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論文

$$P$$-$$T$$ phase diagram and structural transformations of molten P$$_{2}$$O$$_{5}$$ under pressure

Brazhkin, V. V.*; 片山 芳則; Lyapin, A. G.*; 齋藤 寛之

Physical Review B, 89(10), p.104203_1 - 104203_4, 2014/03

 被引用回数:9 パーセンタイル:39.03(Materials Science, Multidisciplinary)

P$$_{2}$$O$$_{5}$$は典型的なガラス形成酸化物である。我々は、P$$_{2}$$O$$_{5}$$の圧力-温度相図と圧力下での液体P$$_{2}$$O$$_{5}$$の構造変化のX線回折その場観察測定を10GPaまで行った。その結果、圧力下での液体P$$_{2}$$O$$_{5}$$の構造変化は独特な3段階で起こることが明らかになった。すなわち、まず、4GPaまでは、ゆっくりとした平均配位数$$<$$N$$_{1}>$$の増加を伴った中距離秩序の消失が起きる。その後、8-9GPaまでは、構造は変化せず、通常の圧縮が起きる。最後に、9-10GPaで、$$<$$N$$_{1}>$$の急激な増加を伴う急激な短距離秩序の変化が起きる。

論文

Pressure-driven liquid-liquid transformations and corresponding bizarre viscosity behavior

Brazhkin, V. V.*; 片山 芳則; 神崎 正美*; Lyapin, A. G.*

Advances in Chemical Physics, Vol.152, p.29 - 50, 2013/04

圧力による液体-液体転移の近年、元素や酸化物などの液体において、構造や性質の変化を伴う転移が高圧下で見出されている。本研究では、結晶固体でも圧力によって結合状態が変化するSeやAsS, As$$_{2}$$S$$_{3}$$, B$$_{2}$$O$$_{3}$$について、構造および粘性を調べた。構造はX線回折、粘性はラジオグラフィーによる落下球法によって測定した。それぞれの物質に対し、構造変化に伴う大きな粘性の変化が観測された。

論文

Energy-dispersive X-ray diffraction study of liquid gallium under high pressure at elevated temperatures

Yagafarov, O.; 片山 芳則; Brazhkin, V. V.*; Lyapin, A. G.*; 齋藤 寛之

High Pressure Research, 33(1), p.191 - 195, 2013/01

 被引用回数:5 パーセンタイル:39.23(Physics, Multidisciplinary)

The structure of liquid gallium has been studied along the melting curve from 0.64 GPa to 5.6 GPa by the energy dispersive X-ray diffraction technique, followed by modeling of the experimental data by the reverse Monte-Carlo (RMC) method. Analysis of the structure factor $$S(Q)$$ and the radial distribution function $$g(r)$$ shows that anisotropic local structure of liquid Ga deviates from that of a simple hard-sphere-like liquid metal structure. Its contraction is non-uniform, and the local structure changes with increasing pressure. Analysis of the radial distribution function $$g(r)$$ by a distorted-crystalline model shows that at lower pressures liquid consists of two species similar to the solid Ga I and Ga II structures. The fraction of Ga I-like part is about $$0.2pm0.05$$ at 0.64 GPa, and it gradually decreases under pressure to zero at approximately $$7.5pm0.5$$ GPa.

論文

Energy dispersive X-ray diffraction and reverse Monte Carlo structural study of liquid gallium under pressure

Yagafarov, O.; 片山 芳則; Brazhkin, V. V.*; Lyapin, A. G.*; 齋藤 寛之

Physical Review B, 86(17), p.174103_1 - 174103_9, 2012/11

 被引用回数:26 パーセンタイル:70.81(Materials Science, Multidisciplinary)

The structure of liquid gallium has been studied along the melting curve from 0.64 GPa to 5.6 GPa by the energy dispersive X-ray diffraction technique with subsequent modeling of experimental data by the reverse Monte Carlo (RMC) method. Analysis of the structure factor ${it S(Q)}$ and radial distribution function ${it g(r)}$ shows that anisotropic local structure of liquid Ga deviates from the simple hard-sphere-like liquid metal-like. Whereas the 3rd and 4th coordination shell positions and the reverse 1st maximum of ${it S(Q)}$ demonstrate pressure dependencies close to a uniform compression scaled by the (${it $frac{V}{V_{0}}$}$)$$^{1/3}$$ volume relation, the positions of the 1st (especially) and 2nd coordination spheres have more flat pressure dependencies. At the same time, the first and second coordination numbers increase: the first coordination number starts from 10-10.5 and increases by $$approx$$5% in the studied pressure interval. This indicates that liquid gallium contraction is non-uniform and the local structure changes with pressure increase. Analysis of the radial distribution function ${it g(r)}$ by a distorted-crystalline model shows that at lower pressures liquid consists of two species similar to the solid GaI and GaII structures. The fraction of GaI-like part is about 0.2$$pm$$0.05 at 0.64 GPa and gradually decrease under pressure to zero at estimated 7.5$$pm$$0.5 GPa.

