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論文

International challenge to model the long-range transport of radioxenon released from medical isotope production to six Comprehensive Nuclear-Test-Ban Treaty monitoring stations

Maurer, C.*; Bar$'e$, J.*; Kusmierczyk-Michulec, J.*; Crawford, A.*; Eslinger, P. W.*; Seibert, P.*; Orr, B.*; Philipp, A.*; Ross, O.*; Generoso, S.*; et al.

Journal of Environmental Radioactivity, 192, p.667 - 686, 2018/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:59.95(Environmental Sciences)

地下核実験検知のためには、医療用放射性同位元素製造施設から放出される放射性キセノンのCTBT観測所への影響を把握することが大変重要である。医療用放射性同位元素製造施設から放出される放射性キセノンのCTBT放射性核種観測所への影響に関する調査の一環として、オーストラリアの医療用放射性同位元素製造施設からの放射性キセノンの放出データに基づき、本施設から放出された放射性キセノンが南半球の6つのCTBT放射性核種観測所に与える影響のATM(大気輸送モデル)を用いた予測が10カ国からの参加者により行われた。

論文

Fine dispersion of Pt$$_{4-5}$$ subnanoclusters and Pt single atoms over porous carbon supports and their structural analyses with X-ray absorption spectroscopy

糸井 弘行*; 西原 洋知*; 小林 俊介*; Ittisanronnachai, S.*; 石井 孝文*; Berenguer, R.*; 伊藤 仁*; 松村 大樹; 京谷 隆*

Journal of Physical Chemistry C, 121(14), p.7892 - 7902, 2017/04

 被引用回数:9 パーセンタイル:23.94(Chemistry, Physical)

We demonstrate the fine dispersion of Pt$$_{4-5}$$ subnanoclusters or Pt single atoms on two types of porous carbon supports, Ketjen black (KB) and zeolite-templated carbon (ZTC). For the fine dispersion of Pt subnanoclusters, simply filling an organoplatinum complex, (COD)PtMe$$_{2}$$, as a Pt precursor into the micropores is found to be crucial to prevent agglomeration or sintering of Pt subnanoclusters. Moreover, it is possible to disperse Pt single atoms on ZTC, simply by decreasing the Pt loading amount down to ca. 0.9 wt%, owing to some stabilization effect by oxygen-containing functional groups. Extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) analysis for Pt subnanoclusters reveals that the Pt-Pt bond is contracting to a large extent ($$sim$$2.8%) relative to balk values, and upon hydrogen chemisorption, the bond elongates more than the reported values for the 1.0 nm sized Pt nanoparticles.

論文

International challenge to predict the impact of radioxenon releases from medical isotope production on a comprehensive nuclear test ban treaty sampling station

Eslinger, P. W.*; Bowyer, T. W.*; Achim, P.*; Chai, T.*; Deconninck, B*; Freeman, K.*; Generoso, S.*; Hayes, P.*; Heidmann, V.*; Hoffman, I.*; et al.

Journal of Environmental Radioactivity, 157, p.41 - 51, 2016/06

 被引用回数:16 パーセンタイル:17(Environmental Sciences)

地下核実験検知のためには、原子力施設や医療用放射性同位体製造施設から放出される放射性キセノンのCTBT観測所への影響を把握することが大変重要である。医療用放射性同位体製造施設から放出される放射性キセノンのCTBT放射性核種観測所への影響に関する調査の一環として、ベルギーの医療用放射性同位体製造施設からの放射性キセノンの放出量に関するデータに基づき、本施設から放出された放射性キセノンがドイツのCTBT放射性核種観測所に与える影響のATM(大気輸送モデル)を用いた予測が7カ国からの参加者により行われた。

論文

Active sites and mechanisms for oxygen reduction reaction on nitrogen-doped carbon alloy catalysts; Stone-Wales defect and curvature effect

Chai, G.-L.*; Hou, Z.*; Shu, D.-J.*; 池田 隆司; 寺倉 清之*

Journal of the American Chemical Society, 136(39), p.13629 - 13640, 2014/10

 被引用回数:117 パーセンタイル:2.79(Chemistry, Multidisciplinary)

