times$$10$$^{-3}$$cm/min)。30$$^{circ}$$Cにおける透過の抑制は、29$$^{circ}$$C付近に存在する$$theta$$温度の存在により説明することができる。$$theta$$温度ではNIPPAmと水との親水性相互作用が見掛け上、消失する。この作用によって、30$$^{circ}$$Cで透過が抑制されたものと考えられる。

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