論文

Pressure-induced structural transformations and the anomalous behavior of the viscosity in network chalcogenide and oxide melts

Brazhkin, V. V.*; 片山 芳則; 神崎 正美*; Kondrin, M. V.*; Lyapin, A. G.*

JETP Letters, 94(2), p.161 - 170, 2011/09

 被引用回数:11 パーセンタイル:58.48(Physics, Multidisciplinary)

圧縮された融体が構造相転移が起こす例がいくつも知られている。ネットワーク構造を持つカルコゲナイド(AsS, As$$_{2}$$S$$_{3}$$)及び酸化物(B$$_{2}$$O$$_{3}$$)の構造変化のデータを紹介する。粘性は液体の最も基礎的な物理的性質の一つである。さまざまな融体において、これは非常に広い範囲で変化する。融体の構造変化は粘性をはじめとして、対応するすべての物理的性質を変化させる。ラジオグラフィー法による高温高圧下のいくつもの融体における粘性測定について報告する。圧力が数GPa変化することによって、何桁もの粘性の変化が観測された。ネットワーク構造を持った融体の拡散機構の圧力による変化を分析する。

論文

Densified low-hygroscopic form of P$$_{2}$$O$$_{5}$$ glass

Brazhkin, V. V.*; Akola, J.*; 片山 芳則; 小原 真司*; Kondrin, M. V.*; Lyapin, A. G.*; Lyapin, S. G.*; Tricot, G.*; Yagafarov, O.

Journal of Materials Chemistry, 21(28), p.10442 - 10447, 2011/07

 被引用回数:16 パーセンタイル:46.21(Chemistry, Physical)

P$$_{2}$$O$$_{5}$$は高い吸湿性を持つ典型的なガラス形成酸化物である。われわれは超高圧下でP$$_{2}$$O$$_{5}$$融体を急冷することで、通常よりも12%も高い密度を持つガラスを作ることに成功した。このガラスは吸湿性が少なく、数週間空気中で安定である。この新しい形態のガラスの構造解析によって、ガラス中のナノ空孔の体積が減少していることが明らかになった。

論文

Structural transformation yielding an unusual metallic state in liquid As$$_{2}$$S$$_{3}$$ under high pressure

Brazhkin, V. V.*; 片山 芳則; Kondrin, M. V.*; Lyapin, A. G.*; 齋藤 寛之

Physical Review B, 82(14), p.140202_1 - 140202_4, 2010/10

 被引用回数:16 パーセンタイル:56.97(Materials Science, Multidisciplinary)

常圧のAs$$_{2}$$S$$_{3}$$融体は3次元ネットワーク構造を持ち、非常に高い粘性と半導体的な性質を持つ液体である。われわれは高圧下では、この液体で短距離及び中距離秩序に顕著な変化を起こすことを見いだした。すなわち、配位数が増加し、中距離秩序がほとんど消失することが明らかになった。

論文

Structural transformations and anomalous viscosity in the B$$_{2}$$O$$_{3}$$ melt under high pressure

Brazhkin, V. V.*; Farnan, I.*; 舟越 賢一*; 神崎 正美*; 片山 芳則; Lyapin, A. G.*; 齋藤 寛之

Physical Review Letters, 105(11), p.115701_1 - 115701_4, 2010/09

 被引用回数:49 パーセンタイル:86.05(Physics, Multidisciplinary)

液体B$$_{2}$$O$$_{3}$$は典型的な酸化物融体の一つであるが、陽イオンの配位数が3で、珍しい平面的なボロクソル・リングを持つ。これは、融点で非常に高い粘性を持つことでも知られている。われわれはX線回折及び粘性のその場測定を圧力8GPaまで行った。また、異なった圧力でのB$$_{2}$$O$$_{3}$$融体を急冷して得られたガラスのNMR測定も行った。融体のボロクソル・リングの数は圧力とともに急激に減少した。融解曲線に沿って測定したB$$_{2}$$O$$_{3}$$融体の粘性は圧力の上昇とともに5.5GPaまでで4桁も減少したが、それ以上の圧力の上昇ではほとんど変化しなかった。

