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樋川 智洋; 宝徳 忍; 熊谷 友多; 阿部 侑馬*; 小山 幹一*; 深谷 洋行; 伴 康俊; 木田 孝; 長谷川 聡*; 中野 正直*; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 63(3), p.322 - 327, 2026/03
被引用回数：1 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)燃料再処理施設における水素安全に資するため、放射線分解により生成する水素発生に対する温度の影響を調べた。プルトニウム硝酸水溶液の放射線分解による水素発生量を、室温から溶液の沸騰温度までの温度について実験的に取得した。その結果、沸騰条件まで温度を上昇させても有意な水素発生量の上昇は見られなかった。さらに溶液の撹拌が水素生成に与える影響についても検討したところ、室温での静的条件と混合条件の間で水素生成に違いがみられなかった。これらの知見は、溶液の温度上昇や沸騰が水素生成を大幅に増加させないことを示唆しており、重大事故時の水素リスク評価に貢献する。
佐賀 要; 伴 康俊
Solvent Extraction and Ion Exchange, 44(3), p.289 - 306, 2026/02
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Multidisciplinary)The solvent extraction behavior of Sr
using a crown ether extractant, DtBuCH
C
, was systematically investigated with particular emphasis on controlling acid co-extraction through the use of a 1-octanol/dodecane mixed organic solvent. Increasing the 1-octanol volume ratio with dodecane improved solubility and complexation stability of DtBuCHC, enhancing Sr extraction. However, this also led to the co-extraction of nitric acid, significantly hindering back-extraction of Sr due to acid accumulation in the organic phase. The number of co-extracted nitric acid molecules was strongly dependent on the solvent composition, ranging from approximately 1 under 100% 1-octanol to 3 under 10% 1-octanol conditions. Moreover, separation factors of Sr against various coexisting metals, including Ba, Mo
, and Ag
were evaluated. Back-extraction experiments under multi-element conditions demonstrated that a 1-octanol content of 10% also provided high Sr stripping efficiency (
90%) in the recovered aqueous phase. The findings of this study highlight the importance of solvent composition control in designing extraction systems capable of achieving high selectivity and purity for Sr separation from complex multi-element solutions.
上田 祐生; 小林 徹; 中村 聡志; 伴 康俊; 金田 結依; 生田目 望; Micheau, C.; 徳永 紘平; 中部 倫太郎; 金子 政志*; et al.
Langmuir, 42(1), p.1613 - 1626, 2026/01
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Multidisciplinary)溶媒抽出系における金属イオンの選択性を支配する構造要因の理解は、高レベル放射性廃棄物の分離変換プロセスを高度化する上で極めて重要である。本研究では、代表的なランタニドとしてランタン(La)とネオジム(Nd)を対象に、ニトリロトリアセトアミド(NTAamide)抽出剤のアルキル側鎖分岐度が抽出挙動に及ぼす影響を系統的に調査した。分子量は同一だがアルキル分岐度の異なる4種類の抽出剤(いずれもアミド鎖の1本が炭素数8)を用い、硝酸濃度に対する分配比を測定した。さらに、LaおよびNdの局所配位構造を拡張X線吸収微細構造(EXAFS)で解析し、有機相における超分子的凝集挙動を小角中性子散乱(SANS)で評価した。その結果、EXAFS解析から、LaおよびNdの内圏配位環境はアルキル分岐度の影響をほとんど受けないことが明らかとなった。一方、SANS解析からは、分岐の少ない抽出剤ほど低硝酸濃度で大きな凝集体を形成し、特にNdにおいては凝集体形成が抽出を促進し、難溶性錯体の沈殿を防いでいることが示された。これらの結果は、アルキル分岐度が超分子的凝集挙動を強く制御し、それが抽出挙動を支配していることを示している。本研究は、ランタニドおよびアクチニドの溶媒抽出において、選択性向上のための新しい設計概念として「ナノスケール構造制御」の可能性を示すものである。
樋川 智洋; 宝徳 忍; 熊谷 友多; 阿部 侑馬*; 小山 幹一*; 深谷 洋行; 津幡 靖宏; 伴 康俊; 木田 孝; 長谷川 聡*; et al.
