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論文

STRAD project for systematic treatments of radioactive liquid wastes generated in nuclear facilities

渡部 創; 小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 高畠 容子; 柴田 淳広; 野村 和則; 神谷 裕一*; 浅沼 徳子*; 松浦 治明*; et al.

Progress in Nuclear Energy, 117, p.103090_1 - 103090_8, 2019/11

AA2019-0193.pdf:1.29MB

 被引用回数:6 パーセンタイル:75.46(Nuclear Science & Technology)

A new collaborative research project for systematic treatments of radioactive liquid wastes containing various reagents generating in nuclear facilities was started from 2018 initiated by Japan Atomic Energy Agency. The project was named as STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project. Tentative targets to be studied under the project are aqueous and organic liquid wastes which have been generated by experiments and analyses in a reprocessing experimental laboratory of JAEA. Currently fundamental studies for treatments of the liquid wastes with complicated compositions are underway. In the STRAD project, process flow for treatment of ammonium ion involved in aqueous waste was designed though the inactive experiments, and decomposition of ammonium ion using catalysis will be carried out soon. Adsorbents for recovery of U and Pu from spent solvent were also developed. Demonstration experiments on genuine spent solvent is under planning.

論文

Applicability of polyvinylpolypyrrolidone adsorbent to treatment process of wastes containing uranium

大橋 裕介; 原田 雅幸*; 浅沼 徳子*; 安藤 詞音; 田中 祥雄; 池田 泰久*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 311(1), p.491 - 502, 2017/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:15.39(Chemistry, Analytical)

ウランを含んだ廃棄物からのウラン回収法として、ポリビニルポリピロリドン(PVPP)吸着材の適用性を確認するため、ウラン廃棄物を溶解した塩酸溶液からの金属イオンのPVPPへの吸着及び溶離挙動を確認した。その結果、Na(I)及びAl(III)が高い濃度で存在しても、U(VI)種は選択的にPVPPに吸着されることが分かった。吸着したU(VI)種は純水によってPVPPから選択的に溶離し、溶離液から不純物含有量の少ないウランが得られた。これらの結果から、PVPP吸着材はウラン廃棄物処理への適用が期待できる。

論文

Studies on electrochemical behavior of uranium species in choline chloride-urea eutectic for developing electrolytically treating method of uranium-bearing wastes

大橋 裕介; 浅沼 徳子*; 原田 雅幸*; 田中 祥雄; 池田 泰久*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 309(2), p.627 - 636, 2016/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:25.63(Chemistry, Analytical)

ウランを含有する廃棄物からのウラン回収法として、常温で液体である尿素-コリンクロリド共晶物を用いた電解析出法を提案した。焼結アルミナ及び使用済みNaF吸着材中のウランは92%以上が選択的に共晶物に溶解した。共晶物のサイクリックボルタモグラム測定の結果、-0.7V付近にU(VI)の還元ピークが見られ、-1.5Vでの定電位電解の結果、カソード炭素電極にウラン析出物が生成された。この結果から、尿素-コリンクロリド共晶物はウラン廃棄物からのウラン回収に効果的な媒体であることを確認した。

論文

Feasibility studies on electrochemical recovery of uranium from solid wastes contaminated with uranium using 1-butyl-3-methylimidazorium chloride as an electrolyte

大橋 裕介; 原田 雅幸*; 浅沼 徳子*; 池田 泰久*

Journal of Nuclear Materials, 464, p.119 - 127, 2015/09

 被引用回数:11 パーセンタイル:76.52(Materials Science, Multidisciplinary)

固体廃棄物からのウランの電気化学的析出の実現性を検討するため、NaF、金属廃棄物中のウランをBMICl(1-butyl-3-methyl- imidazolium chloride)に溶解し、溶液中のウランの電気化学的挙動を調べた。U(VI)イオンはU(V)に-0.8から-1.3Vの範囲で非可逆的に還元されると推察され、この結果に基づき、-1.5Vにおいて定電位電解を実施したところ、F, Cl, N, Oを含むU(VI)とU(IV)の混合物が得られた。この結果から、固体廃棄物中のウランをBMIClによって電解回収できる可能性が示された。