論文

Compressibility and polymorphism of $$alpha$$-As$$_{4}$$S$$_{4}$$ realgar under high pressure

Tuktabiev, M. A.*; Popova, S. V.*; Brazhkin, V. V.*; Lyapin, A. G.*; 片山 芳則

Journal of Physics; Condensed Matter, 21(38), p.385401_1 - 385401_7, 2009/08

 被引用回数:15 パーセンタイル:57.98(Physics, Condensed Matter)

エネルギー分散型X線回折法によって、室温で8GPaまでの高圧下でリアルガーAs$$_{4}$$S$$_{4}$$の構造と状態方程式を調べた。単斜晶のリアルガーの単位胞のパラメーターと体積の圧力依存性を得ることができた。約7GPaでリアルガーは斜方晶と考えられる新しい分子性結晶相への転移を示した。この相転移は、おそらく単位胞の単斜晶の歪みがなくなることによって起きると考えられる。

論文

Investigation of polyamorphism in compressed B$$_{2}$$O$$_{3}$$ glass by the direct measurement of the density

Brazhkin, V. V.*; Tsiok, O. B.*; 片山 芳則

JETP Letters, 89(5), p.244 - 248, 2009/05

 被引用回数:14 パーセンタイル:62.82(Physics, Multidisciplinary)

B$$_{2}$$O$$_{3}$$ガラスの相対的な体積変化の精密測定を歪みゲージ法によって、9GPaまでの静水圧下で測定した。歪みゲージ法による測定の特徴を、緩和した状態及び緩和していない状態での圧縮率の測定の観点から議論した。今回の測定によって、ある程度の圧力範囲にわたった圧縮率の異常と対数的なガラス密度の緩和が観測された。今回の体積測定から得られた緩和した状態での圧縮率と、ブリルアン散乱から得られる緩和していない状態での圧縮率の間には数倍もの顕著な差があることが明らかになった。今回の圧力下の相対的な体積変化の測定と過去の構造研究及び計算機シミュレーションの結果を組合せることにより、B$$_{2}$$O$$_{3}$$ガラスの構造転移の基本的な特徴、すなわち、加圧による高密度化及び減圧での逆転移の双方ともある程度広がった圧力範囲でおきること、常圧でも残る高密度化は短距離秩序の変化を伴わないことが明らかになった。

論文

Viscosity behavior spanning four orders of magnitude in As-S melts under high pressure

Brazhkin, V. V.*; 神崎 正美*; 舟越 賢一*; 片山 芳則

Physical Review Letters, 102(11), p.115901_1 - 115901_4, 2009/03

 被引用回数:20 パーセンタイル:70.73(Physics, Multidisciplinary)

As-S液体は圧縮によって重合化及び金属化を含む変化を起こす。われわれはAs-S液体の粘性を高圧下で測定した。その結果、4から5桁にも及ぶ粘性の大きな変化が明らかになった。分子性液体の状態では、As-S液体の粘性の値は穏当なものであるが、共有結合によって原子がつながった状態では非常に高く、金属状態では低い。他の融体の高圧下の粘性もこの結果から予測することが可能である。融体の粘性が加圧によって何桁も変わるという可能性は、地球科学,物質科学などに重要な意味を持つ。

論文

Nature of the structural transformations in B$$_{2}$$O$$_{3}$$ glass under high pressure

Brazhkin, V. V.*; 片山 芳則; Trachenko, K.*; Tsiok, O. B.*; Lyapin, A. G.*; Artacho, E.*; Dove, M.*; Ferlat, G.*; 稲村 泰弘; 齋藤 寛之

Physical Review Letters, 101(3), p.035702_1 - 035702_4, 2008/07

 被引用回数:70 パーセンタイル:90.25(Physics, Multidisciplinary)

B$$_{2}$$O$$_{3}$$ガラスの多形が、圧力10GPa,温度範囲300$$sim$$700KでのX線回折,9GPaまでの体積のその場測定及び第一原理シミュレーションによって調べられた。圧力下でガラスは、5GPa以上でのB-O(O-B)配位数の緩やかな増加を伴う2段階の構造変化を起こした。4配位をとるボロン原子の割合は、10GPa以下では、X線非弾性散乱の結果から推定された割合より小さかったが、古典分子動力学シミュレーションから示唆された割合よりは大きかった。観測された構造変態は静水圧条件における加圧においても減圧においても幅広い圧力範囲で起きた。

論文

AsS melt under pressure; One substance, three liquids

Brazhkin, V. V.*; 片山 芳則; Kondrin, M. V.*; 服部 高典; Lyapin, A. G.*; 齋藤 寛之

Physical Review Letters, 100(14), p.145701_1 - 145701_4, 2008/04

 被引用回数:43 パーセンタイル:83.65(Physics, Multidisciplinary)