カーボンアロイ触媒は酸素還元反応の白金代替触媒として有望視されている。しかしながら酸素還元反応の反応サイトと反応機構についてはまだ議論されているところである。本論文では、第一原理計算に基づいて窒素ドープカーボンアロイ触媒中の様々な構造による可能な酸素還元反応機構に関して一般的な考察を行った。我々の研究から、Stone-Wales欠陥にドープされた窒素対のみが良い活性点を与えることが示唆され、この構造による酸素還元活性は活性点周囲の曲率により調整ができ、極大ポテンシャル(0.8V)に近づけることが可能であることが示された。

論文

Interplay between oxidized monovacancy and nitrogen doping in graphene

Hou, Z.*; Shu, D.-J.*; Chai, G.-L.*; 池田 隆司; 寺倉 清之*

Journal of Physical Chemistry C, 118(34), p.19795 - 19805, 2014/08

 被引用回数:7 パーセンタイル:60.98(Chemistry, Physical)

非貴金属触媒やナノ電子デバイス材料として注目されている窒素ドープグラフェンには、多くの場合、窒素量と同程度かそれ以上の酸素が含まれている。我々は、グラフェンの単空孔は複空孔やストーンウェルズ欠陥よりもしばしば観察され、より化学的に活性であることから、酸化単空孔と窒素ドーパントの相互作用を密度汎関数計算により調べた。温度と酸素、水素ガスの分圧の関数として窒素未ドープ酸化単空孔と窒素ドープ酸化単空孔の相図を求めた。また単空孔の酸化と窒素ドープによる電子構造の変化を調べた。我々の計算結果からエーテル基が酸化単空孔での安定構造に共通して存在し、ほとんどの安定構造ではキャリアがドープされないことがわかった。

論文

An Attempt for determining $$^{235}$$U/$$^{238}$$U ratio for a trace amount of uranium: Search for an extinct radionuclide $$^{247}$$Cm in the early solar system

Chai, J.; 宮本 ユタカ; 國分 陽子; 間柄 正明; 桜井 聡; 臼田 重和; 大浦 泰嗣*; 海老原 充*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 272(2), p.397 - 401, 2007/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:78.15(Chemistry, Analytical)

Cm-247は半減期が1600万年で、代表的な消滅核種I-129とほぼ等しく、これらの核種が太陽系初期に隕石中に取り込まれるとすれば、その核合成過程であるr-プロセスが太陽系形成の直前まで継続して起こっていなければならない。このような消滅核種の太陽系形成時における存在度は、それらの核種を生成した核合成プロセスばかりでなく、太陽系形成プロセスを考えるうえで非常に大きな制約条件を与えるものと考えられる。Cm-247は$$alpha$$壊変によりU-235になるので、ウランの同位体比(U-235/U-238)に変動を与える可能性がある。ウランに対してキュリウムが濃縮されている鉱物相を分離できれば、そこでのウランの同位体組成には変動が見いだされる可能性が大きい。そこで、二重収束型ICP-MSを用いてウランの同位体比を高精度で測定することとした。その結果、ウランの同位体比,ウラン及び希土類元素の定量値のデータから、太陽系初期におけるCm-247の存在度はU-235に対して0.003以下であった。

論文

Challenge to ultra-trace analytical techniques of nuclear materials in environmental samples for safeguards at JAERI; Methodologies for physical and chemical form estimation

臼田 重和; 安田 健一郎; 國分 陽子; 江坂 文孝; Lee, C. G.; 間柄 正明; 桜井 聡; 渡部 和男; 平山 文夫; 福山 裕康; et al.

International Journal of Environmental Analytical Chemistry, 86(9), p.663 - 675, 2006/08

 被引用回数:11 パーセンタイル:61.54(Chemistry, Analytical)