論文

Application of ionic liquid as a medium for treating waste contaminated with UF$$_{4}$$

大橋 裕介; 浅沼 徳子*; 原田 雅幸*; 和田 幸男*; 松原 達郎; 池田 泰久*

Journal of Nuclear Science and Technology, 46(8), p.771 - 775, 2009/08

転換・濃縮施設で発生するウラン廃棄物の多くはUF$$_{4}$$で汚染されている。UF$$_{4}$$はイオン液体BMICl(1-buthyl-3-methylimidazolium chloride)にほぼ完全に溶解した。UF$$_{4}$$に汚染された金属廃棄物をBMIClによって除染した結果、想定したクリアランスレベル1Bq/g以下まで除染することができた。また、UF$$_{4}$$を溶解したBMIClについて、サイクリックボルタモグラムを測定した結果、UO$$_{2}$$への還元につながるUO$$_{2}$$$$^{2+}$$$$rightarrow$$UO$$_{2}$$$$^{+}$$と推察される非可逆的還元波が見られた。

論文

A Study on precipitation behavior of plutonium and other transuranium elements with N-cyclohexyl-2-pyrrolidone for development of a simple reprocessing process

森田 泰治; 川田 善尚*; 峯尾 英章; 古志野 伸能*; 浅沼 徳子*; 池田 泰久*; 山崎 和彦*; 近沢 孝弘*; 田巻 喜久*; 菊池 俊明*

Journal of Nuclear Science and Technology, 44(3), p.354 - 360, 2007/03

 被引用回数:13 パーセンタイル:69.08(Nuclear Science & Technology)

沈殿法のみによる使用済燃料の簡易再処理プロセス開発のため、焼却可能な有機試薬であるNCP(N-シクロヘキシル-2-ピロリドン)によるPu及びほかの超ウラン元素の沈殿挙動を検討した。Puのみの硝酸溶液では、NCPによりPu(VI)でもPu(IV)でも沈殿したが、U(VI)沈殿の場合よりも多くのNCPを必要とした。U(VI)とPu(IV)の混合溶液において、NCPを[NCP]/[U]=1.4の比で加え、十分な時間撹拌することで、U(VI)の選択的沈殿を達成した。また、U(VI)-Pu(VI)溶液あるいはU(VI)-Pu(IV)溶液において十分な量のNCPを加えることでU及びPuをともに定量的に沈殿させることができた。このU-Pu共沈殿では、沈殿物の物理的性状からPuの原子価はVI価が望ましい。そこで、Pu(IV)のPu(VI)への酸化について検討し、溶液を加熱する方法が本プロセスでは適切な方法であることを見いだした。さらに、選択的U沈殿においてもU-Pu共沈殿においても、Am(III)及びNp(V)は沈殿しないことを明らかにした。以上の結果から、NCP沈殿法による再処理の成立性を実証した。

論文

Development of a simple reprocessing process using selective precipitant for uranyl ions; Precipitation behaviors of plutonium and other transuranium elements

森田 泰治; 川田 善尚*; 峯尾 英章; 古志野 伸能*; 浅沼 徳子*; 池田 泰久*; 山崎 和彦*; 近沢 孝弘*; 田巻 喜久*; 菊池 俊明*

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10

NCP(N-シクロヘキシル-2-ピロリドン)がウラニルイオンと選択的に沈殿を生成するという極めて特異な性質と沈殿物の取扱いの容易な点を利用し、使用済燃料溶解液中の大部分のウラニルイオンを選択的に沈殿させ、さらにプルトニウムをウランとともに沈殿させる、NCP沈殿法のみによる簡易再処理プロセスの開発研究を外部機関との連携で実施した。原研では、プロセス成立性の鍵を握るPu及び他の超ウラン元素の沈殿挙動について実験的に調べ、その結果プロセス成立性について十分な見通しを得た。

論文

Development of a simple reprocessing process using selective precipitant for uranyl ions; Engineering studies for precipitating and separating systems

山崎 和彦*; 近沢 孝弘*; 田巻 喜久*; 菊池 俊明*; 森田 泰治; 川田 善尚*; 峯尾 英章; 古志野 伸能*; 浅沼 徳子*; 原田 雅幸*; et al.