Journal of Nuclear Science and Technology, 7 Pages, 2026/00
被引用回数：0核燃料再処理における安全性評価のため、放射線分解によって生成される水素の温度依存性を調査した。放射線分解で生成される水素は可燃性であり、換気のない閉鎖空間で蓄積されると危険性が高まる。本研究では、実際の使用済み核燃料由来の溶液を用いて水素生成を評価した。従来のプルトニウム硝酸溶液を用いた研究と比較し、照射後の燃料組成を反映したより現実的な条件下での水素生成量を検討している。複数の温度における水素のG値を測定し、PHITSシミュレーションを用いて
線、
線、
線の線量寄与を評価した。その結果、高濃度硝酸および溶解した金属イオンによるラジカル捕捉効果により水素生成量が減少し、温度依存性は小さいことが確認された。撹拌条件下では、温度上昇に伴うG値の緩やかな減少傾向が見られ、これはパラジウム種による水素消費と関連している可能性がある。
宝徳 忍; 伴 康俊; 今田 未来; 北辻 章浩
JAEA-Technology 2025-009, 33 Pages, 2025/11
JAEA-Technology-2025-009.pdf:1.9MB
使用済燃料の再処理に伴って発生する高レベル廃液(HLLW)には、発熱性核種であるSr-90、Y-90、Cs-137、Ba-137m及びAm-241が含まれており、これらの分離回収は高レベル放射性廃棄物の減容・有害度低減につながる。さらに、分離回収した元素及び核種を精製することで、資源としての有効利用も見込まれる。本試験では、Srレジン及びPbレジンを用いたSrの抽出クロマト分離、リンモリブデン酸アンモニウム(AMP)を用いたCsの共沈分離、アルキルジアミドアミン(ADAAM)を用いたAmの溶媒抽出分離に関する技術開発として、Cs及びSr分離について硝酸溶液系でのコールド試験を行った。その結果を踏まえて、燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)の使用済燃料溶解液を使用して各元素を分離するホット試験を実施し、分離した溶液中に含まれる各成分について分析した。Srの抽出クロマト分離では、Srの吸着条件及び溶離条件として硝酸濃度8mol/L及び0.02mol/Lを適用することにより、他の元素から大部分を分離した。CsのAMPによる共沈分離では、硝酸濃度3.1mol/LのHLLW試験液にAMPを添加することにより99.9%以上のCsを選択的に共沈させた。AmのADAAMによる溶媒抽出では、バッチ法による一回の抽出処理によってAmの81.4%を回収した。本手法を用いることによってSr、Cs及びAmはそれぞれ効果的に分離回収できており、その有効性を実証した。
中村 聡志; 鈴木 英哉*; 伴 康俊; 大橋 朗*
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 8, p.228 - 232, 2025/09
日本原子力研究開発機構では、高レベル放射性廃棄物の減容・有害度低減に向け、高レベル放射性廃液からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための分離技術の開発を行っている。分離プロセスにおいて、化学的性質の類似する希土類元素(RE)とAmやCmのようなMA(III)の相互分離は非常に難しい。本研究では、単段バッチ法により3種類のグリシン系アミド酸抽出剤のRE(III)及びMA(III)に対する抽出特性を検討した。すべての金属イオンの分配比は平衡pHの上昇とともに増加し、REよりもAmの方が高い分配比を示す結果が得られた。
-hexaoctyl nitrilotriacetamide (HONTA) using mixer-settler extractors伴 康俊; 鈴木 英哉*; 宝徳 忍; 津幡 靖宏
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 8, p.243 - 247, 2025/09
A continuous counter-current extraction experiment was performed by mixer-settler extractors to recover minor actinides (MA; Am and Cm) from high-level liquid waste. Using -hexaoctyl nitrilotriacetamide (HONTA) as an extractant, 0.17 g of MA was recovered in a MA fraction.