IAEAは、保障措置の強化策の一環として、未申告の原子力活動を検知するため、1995年保障措置環境試料分析法を導入した。核物質を扱う原子力活動は、施設内外から採取された環境試料中の極微量核物質を精確に分析することにより、その痕跡を立証できるという原理に基づく。現在は、施設内で拭き取ったスワイプ試料に含まれる極微量のUやPuの同位体比を分析している。将来は、施設外で採取された植物・土壌・大気浮遊塵なども環境試料として想定される。環境試料中の核物質の物理的・化学的形態がわかれば、その起源,取り扱い工程,移行挙動が推定できる。保障措置の観点からは、このような情報も重要である。原研では、CLEARを整備して以来、文科省の要請を受け、我が国とIAEA保障措置に貢献するため、おもにスワイプ試料中の核物質を対象とした高度な極微量分析技術の開発に挑戦してきた。本発表では、(1)原研で開発した極微量環境試料分析技術の全般,(2)物理的・化学的形態評価にかかわる現在の分析技術開発,(3)極微量核物質に将来適用可能な形態分析技術にかかわる方法論について述べる。

論文

R&D on safeguards environmental sample analysis at JAERI

桜井 聡; 間柄 正明; 臼田 重和; 渡部 和男; 江坂 文孝; 平山 文夫; Lee, C. G.; 安田 健一郎; 河野 信昭; 伊奈川 潤; et al.

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10

IAEAが保障措置の強化策として導入した環境試料分析に対応するため、原研はクリーンルーム施設である高度環境分析研究棟を建設し、極微量核物質の分析技術の開発を進めてきた。2003年までに基本的な技術を開発し、バルク,パーティクル分析双方についてIAEAのネットワーク分析所として認定された。その後、原研は第2期計画として分析技術の高度化開発に取り組んでいる。これまでに、ウラン不純物含有量の少ないスワイプ素材や効果的な粒子回収法などを開発しており、これらは技術的側面からIAEA保障措置制度の強化に貢献している。

論文

保障措置環境試料分析法の開発状況

間柄 正明; 臼田 重和; 桜井 聡; 渡部 和男; 江坂 文孝; 平山 文夫; Lee, C. G.; 安田 健一郎; 河野 信昭; 伊奈川 潤; et al.

第26回核物質管理学会(INMM)日本支部年次大会論文集, p.157 - 164, 2005/00

原研では、国内及び国際保障措置制度の堅持に貢献するため、環境試料分析のための極微量核物質の分析法を開発している。スワイプ試料の基本技術(バルク及びパーティクル分析)については開発を終了し、2003年にIAEAからネットワーク分析所として認証された。現在、国内試料の分析を行うとともにIAEAネットワーク分析所の一員として活動している。さらに、分析適応範囲を広げるとともに精度の向上を図るため、新たな分析法の開発を進めている。バルク分析については、分子イオンの生成を抑えるための化学分離法及び測定法を検討している。パーティクル分析法については、二次イオン質量分析法を用いたマイナーアクチノイドの分析やフィッショントラック-表面電離型質量分析法(FT-TIMS)を開発している。また、蛍光エックス線を用いたスクリーニング法の開発も開始したので、概要と現状について報告する。

論文

Current status and newly introduced analytical techniques for safeguards environmental samples at JAERI

間柄 正明; 臼田 重和; 桜井 聡; 渡部 和男; 江坂 文孝; 平山 文夫; Lee, C. G.; 安田 健一郎; 河野 信昭; 伊奈川 潤; et al.

Proceedings of INMM 46th Annual Meeting (CD-ROM), 8 Pages, 2005/00

原研では、国際保障措置制度の堅持に貢献するため、環境試料分析のための極微量核物質の分析法を開発している。スワイプ試料のバルク及びパーティクル分析の基本技術については開発を終了し、2003年にIAEAからIAEAネットワーク分析所として認証され、現在ネットワーク分析所の一員として活動している。今回、マイナーアクチノイドや核分裂生成物,フィッショントラック法を用いたパーティクル分析法の開発を行い、ICP-TOFMAを使った効率的なパーティクル分析法,蛍光エックス線を用いたスクリーニング法の開発を開始したので、その概要と現状について報告する。

口頭

シビアアクシデント時の燃料破損・溶融過程解析手法の高度化,2-3; JUPITERコードの溶融要素過程解析モデルに対する妥当性検証解析

Chai, P.; 山下 晋; 永江 勇二; 倉田 正輝

no journal, , 

JUPITERコードの炉心溶融現象解析における溶質拡散モデルに対して、既往研究結果に対する検証解析を実施した。その結果、既往研究結果と良好な一致を示し、JUPITERコードの溶質拡散モデルの妥当性を確認することができた。

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