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 4 Pages, 2005/10

NCP(N-シクロヘキシル-2-ピロリドン)がウラニルイオンと選択的に沈殿を生成するという極めて特異な性質と沈殿物の取扱いの容易な点を利用し、使用済燃料溶解液中の大部分のウラニルイオンを選択的に沈殿させ、さらにプルトニウムをウランとともに沈殿させる、NCP沈殿法のみによる簡易再処理プロセスの開発研究を実施した。本発表では、実機概念をもとに設計・製作した沈殿生成槽,沈殿分離機の操作性,性能試験の結果について述べる。

論文

Tritium confinement demonstration using Caisson assembly for tritium safety study at TPL/JAERI

林 巧; 小林 和容; 岩井 保則; 浅沼 徳子; 大平 茂; 西 正孝

Fusion Science and Technology, 41(3), p.647 - 651, 2002/05

安全性が高く社会的に受容される核融合炉の建設には、トリチウムの安全な取り扱い技術(閉じ込め・除去)が必要である。万一のトリチウムの室内漏洩を想定し、その素早い検知とトリチウムの室内閉じ込め・除去が、環境への放出抑制上特に重要である。これにかかわる工学的データを取得するために、原研では、気密の簡素化空間(ケーソン)からなるトリチウム安全性試験装置(CATS)を設置し、トリチウムの室内漏洩模擬試験を実施してきた。その結果漏洩トリチウムの室内閉じ込め性能データを、漏洩検知用モニターの位置や室内通常換気流量のパラメータとして蓄積した。またその実験結果を開発した3次元流体解析コードにより解析し、良い一致をみた。

論文

Tritium behavoir study for detritiation of atmosphere in a room

小林 和容; 林 巧; 岩井 保則; 浅沼 徳子; 西 正孝

Fusion Science and Technology, 41(3), p.673 - 677, 2002/05

安全性が高く社会的に受容される核融合炉の建設には、トリチウムの安全な取り扱い技術(閉じ込め・除去)が必要である。万一のトリチウムの室内漏洩を想定し、その除去挙動を把握するために、大型(12m$$^{3}$$)の気密簡素化空間(ケーソン)からなるトリチウム安全性試験装置(CATS)を用い、トリチウムの室内漏洩・閉じ込め・除去模擬試験を実施してきた。その結果として、トリチウム水蒸気(HTO)が漏洩した場合には、汚染の残留が検出され、その程度がケーソン内の雰囲気湿度に顕著に依存することがわかった。トリチウムの除去換気中に水分を添加して雰囲気湿度を高めることにより汚染トリチウムの除去が促進されることを見いだした。さらに、HTO吸脱着を考慮した解析モデルにより、実験結果を再現することに成功した。

口頭

ウラニルイオン選択的沈殿法による簡易再処理システムの開発

菊池 俊明*; 山崎 和彦*; 草間 誠*; 近沢 孝弘*; 田巻 喜久*; 半沢 正利*; 古志野 伸能*; 浅沼 徳子*; 原田 雅幸*; 川田 善尚*; et al.

