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稲垣 八穂広*; 酒谷 圭一*; 山村 由貴*; 三ツ井 誠一郎; 野下 健司*; 三浦 吉幸*; 兼平 憲男*; 越智 英治*; 椋木 敦*; 千葉 保*
第7回再処理・リサイクル部会セミナーテキスト, p.136 - 137, 2011/01
これまでの静的溶解試験では、ガラス溶解に伴い反応溶液の液性が変化するため、任意の液性一定条件での測定評価が困難であった。本研究では、我が国の模擬ガラス固化体であるJAEA-P0798ガラス及びJNFL-KMOCガラスについて、新たに考案したマイクロチャンネル流水試験法を用いた任意の液性一定条件での溶解試験を行い、ガラスの本質的特性の一つである初期溶解速度(
: 反応溶液中シリカ濃度がゼロの条件でのガラス溶解速度)を精密に測定し、その温度依存性,pH依存性を体系的に評価した。その結果、いずれのガラス試料についてもは温度とともに増大し、各温度においてpHに関してV字型の依存性を示すことがわかった。
三木 崇史*; 笹本 広; 千葉 保*; 稲垣 学*; 油井 三和
JNC TN8400 2000-007, 32 Pages, 2000/01
JNC-TN8400-2000-007.pdf:0.69MB
本資料では、ニアフィールド母岩や緩衝材中の酸化還元状態を評価する上で重要と考えられる地球化学反応について文献調査をもとに整理した。以下に調査の結果をまとめる。・酸化還元反応に寄与する物質としては、岩石中に含まれる二価鉄を含む鉱物や有機物が重要である。特に、黄鉄鉱は、溶存酸素との反応が比較的速いため、処分場閉鎖後初期の段階では、酸素は黄鉄鉱により消費されると考えられる。・還元性物質による還元能力は、室内での岩石(鉱物)-水反応をもとに、定量的な評価が可能である。なお、二価鉄の含有量が多く、空隙率の大きいほど、岩石の有する還元能が大きいことが期待されている。・還元性物質による溶存酸素の消費速度についても、二価鉄を含む主要な鉱物について、実験的に求められている。また、溶液中に溶解した二価鉄イオンと溶存酸素との反応に関する速度式や速度定数も求められている。 従って、これらの既存の文献でまとめられているデータを用いることにより、坑道掘削に伴い変化するニアフィールド母岩や緩衝材中の地球化学的状態を速度論的に検討することが可能であると考えられる。
千葉 保*; 笹本 広; 三木 崇史*; 稲垣 学*; 油井 三和
JNC TN8400 99-027, 144 Pages, 1999/06
高レベル放射性廃棄物は地下深部に処分されることが想定されている。地下深部での地下水は、一般的に溶存酸素濃度が低く、還元性であると考えられる。しかし、処分場の建設・操業期間中、坑道周辺の領域(岩盤および地下水)は大気に開放されるため、大気中の酸素が岩盤中に拡散し、処分場閉鎖後においても残存する可能性があると考えられる。処分場の閉鎖後に生ずる可能性のある過渡的な酸化状態は、地層処分システムの安全性確保の観点では好ましくない。そのため、坑道周辺を含むニアフィールドにおける酸化還元状態の変遷挙動を把握しておくことは重要である。本資料では、ニアフィールドにおける酸化還元状態の変遷挙動を予測するために開発したモデル(千葉ほか、1999)をもとに、坑道掘削に伴い変化するニアフィールド母岩や処分場閉鎖後の緩衝材中の酸化還元状態に関する予察的解析を行った。予察的解析の結果を以下にまとめる。・ニアフィールド母岩および緩衝材の空隙水に溶存する酸素の消費量は、空隙水のpH値および溶存酸素の消費に係わる含鉄鉱物と空隙水との反応比表面積に影響される。・性能評価上設定されている地下水のpHの幅を考慮しても、ニアフィールド母岩空隙水中の溶存酸素は、処分場閉鎖後500年以内に消費され、ニアフィールド母岩の領域は還元状態に回復することが示唆された。・緩衝材空隙水中の溶存酸素は、空隙水のpHが中性