高温高圧X線回折その場観察実験,電気抵抗測定、及び融体からの急冷実験が液体カルコゲナイドAsSに対して行われた。得られた結果は、圧縮された融体に3種類の構造があることを示している。一つ目はある程度粘性のある分子性液体、二つ目は粘性の高い非金属重合液体、三つ目は粘性の低い金属液体である。2つの構造変化は、1.6から2.2GPaと4.6から4.8GPaでおきる。急激な冷却によって、分子性液体と金属液体は通常の高圧相に結晶化するが、重合液体は急冷によって新種のAsSガラスになった。液体AsSの多段階相転移の一般的な様相を、結晶の相図との関係を含めて議論する。

論文

Nonviscous metallic liquid Se

Brazhkin, V. V.*; 舟越 賢一*; 神崎 正美*; 片山 芳則

Physical Review Letters, 99(24), p.245901_1 - 245901_4, 2007/12

 被引用回数:20 パーセンタイル:69.23(Physics, Multidisciplinary)

粘性は液体の基本的な物理的性質の一つである。液体の種類によって非常に広い範囲の値を示す。セレンは加圧によって液体の状態で半導体から金属への変化が起きることが最初に見いだされた物質の一つである。実時間ラジオグラフィーを用いた直接測定によって、高圧下での液体セレンの粘性が500分の1まで低下し、8mPa sという非常に低い値になることが示された。これは、比較的粘性の高い半導体状態と低粘性の液体状態の両方に対して、粘性測定が行われた初めての例である。セレンの粘性は、融解曲線に沿った加圧によって、半導体領域で大きく低下し、金属化によってさらに低下する。このような現象はさまざまなカルコゲナイド,ハロゲナイド,酸化物液体で期待される。

論文

AsS: Bulk inorganic molecular-based chalcogenide glass

Brazhkin, V. V.*; Gavrilyuk, A. G.*; Lyapin, A. G.*; Timofeev, Yu. A.*; 片山 芳則; 小原 真司*

Applied Physics Letters, 91(3), p.031912_1 - 031912_3, 2007/07

 被引用回数:20 パーセンタイル:61.53(Physics, Applied)

AsSの組成のバルクのカルコゲナイドガラスの高圧合成法が開発された。得られたガラスの構造,光学的性質と安定性が調べられた。このガラスは濃い赤色で、Eg$$approx$$1.75eVの光学擬ギャップ, W$$_{U}$$$$approx$$120meVの幅広いアーバック吸収端を持つ。また、130$$^{circ}$$Cまで熱的に安定である。このAsSガラスは光結晶化を含む光誘起変化を起こす。ガラスの構造は、分子的なAs$$_{4}$$S$$_{4}$$ユニットが部分的につながって高分子化したものと考えることができ、無機の分子がユニットとなったガラスの一例である。

論文

Molecular-network-ionic structure transitions in liquid AlCl$$_{3}$$ and ZnCl$$_{2}$$ halogenides under pressure

Brazhkin, V. V.*; Lyapin, A. G.*; Popova, S. V.*; 片山 芳則; 齋藤 寛之; 内海 渉

Journal of Physics; Condensed Matter, 19(24), p.246104_1 - 246104_10, 2007/06

 被引用回数:23 パーセンタイル:67.36(Physics, Condensed Matter)

液体AlCl$$_{3}$$及びZnCl$$_{2}$$ハロゲン化物を高温高圧その場観察X線回折法によって研究した。これらのハロゲン化物は液体で分子的なネットワーク構造を持つ。すなわち、これらは純粋な共有結合性融体とイオン性融体の中間的な性質を持つ。本研究の結果は、比較的低圧で四面体ネットワーク的な中距離秩序が消滅し、その後イオン性液体に類似した近距離秩序を持つ構造に急激に転移することを示している。本研究で見いだされた高圧下におけるこのような2段階の構造変化は、多くの共有結合的なハロゲン化物を含む広い範囲の単純融体の一般的な特徴であると考えられる。

論文

Lattice parameters and thermal expansion of superconducting boron-doped diamonds

Brazhkin, V. V.*; Ekimov, E. A.*; Lyapin, A. G.*; Popova, S. V.*; Rakhmanina, A. V.*; Stishov, S. M.*; Lebedev, V. M.*; 片山 芳則; 加藤 健一*

Physical Review B, 74(14), p.140502_1 - 140502_4, 2006/10

 被引用回数:48 パーセンタイル:84.61(Materials Science, Multidisciplinary)

