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論文

Selenium uptake onto natural pyrite

Curti, E.*; Aimoz, L.*; 北村 暁

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 295(3), p.1655 - 1665, 2013/03

 被引用回数:26 パーセンタイル:88.56(Chemistry, Analytical)

$$^{79}$$Seは放射性廃棄物の処分サイトの安全評価において重要かつ酸化還元に鋭敏な核種である。水溶液中においてセレンは易溶な陰イオン種(亜セレン酸及びセレン酸)を形成し、負に帯電する一般的な母岩鉱物にはあまり収着しない。しかしながら、セレンは硫化物と強い親和性を持ち、スイス等の放射性廃棄物処分場の母岩である粘土質岩石に微量に含まれている黄鉄鉱と相互作用することが知られている。本研究では、マイクロ及びマクロ径のX線を用いたX線吸収分光法($$mu$$-XRF, $$mu$$-XANES及びEXAFS)を用いて、不活性雰囲気において亜セレン酸及びセレン酸が黄鉄鉱に直接的に収着し、時間(最大8か月)とともに0価に還元されることを示した。この結果は、放射性廃棄物から放出されるSe(IV)が黄鉄鉱表面に収着することで効率的に還元され難溶性となることを示唆している。

口頭

ベントナイト中におけるRa移行挙動に及ぼすCa$$cdot$$Ba鉱物との共沈の影響

藤原 健壮; 戸村 努*; 飛田 実*; Tits, J.*; Curti, E.*

no journal, , 

地層処分の安全評価において重要と考えられるRaの鉱物への取り込み現象を理解するために、calciteやwitheriteなどの鉱物を使った再結晶の挙動を調べた。今回の試験ではcalciteに対するCaの挙動とwitheriteに対するBaの挙動を求めた。

口頭

ベントナイト中におけるRa移行挙動に及ぼすCa・Ba鉱物との共沈の影響,2

藤原 健壮; 戸村 努*; 飛田 実*; 鈴木 康之*; Tits, J.*; Curti, E.*

no journal, , 

ラジウム-226(226Ra)は高レベル放射性廃棄物の地層処分における評価対象核種の一つであるが、その溶解度はCa鉱物との共沈により支配されるとしており、溶解度評価のためにはCa鉱物との共沈挙動の評価が不可欠である。また原子炉内で核分裂生成物として存在するBaより生成する鉱物との共沈挙動の評価も必要と考えられる。本報告では、calciteやwitherite鉱物へのRaの取り込み挙動に加え、モンモリロナイトなどの粘土鉱物とRaの挙動を調べることにより、緩衝材中におけるRaの移行挙動を評価した。

口頭

Reductive sorption of Se(IV,VI) onto Pyrite; A $$mu$$-XRF/XAS study

北村 暁; Curti, E.*; Aimoz, L.*

no journal, , 

黄鉄鉱に対するセレン(4価及び6価)の相互作用を、マイクロX線吸収分光($$mu$$-XAS)測定を用いて調べた。表面を研磨したスペイン産黄鉄鉱片と10$$^{-2}$$MのSe(IV)もしくはSe(VI)溶液を、不活性ガス雰囲気、80$$^{circ}$$Cにて約2か月間接触させた。試験後の黄鉄鉱表面のセレンの分布を、ビーム径が約1$$times$$1$$mu$$mのマイクロX線による蛍光測定($$mu$$-XRF)で調べるとともに、セレンのK吸収端付近における$$mu$$-XAS測定を、スイス放射光研究施設にて実施した。マイクロXRF分布の結果、セレンが不均質に分布しており、セレンの濃集スポットの周囲に低濃度のセレンが分布していることが観測された。また、マイクロX線吸収端近傍スペクトルの測定結果から、Se(IV)及びSe(VI)が部分的にSe(0)に還元されていることが観測された。

口頭

マイクロXRF/XAS測定による黄鉄鉱に対するセレン(IV,VI)の還元性収着に関する研究

北村 暁; Curti, E.*; Aimoz, L.*

no journal, , 

黄鉄鉱(FeS$$_{2}$$)に対するセレン(IV/VI)の収着挙動を調べるために、バッチ実験を実施した。実験は窒素雰囲気下で行い、研磨した天然黄鉄鉱とpHを8$$sim$$9付近に調整したセレン(IV/VI)水溶液との接触を、80$$^{circ}$$Cにて約2か月間継続した。黄鉄鉱表面に収着したセレンの化学状態を、不活性雰囲気におけるマイクロX線蛍光分光($$mu$$-XRF)及びマイクロX線吸収分光($$mu$$-XAS)で調べた。比較のために、天然黄鉄鉱を粉砕し、粒径を63$$mu$$m以下及び63$$sim$$250$$mu$$mに調整したものに対する収着実験及びXAS測定を実施した。水溶液中のセレン及び硫黄の定量結果から、黄鉄鉱に収着したセレン量に相当する硫黄が溶出していることが予想された。マイクロXRF/XAS測定の結果から、セレンは黄鉄鉱表面に不均一に収着していること、4価及び6価セレンのいずれもが黄鉄鉱表面に収着したのち0価に還元されることがわかった。

口頭

ベントナイト中におけるRa移行挙動に及ぼすCa$$cdot$$Ba鉱物との共沈の影響,3

藤原 健壮; 飯島 和毅; 戸村 努*; 飛田 実*; 鈴木 康之*; Tits, J.*; Curti, E.*

no journal, , 

粘土中におけるRaの移行挙動を確認するために、CaやBa鉱物とクニピアやイライトが共存する系に対するRaの取り込み挙動を調べた。鉱物のみが存在する系においてRaはBaSO$$_{4}$$鉱物に多く取り込まれたが、Raは他の条件と比較してクニピアとBaCO$$_{3}$$鉱物が共存する系に多く取り込まれた。

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