弱アルカリ性の場合、処分場閉鎖後、ニアフィールド母岩に残存する溶存酸素の緩衝材側への拡散を考慮しても、数十年程度の期間で消費されると推測された。一方、空隙水のpHが弱酸性の場合、処分場閉鎖後500年以上に渡って、緩衝材空隙水中に溶存酸素が残存する可能性も示唆された。
笹本 広; 油井 三和; 千葉 保*; 三木 崇史*; 稲垣 学*
JNC TN8400 99-019, 30 Pages, 1999/02
高レベル放射性廃棄物の地層処分の対象となる地下深部において、地下水は、一般的に溶存酸素濃度が低く、還元性であると考えられる。しかしながら、処分場の建設・操業期間中、坑道周辺の領域(岩盤および地下水)は大気に開放されるため、大気中の酸素が岩盤中に拡散し、処分場閉鎖後においても残存する可能性があると考えられる。その場合、処分場の閉鎖後に生ずる可能性のある過渡的な酸化状態は、地層処分システムの安全性確保の観点では好ましくない。そのため、坑道周辺を含むニアフィールドにおける酸化還元状態の変遷挙動を把握しておくことは重要であると考えられる。本資料では、坑道の掘削に伴い変化すると考えられるニアフィールド母岩や緩衝材中の酸化還元状態の変遷挙動を評価するため、汎用の解析ツールを使用し、基本的な化学場の変遷を解析するためのモデルを構築した。今回、モデル化した対象領域は、ニアフィールド母岩および緩衝材である。ニアフィールド母岩では、(1)堆積岩を想定する場合、対象領域を多孔質媒体近似とし、(2)結晶質岩を想定する場合、対象領域中の亀裂の取り扱いによって、多孔質媒体近似または平行平板亀裂近似を併用したモデルを考慮した。緩衝材については、多孔質媒体近似のモデルを考慮した。また、今回構築したモデルでは、これらの対象領域中での地下水中の溶存酸素およびFe2+の変化を推測する。地下水中の溶存酸素とFe2+の挙動については、(1)多孔質媒体近似の場合、拡散による化学種の移動を考慮し、(2)亀裂性媒体近似の場合、母岩マトリクス部における化学種の拡散および亀裂内部での地下水の移流に伴う化学種の移動(今回構築したモデルでは、地下水中の溶存酸素のみ)を考慮した。なお、いずれのケースにおいても、地下水中の溶存酸素とFe2+の反応および母岩に含まれる含鉄鉱物からのFe2+の供給を速度論的に取り扱った。
下城 実喜男*; 千葉 保*
PNC TJ1281 98-008, 35 Pages, 1998/02
キムタオル、キムワイプ及びISAのアルカリ分解試験を行い、以下の知見を得た。・セルロース分解率は最大7%であった(8週間浸漬)。・セルロース分解後の試験液中のTOCの3455%がISAであった(8週間浸漬)。・Ca(OH)2飽和溶液では、ISAの分解は認められない(8週間浸漬)。ISA共存下でのAmの溶解確認試験及びセメント吸着試験を行い、以下の知見を得た。・ISA濃度が10-5M程度以上から、Amの溶解度上昇(410-12M
210-9M)が確認された。・ISA濃度が10-3M共存する条件下でも、吸着試験におけるAm濃度は検出限界(0.02[Bq/mL]=710-13M)以下であった。また、既存コードを改良し、性能評価における有機物影響評価を行うための解析ツールを整備するとともに試解析を行った。
下城 実喜男*; 千葉 保*
PNC TJ1281 98-007, 168 Pages, 1998/02
キムタオル、キムワイプ及びISAのアルカリ分解試験を行い、以下の知見を得た。・セルロース分解率は最大7%であった(8週間浸漬)。・セルロース分解後の試験液中のTOCの3455%がISAであった(8週間浸漬)。・Ca(OH)2飽和溶液では、ISAの分解は認められない(8週間浸漬)。ISA共存下でのAmの溶解確認試験及びセメント吸着試験を行い、以下の知見を得た。・ISA濃度が10-5M程度以上から、Amの溶解度上昇(410-12M210-9M)が確認された。・ISA濃度が10-3M共存する条件下でも、吸着試験におけるAm濃度は検出限界(0.02[Bq/mL]=710-13M)以下であった。また、既存コードを改良し、性能評価における有機物影響評価を行うための解析ツールを整備するとともに試解析を行った。