二つの異なった高圧技術を用いて、われわれは不純物濃度が0.045%から4%まで(7$$times$$10$$^{19}$$から7$$times$$10$$^{21}$$atom/cm$$^{3}$$まで)のボロンドープダイヤモンドを作成し、その格子定数と熱膨張係数を90Kから300Kの温度範囲で調べた。どちらの方法で作成した試料も、濃度とともに格子定数は同じように増加し、最大の格子定数の変化は0.011${AA}$だった。われわれは、高濃度ドープダイヤモンドが、ドープしていないダイヤモンドに対し、異常に高い熱膨張を示すこと、及び、格子定数と超伝導転移の特性温度がほぼ比例関係にあることを明らかにした。

論文

Structural studies of phase transitions in crystalline and liquid Halides (ZnCl$$_{2}$$, AlCl$$_{3}$$) under pressure

Brazhkin, V. V.*; 片山 芳則; Lyapin, A. G.*; Popova, S. V.*; 稲村 泰弘*; 齋藤 寛之; 内海 渉

JETP Letters, 82(11), p.713 - 718, 2005/12

 被引用回数:11 パーセンタイル:55.67(Physics, Multidisciplinary)

ZnCl$$_{2}$$とAlCl$$_{3}$$ハライドの相図と対応する融体の近距離秩序を6.5GPaまでの圧力でエネルギー分散型X線回折法によって調べた結果を報告する。ZnCl$${_2}$$結晶が圧縮されると、$$gamma$$相(HgI$$_{2}$$構造)から$$delta$$相(不規則CdI$$_{2}$$構造,WTe$$_{2}$$型)への転移が起きる。ZnCl$$_{2}$$とAlCl$$_{3}$$の液体状態の構造研究は 両者の4面体ネットワークの中距離相関が1.8GPa(ZnCl$$_{2}$$)及び2.3GPa(AlCl$$_{3}$$)までの圧力増加で急激に減少することを示している。さらなる圧縮によって、両者の融体で短距離秩序の構造の変化と配位数の増加を伴った転移が起きる。AlCl$$_{3}$$の転移は4GPaで急激に起きるのに対し、ZnCl$$_{3}$$の転移は2-4GPaの圧力範囲で3GPaを中心に次第に起きる。よってAlCl$$_{3}$$とZnCl$$_{2}$$化合物もまた、2つの現象、すなわち中距離秩序の緩慢な消失とより鋭い液体-液体配位数転移の両者が起きる例となることが示された。

論文

Structural transformations in liquid, crystalline, and glassy B$$_{2}$$O$$_{3}$$ under high pressure

Brazhkin, V. V.*; 片山 芳則; 稲村 泰弘; Kondrin, M. V.*; Lyapin, A. G.*; Popova, S. V.*; Voloshin, R. N.*

JETP Letters, 78(6), p.393 - 397, 2003/06

 被引用回数:29 パーセンタイル:77.53(Physics, Multidisciplinary)

結晶,液体,ガラス状B$$_{2}$$O$$_{3}$$のX線回折その場実験と回収実験による構造研究を9GPa, 1700Kまでの範囲で行い、平衡及び非平衡相図を得た。特に、融解曲線,結晶B$$_{2}$$O$$_{3}$$I及びB$$_{2}$$O$$_{3}$$IIの安定領域,液体B$$_{2}$$O$$_{3}$$において約7GPa付近で起きる高密度相への一次相転移的な急激な変化を含む液体やガラス状態の高密度化や結晶化など相変態が起きる領域を決定した。回収実験からは、ボロンの量が少ない非化学量論的な液体では、高密度液体への相変態が低い圧力で起きる可能性が示された。B$$_{2}$$O$$_{3}$$は、ガラス形成物質として、構造不規則系における構造変態が液体とガラスの両方の状態で初めて調べられた例となった。

口頭

Structural study of liquid gallium under pressure

Yagafarov, O.; 片山 芳則; Brazhkin, V. V.*; Lyapin, A. G.*; 齋藤 寛之

no journal, , 

Study of gallium structure over a wide pressure- temperature range is of significant fundamental interest. Due to co-action of metallic and covalent characters of bonding gallium is known as a highly polymorphic metal showing uncommon physical properties even at ambient conditions. There have been many experimental and theoretical studies of gallium. However, accurate experimental studies of gallium melt under compression are still challenged by the difficulties of the high-pressure measurements. We present detailed in-situ X-ray diffraction study of gallium melt along the melting curve up to 5.6 GPa at 300-393 K.

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