no journal, , 

本技術開発の目的は、ウラニルイオン選択的沈殿法を再処理主工程に適用することにより、簡易FBR再処理システムを構築することである。本検討では、まず、NCP(N-シクロヘキシル-2-ピロリドン:沈殿剤)の硝酸溶液中での選択的沈殿能の発現機構の解明,沈殿条件の詳細検討,TRU核種に対する沈殿能の把握などを行い、次いでこれらの知見をもとに、提案再処理システムの成立性について安全性,経済性などの見地から検討した。3年間に渡り実施した研究開発の成果を総括して発表する。

口頭

ピリジン樹脂を用いた使用済燃料からのモリブデン回収; モリブデンとジルコニウムの分配係数

鈴木 達也*; 本多 雅典*; 浅沼 徳子*; 逢坂 正彦

no journal, , 

使用済燃料中からのモリブデン回収技術として、ピリジン樹脂を用いたイオン交換法を提案している。今回は、モリブデンのピリジン樹脂への吸着挙動をバッチ試験で行い、分配係数を評価した。また、モリブデンとともに振舞う可能性のあるジルコニウムの吸着挙動についても調査した。

口頭

イオン液体を用いたウラン汚染物からのウラン回収技術の開発,4; イオン液体中のウランの電解回収

大橋 裕介; 浅沼 徳子*; 原田 雅幸*; 池田 泰久*

no journal, , 

汚染鋼材を溶解したBMIClについてのCV測定の結果、-1.0V付近にピークを有する還元波と0V付近にピークを有する一対の酸化還元波が見られた。-1V付近の還元波はU(VI)からU(V)への還元波と推察され、また、0V付近の酸化還元波はFe(III)からFe(II)への可逆的な酸化還元波であると考えられる。同じ試料について、バルク電解試験を実施後、作用電極をエタノール洗浄し、電極表面の化学形態をXPSで分析した。その結果、ウランのピークが見られた。一方、鉄のピークは見られなかった。この結果から、BMIClよりウランを選択的に析出可能であることが示唆される。

口頭

高選択性吸着剤を用いたウラン廃棄物からのウラン回収プロセスの開発,1; ウラン含有スラッジ類の無機酸への溶解特性

大橋 裕介; 原田 雅幸*; 浅沼 徳子*; 池田 泰久*

no journal, , 

人形峠環境技術センターには、製錬転換技術開発で発生したスラッジ類が約1500t保管されている。これらはウラン含有量が高く、トレンチ処分することは困難である。よって、これらのスラッジ類を無機酸に溶解後、高選択性吸着剤を用いてウランを回収し、残渣物を埋設処分することを検討している。転換系中和沈澱物(CaF$$_{2}$$)、アルミナ吸着剤、NaF吸着剤について、塩酸1Nを用い、溶解時間を変えながら試験を実施した。転換系中和沈澱物については、10分以内に90%のウランが溶解していた。一方、CaF$$_{2}$$成分については少量残った。よって、転換系中和沈澱物中のウランは溶解しやすい形態であり、主成分と同時に溶解する。アルミナ吸着剤については、ウランは10分以内で全量溶解したが、アルミニウム成分の溶解は遅く、ウランを選択的に溶解可能であることを確認した。NaF吸着剤については、主成分,ウランともに10分以内で完全に溶解した。

口頭

ウラン高選択性吸着剤を用いたウラン廃棄物処理プロセスの開発

大橋 裕介; 安藤 詞音; 綱嶋 康倫; 原田 雅幸*; 池田 泰久*; 浅沼 徳子*

no journal, , 

実際のウラン含有スラッジ及び吸着剤中のウランを塩酸に溶解し、溶液中のウランをポリビニルポリピロリドンによって回収した。回収したウランは純水によって選択的に溶離することがわかった。さらに、溶離液中のウランは過酸化ウランとして回収され、回収されたウラン中の不純物含有量を測定した結果、高純度のウランが得られることを確認した。

口頭

Electrochemical recovery of uranium from solid wastes contaminated with uranium using deep eutectic as electrolyte