池田 孝夫*; 雨夜 隆之*; 千葉 保*
PNC TJ1281 97-004, 42 Pages, 1997/03
None
池田 孝夫*; 雨夜 隆之*; 千葉 保*
PNC TJ1281 97-003, 45 Pages, 1997/03
高レベル放射性廃棄物の地層処分において、放射性核種の収着メカニズムを解明することは、地層処分の性能評価及び人工バリア技術の開発にとって極めて重要である。平成47年度の研究では、人工バリア材料への放射性核種の収着メカニズム解明のため、Snの溶解度試験、ベントナイト、純粋モンモリロナイト、
-FeO(OH)へのSnの収着試験、前記各固相へ収着したSnの抽出試験、ニアフィールドにおける岩石への収着試験を行った。その結果から溶解度試験において、より人工バリア環境に近い条件として、強還元性雰囲気下での溶解度データを取得する必要性が抽出された。ベントナイトへの収着挙動については、併せて拡散試験を行い、普遍性に関する知見を得ることとした。本研究は、重要核種であるSnについて以下の作業を実施し、基礎的なデータを取得したものであり、今後その発展が期待できるものである。(1)In-Diffusion法によるベントナイト中のSnの拡散試験(2)Snの吸着挙動へのSn濃度、イオン強度影響評価試験及び吸着挙動のモデル化(3)岩石へのSnの収着試験(4)Snの溶解度への共存イオン影響評価試験
池田 孝夫*; 雨夜 隆之*; 千葉 保*
PNC TJ1281 97-002, 182 Pages, 1997/03
高レベル放射性廃棄物の地層処分において、放射性核種の収着メカニズムを解明することは、地層処分の性能評価及び人工バリア技術の開発にとって極めて重要である。平成47年度の研究では、人工バリア材料への放射性核種の収着メカニズム解明のため、Snの溶解度試験、ベントナイト、純粋モンモリロナイト、-FeO(OH)へのSnの収着試験、前記各固相へ収着したSnの抽出試験、ニアフィールドにおける岩石への収着試験を行った。その結果から溶解度試験において、より人工バリア環境に近い条件として、強還元性雰囲気下での溶解度データを取得する必要性が抽出された。ベントナイトへの収着挙動については、併せて拡散試験を行い、普遍性に関する知見を得ることとした。本研究は、重要核種であるSnについて以下の作業を実施し、基礎的なデータを取得したものであり、今後その発展が期待できるものである。(1)In-Diffusion法によるベントナイト中のSnの拡散試験(2)Snの吸着挙動へのSn濃度、イオン強度影響評価試験及び吸着挙動のモデル化(3)岩石へのSnの収着試験(4)Snの溶解度への共存イオン影響評価試験
solution at ambient temperature雨夜 隆之*; Suzuki, Kazunori*; 千葉 保*; 小田 治恵; 吉川 英樹; 油井 三和
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.465, p.751 - 758, 1997/00
高レベル放射性廃棄物の地層処分研究において、
Snは性能評価対象核種のひとつである。深部地下環境条件下におけるSnの挙動を理解するにあたり溶解度を推定する必要がある。ここでは希薄水溶液中でのSnの溶解度試験を行い、低酸素濃度条件下で沈澱した非晶質固相がSn液相濃度を酸性中性領域で5
10^-8(mol/l)、アルカリ領域でより高い濃度に制限することを示した。一方、酸性中性領域での結晶性SnO