樋川 智洋; 津幡 靖宏; 熊谷 友多; 伴 康俊
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 8, p.286 - 290, 2025/09
本発表では、放射線影響を反映した指標を用いた簡便な分離プロセスシミュレーション法を提案する。放射線分解による抽出能劣化を考慮してマイナーアクチノイド分離プロセスのシミュレーションを行った。その結果、プロセスでのマイナーアクチノイドの処理限界量が求められ、プロセスの放射線耐性についての知見が得られた。
佐々木 祐二; 金子 政志; 熊谷 友多; 伴 康俊
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 8, p.202 - 204, 2025/09
2種の抽出剤(TODGA, ADAAM)と1種のマスキング剤(DTBA)が原子力機構で開発された。TODGAはアクチノイド(An)とランタノイド(Ln)の同時抽出、DTBAはAnとLnの相互分離、ADAAMは高いAm/Cm分離比(6)を示す。これらの試薬を使って、LnからAnの有効な分離法やAmの単離を検討した。ここではTODGA, DTBA, ADAAMを使った基礎的な抽出挙動を示し、An+Ln一括抽出、An/Ln分離、Am/Cm分離の有効な水相、有機相条件を提案する。
佐々木 祐二; 金子 政志; 熊谷 友多; 伴 康俊
Solvent Extraction and Ion Exchange, 43(5-6), p.768 - 784, 2025/06
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Multidisciplinary)ADAAM(EH)-DTBA抽出系を使って高レベル廃液からAnとLnの相互分離法を開発した。ADAAM(EH)はCmと中希土からAmの分離が可能である。また、pH:2以下の条件でDTBAを用いるとAmと軽希土の分離が可能となり、Nd/Am分離比は10を超える。したがって、この抽出系はCmとLnの混合相からAmの単離を可能とする。DFT計算により、金属-DTBAの錯形成の特徴が明らかになり、NdよりAmとDTBAの結合が高いことを示唆した。
江森 達也; 北辻 章浩; 伴 康俊
JAEA-Technology 2024-025, 20 Pages, 2025/03
JAEA-Technology-2024-025.pdf:1.65MB
太陽光発電が期待できない木星以遠の深宇宙探査機用の電源として主にPu-238の崩壊熱を利用した放射性同位体熱電気転換器(RTG: Radioisotope Thermoelectric Generator)が使用されている。しかし、日本国内ではPu-238を生産するための設備が無い上、宇宙利用を目的とした核燃料物質の使用は法規制上の観点から困難である。そこでPu-238の代替として適当な半減期を持つAm-241(半減期: 432年)に注目し、研究目的で貯蔵されている高経年Pu試料中からのAm-241の分離及び精製法について検討を行い、分離回収試験を実施した。分離の方法については固液分離のみと液液分離と固液分離を組み合わせた2パターンの検討を行い、試験を実施した。液液分離と固液分離を組み合わせた場合では、固液分離のみと比べてカラムの本数を1/5以下に抑えられ、試験に要した時間も半分以下に短縮できた。また、得られた試験結果を用いて計6回のPuとAmの分離試験を実施し、約0.43gのAmをシュウ酸塩として分離回収した。
鈴木 英哉*; 伴 康俊
Journal of Nuclear Science and Technology, 62(2), p.157 - 166, 2025/02
被引用回数：4 パーセンタイル：57.90(Nuclear Science & Technology)Nitrilotriacetamide (NTA amide) has been developed as an extractant for the mutual separation of minor actinides (MA; Am and Cm) and rare earth elements (RE) by solvent extraction. NTA amide is a tertiary amine in which the three carboxyl groups of nitrilotriacetic acid are amidated. NTA amides have six hydrophobic long-chain alkyl groups on the side chains, they have enhanced solubility in organic solvents, thereby allowing for the use of nonpolar diluents, such as n-dodecane. This study examined the extraction behavior of MA and REs using four NTA amides with six side chains comprising n-octyl groups, 2-ethylhexyl groups, and a mixture of these groups. The results showed that the linear type hexaoctyl NTA amide (HONTA) had the highest extraction ability for MA. Furthermore, the extraction behavior of MA and REs was different under low and high nitrate conditions, and that of scandium (Sc) was found to be considerably different depending on the side chains.