大橋 裕介; 池田 泰久*; 原田 雅幸*; 浅沼 徳子*

no journal, , 

珪藻土澱物を深共晶溶媒である尿素塩化コリン溶媒に100$$^{circ}$$Cで加熱溶解したところ、ウランのみが溶解し、溶解率は60%であった。また、サイクリックボルタモグラムを測定したところ、-0.7V付近及び0.4V, 0.8Vに非可逆的酸化還元波が見られた。-1.5Vで定電位電解を実施した結果、ウラン析出物が見られた。析出物のXPS分析を実施した結果、ウラン及び酸素のみの存在が確認された。以上のことから尿素塩化コリン系溶媒が珪藻土澱物からのウラン回収に効果的であることを確認した。

口頭

ゼオライト系吸着材を用いたアンモニウムイオンの分離に関する基礎検討

宮野 陸*; 浅沼 徳子*; 松浦 治明*; 粟飯原 はるか; 渡部 創; 野村 和則

no journal, , 

核物質を取り扱う試験研究施設では、発生する試験廃液や分析廃液を安全に処理し、安定化する必要がある。分析廃液には、硫酸アンモニウムが含まれているものや硝酸ヒドロキシルアミンなどの含窒素還元剤が含まれているものがあり、爆発性化合物である硝酸アンモニウムを生成する可能性があることから、アンモニウムイオンの安全な分離が必要となる。本研究では、アンモニウムイオンの分離に無機吸着材を適用することを目的として、数種のゼオライト系吸着材を選定し、アンモニウムイオンの吸着特性を評価するための基礎検討を行った。

口頭

放射性溶液安定化処理のためのアンモニウム分解分離フローの開発,2; ゼオライト系吸着材によるアンモニウム分離前処理法の検討

浅沼 徳子*; 宮野 陸*; 清水 斗夢*; 粟飯原 はるか; 渡部 創; 野村 和則

no journal, , 

放射性廃液処理のためのSTRADプロジェクトの一環として、硝酸アンモニウムの生成を防止するため、アンモニウムイオンの分解処理フロー開発を行っている。本研究では、アンモニウム分解反応の前処理として、ゼオライト系吸着材による分離について基礎検討を行った。いずれの吸着材も硫酸アンモニウム溶液と比較して模擬廃液を用いた場合Ce(IV)濃度が高いとNH$$_{4}$$$$^{+}$$吸着量は低下し、共存イオンの影響を受けることが分かった。3種のゼオライトの中でもClinpotiloliteはNH4+吸着量が比較的高く、適用可能性を有すると考えられる。

口頭

Development of treatment method for analytical waste solutions in STRAD project, 2; Ammonium ion adsorption onto zeolites

浅沼 徳子*; 宮野 陸*; 粟飯原 はるか; 渡部 創; 野村 和則

no journal, , 

In order to avoid production of ammonium nitrate, stabilization of ammonium ion in analytical waste solution is necessary. In this study, adsorption separation of ammonium ion from the solution was made by using zeolites, i.e. Clinoptilolite, IE-96, HiSiv$$^{TM}$$1000. Fundamental ad-sorption characteristics of these zeolites which is adsorption rate, isotherm analysis and pH property were investigated.

口頭

Overview of STRAD project for systematic treatments of radioactive liquid wastes generated in nuclear facilities

渡部 創; 小木 浩通*; 荒井 陽一; 粟飯原 はるか; 柴田 淳広; 野村 和則; 神谷 裕一*; 浅沼 徳子*; 松浦 治明*; 久保田 俊夫*; et al.

no journal, , 

A new collaborative research project for systematic treatments of radioactive liquid wastes containing various reagents generating in nuclear facilities was started from 2018 initiated by Japan Atomic Energy Agency. The project was named as STRAD (Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning) project. Tentative targets to be studied under the project are aqueous and organic liquid wastes which have been generated by experiments and analyses in a reprocessing experimental laboratory of JAEA. Currently fundamental studies for treatments of the liquid wastes with complicated compositions are underway.

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