の溶解度が910^-9(mol/l)と測定された。本試験結果を説明する適当な熱力学データの導出を行い、既存の熱力学データが性能評価研究においては不十分であることを指摘した。
千葉 保*; 稲垣 学*
PNC TJ1281 96-008, 46 Pages, 1996/03
坑道周辺母岩での地下水の酸化還元状態の予測に資するべく、掘削時に随伴した酸素及びその消費反応に寄与する二価鉄の挙動を解析するための手法を、解析ツールSPADEをベースとして提案した。解析手法の特徴は次の通りである。・坑道、ニアフィールド母岩を含む2次元領域・溶存酸素の移行メカニズムとして、亀裂中での移流分散及び岩マトリクスへのマトリクス拡散を考慮。・溶存酸素と二価鉄との一次の反応を考慮。また、提案した手法による試解析を行うとともに、今後の課題と問題点を抽出した。
江橋 健; 川村 淳; 稲垣 学; 柴田 雅博; 千葉 保*
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分において、将来に渡って現在のテクトニクスが継続すると仮定した場合に、既存断層の拡大・分岐・進展や新規断層の発生等に関する影響は、適切なサイト選定によりその発生が考えにくいと考えられる。一方、断層から離れた場所における岩盤の変位や地震動等に関する影響は完全に回避できないと考えられ、変動シナリオとして取り扱う必要がある。このため、具体的な地質環境の情報を活用しつつ、「地震・断層活動による処分環境条件の変化パターンを変動シナリオとして明らかにすること、抜き出したパターンに対する核種移行モデル・パラメータを整備し、解析を実施すること」が重要となる。本報においては、具体的な地質環境を対象とした影響評価に反映できるよう、堆積岩分布域における地下水シナリオを対象としたうえで、地震・断層活動の影響評価手法について例示的に検討した内容について報告する。
Cの分配挙動; 硝酸塩添加時の微生物影響知場 一訓*; 佐藤 正知*; 小崎 完*; 宮内 善浩*; 香西 直文; 大貫 敏彦
no journal, ,
二重容器によるバッチ式収着実験を行い、硝酸塩を添加した嫌気性雰囲気下での酢酸形Cの堆積岩への分配挙動を調べた結果、微生物の硝酸塩呼吸に起因すると思われる、液相の硝酸及び酢酸の濃度変化が明らかになった。
Cの分配挙動; 硝酸塩添加時の微生物影響知場 一訓*; 横地 琢哉*; 小崎 完*; 佐藤 正知*; 宮内 善浩*; 香西 直文; 大貫 敏彦
no journal, ,
嫌気性雰囲気下での酢酸形Cの堆積岩への分配挙動を調べた。溶液に硝酸塩を加えた場合、微生物の硝酸塩呼吸に起因する硝酸濃度の減少と酢酸形Cの分解により生成したCの気相への移行量の増加との相関が明らかになった。以上の結果は、Cの気相への移行が軽石凝灰岩中の微生物の硝酸塩呼吸に起因していることを示唆している。
田中 真悟; 佐藤 治夫; 新里 忠史; 天野 健治; 野原 壯; 岩月 輝希; 村上 裕晃; 杉田 裕; 中山 雅; 阿部 寛信; et al.
no journal, ,
東京電力福島第一原子力発電所の事故に伴い放出された放射性物質の土壌中深度方向の分布状態調査の一環として、CsとIの収着分配係数Kdについて検討した。川俣町,浪江町,二本松市において全11地点(12本のジオスライサー試料)各2区間の深度から採取した計24土壌試料に対して、CsとIの収着試験を日本原子力学会標準のバッチ法に準拠して実施した。CsのKdは1,000から100,000(ml/g)の範囲であった。この結果はCsの多くが地表面に沈着している結果と一致している。一方、IのKdは0.4から150(ml/g)の範囲であった。Kdの違いは、両元素の化学形態だけでなく、土壌試料の鉱物組成,陽イオン及び陰イオン交換容量,有機物含有量などの影響を受けたものと考えられるが、これらの影響を明らかにするためにはさらに詳細な実験が必要である。本発表では、土壌の質や土色に着目して検討する予定である。