中村 聡志; 石井 翔*; 加藤 仁*; 伴 康俊; 蛭田 健太; 吉田 拓矢; 上原 寛之; 小畑 裕希; 木村 康彦; 高野 公秀
Journal of Nuclear Science and Technology, 62(1), p.56 - 64, 2025/01
被引用回数：1 パーセンタイル：22.05(Nuclear Science & Technology)過酸化ナトリウム(Na
O)融解処理法を用いた燃料デブリの元素組成分析法を検討した。融解処理条件として、2種類の模擬デブリ試料((Zr,RE)Oの固溶体及び溶融炉心-コンクリート相互作用生成物(MCCI)など)を用いて融解処理温度及びるつぼ材について検討した。検討の結果、るつぼ材にNiを用いて、923Kで融解処理を行うことが最適な処理条件であることが示唆された。これを受けて、TMI-2デブリを用いたコンクリートセルでの実証試験に適用し、燃料デブリの完全溶解を確認した。得られたTMI-2デブリ溶解液の元素組成は再現性に優れ、SEM/WDX及びXRDによる分析結果と良好な一致を示し、妥当性を確認した。したがって、本手法は燃料デブリの元素組成分析において、有効であると考えられる。
佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 鈴木 達也*
Solvent Extraction Research and Development, Japan, 32(1), p.21 - 29, 2025/00
被引用回数：2 パーセンタイル：52.89(Chemistry, Multidisciplinary)カルボン酸、アミド酸、アミド化合物による希土類元素、Amへの錯形成能力の比較を行った。用いた化合物は、ジグリコールアミド、エチレンジアミン、ジエチレントリアミドの骨格を持つ化合物とその他2種のアミド化合物である。次のような結果が得られた、pH1.2以下でアミド酸素ドナーはカルボン酸の酸素ドナーより反応性が高いこと、中重希土類元素は軽希土類元素より高く反応すること、3級アミン窒素原子はプロトネーションを起こし、得られる分配比はpH依存があることなどを明らかにした。
箕輪 一希*; 渡部 創; 中瀬 正彦*; 高畠 容子; 宮崎 康典; 伴 康俊; 松浦 治明*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 556, p.165496_1 - 165496_6, 2024/11
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Instruments & Instrumentation)X線吸収端構造(XANES)分析とカラム試験により希土類のアルキルジアミドアミン(ADAAM)含浸吸着材への選択性を考察した。さらに高レベル放射性廃液に含まれるマイナーアクチノイド(MA)の模擬物質として希土類を実験に利用する蓋然性の高さを、ADAAMの窒素原子と希土類イオンの相互作用により証明した。LaとCeはADAAM中のアミンの窒素原子と相互に作用することを証明し、N-K端におけるXANESスペクトルにて検討に供した希土類においてピークシフトが観察されたことから、ソフトな相互作用が希土類の選択性に関与することを明らかにした。また、ADAAM含浸吸着材において希土類の選択性に関する要因はMAのそれと同じであることから、希土類がMAの模擬物質として適していることを示した。
伴 康俊; 鈴木 英哉*; 宝徳 忍; 津幡 靖宏
Proceedings of International Conference on Nuclear Fuel Cycle (GLOBAL2024) (Internet), 4 Pages, 2024/10
ミキサセトラを用いて、高レベル廃液からマイナーアクチノイド(MA;アメリシウム及びキュリウム)を回収するための連続向流抽出試験を行った。ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を抽出剤に用いることで、MAフラクション中に0.17gのMAを回収した。
佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 鈴木 英哉*
Journal of Nuclear Science and Technology, 61(7), p.883 - 893, 2024/07
被引用回数：5 パーセンタイル：61.58(Nuclear Science & Technology)アルキルジアミドアミン(ADAAM)を使ったAm/Cm相互分離を行った。ADAAMは硝酸-ドデカン系で非常に高いAm/Cm分離比5.9を示した。1.5M硝酸-0.2M ADAAM条件を用いる多段抽出で抽出後の有機相中にAm 96.5%、Cm 1.06%回収できることを確認した。Am/Cm相互分離後に発生した水相、有機相体積削減のための付加的な多段抽出を行い、Am, Cmを2, 3段の水相に濃縮できることを確認した。
-hexaoctyl nitrilotriacetamide (HONTA) using mixer-settler extractors in a hot cell伴 康俊; 鈴木 英哉*; 宝徳 忍; 津幡 靖宏
Solvent Extraction Research and Development, Japan, 31(1), p.1 - 11, 2024/00
ホットセル内のミキサセトラ抽出器を用いた-ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)によるマイナーアクチノイド(MA; Am及びCm)分離の実証試験を実施した。フィード液としてMA及び希土類(RE; Y, La, Nd及びEu)を含有した高レベル廃液を用いた。ノルマルドデカンで0.05mol/dm
に希釈したHONTAを有機相として供給し、一部の有機相は再生せずに再利用した。HONTAはMAを効果的に抽出する一方、REはあまり抽出しなかった。Y, La, Nd及びEuのREフラクションへの移行率はそれぞれ 99.9%、99.2%、61.8%及び81.4%となった。MAフラクションへのAm及びCmの移行率はそれぞれ86.8%及び74.7%であり、累積40時間の試験によって有意量(0.12g)のMAを同フラクションに回収した。
佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 木下 了磨; 松宮 正彦*; 新奥 孝太*; 城石 英伸*
Analytical Sciences, 39(9), p.1575 - 1583, 2023/09
被引用回数：4 パーセンタイル：28.77(Chemistry, Analytical)NTAアミドと関連化合物によって塩酸溶液からRhの抽出を行った。我々はここでRh-塩化物アニオンとプロトネートしたNTAアミドによるイオン対抽出を利用した。本抽出系で最大16のRh分配比を得た。調製時のRh錯体の存在割合が異なると、水分子-塩素イオンの交換速度が遅いために、Rh分配比は変化しうる。Rh-Cl錯体のUVスペクトルで504nmの最大吸収波長を持つときに最も高い分配比を示した。DFT計算から、この時水相に存在するRh錯体をRhCl
(H
O)
とRhCl
(HO)
と推測した。NTAアミド濃度に対する抽出分配比の傾きの解析結果から、1:1反応で抽出されること、及び85mMのRhを有機相に抽出できることを確認した。
鈴木 英哉*; 伴 康俊
Analytical Sciences, 39(8), p.1341 - 1348, 2023/08
被引用回数：5 パーセンタイル：36.71(Chemistry, Analytical)原子力機構では再処理で発生した高レベル廃液中のマイナーアクチノイド(MA)を抽出分離する新しい技術として、SELECTプロセスを提案している。SELECTプロセスにおけるMA分離は、MA及び希土類(RE)の一括回収、MAとREの分離及びAmとCmの分離ステップから構成されておいり、各ステップにおいて3種類の実用的な抽出剤が用いられている。このステップ構成は水相の硝酸濃度調整を容易にしているが、CmとNdの分離係数が小さく、多くの分離段数が必要となる。そこで、本研究ではADAAM(EH)とHONTAの混合溶媒を適用したAmのみの分離を検討した。同混合溶媒は、高硝酸濃度においてAm及び軽ランタノイド(La, Ce, Pr及びNd)を抽出し、Cm, Y及び中重ランタノイドは水相に残存した。その後、低硝酸濃度条件で軽ランタノイドは同混合溶媒から逆抽出される。さらに、Amは0.2又は5mol/Lの硝酸濃度条件で逆抽出される。この混合溶媒を使用した方法では、分離係数の小さいCmとNdとの分離を回避することができ、さらにAmは1回の抽出操作及び2回の逆抽出操作でCm及びREから分離可能であり、SELECTプロセスの分離段数の削減が見込まれる。
