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加藤 優*; Zheng, J.*; Deng, Y.*; 斎藤 史恵*; 鵜沼 佑規*; 岡 紗雪*; 田村 和久; 八木 一三*
ACS Catalysis, 15(10), p.7710 - 7719, 2025/04
被引用回数：2 パーセンタイル：73.64(Chemistry, Physical)Nitrous oxide (N
O) is a greenhouse and an ozone-depleting gas. Electrocatalytic NO reduction reaction (NORR) is known to be catalyzed at noble metal electrodes such as Pd and Pt, and the surface modification of such noble metals with Sn is known to increase the NORR in acidic media. However, the role of Sn at the surface remains unclear. In this work, NORR activity was investigated for single-crystalline Pt, Pd, and Pd-Pt electrodes with the (111) or (100) plane in the presence and absence of Sn at the electrode surface in acidic media. In situ X-ray crystal truncation rod (CTR) measurements of Sn-modified Pt(111) and Pd(111) electrodes revealed the presence of metallic Sn and SnO at their surfaces. The surface Sn modification enhances the NORR activity for Pd-Pt(100) or Pd(100) electrodes but not for the Pt(111), Pd-Pt(111), or Pt(100) electrodes.
Ling, B.-K.*; Chang, M.*; Zhai, Y.-Q.*; Deng, J.*; 古府 麻衣子*; Guo, H.*; Zhao, J.*; Fu, Z.*; Zheng, Y.-Z.*
Journal of the American Chemical Society, 147(13), p.10935 - 10942, 2025/03
被引用回数：2 パーセンタイル：77.31(Chemistry, Multidisciplinary)The efficient excitation and controlled propagation of nanoscale spin waves remain significant challenges, as their intrinsic dispersion relations are primarily determined by magnetic dipole and exchange interactions. Here we report the first observed coexistence of quantum spin wave excitation and single-molecule magnet behavior in a mixed chromium(III) and dysprosium(III) complex, namely Dy
Cr(
-F)(mdea)
(piv)
, which shows a large ferrimagnetic ground moment with a restricted quantum tunneling gap (
3.8 
10
cm
) up to nine levels, leading to an axial anisotropic energy barrier of 12 cm and opened hysteresis loop at 0.4 K.
SnHuang, Z.*; Wang, W.*; Ye, H.*; Bao, S.*; Shangguan, Y.*; Liao, J.*; Cao, S.*; 梶本 亮一; 池内 和彦*; Deng, G.*; et al.
Physical Review B, 109(1), p.014434_1 - 014434_9, 2024/01
被引用回数：4 パーセンタイル：67.91(Materials Science, Multidisciplinary)TbMnSn is a correlated topological magnet with a Mn-based kagome lattice, in which a Chern gap opens at the Dirac point at low temperatures. The magnetic moment direction of the ferrimagnetic order changes from in the kagome plane to the out-of-plane upon cooling, which is essential for generating the Chern gap, but the underlying mechanism for the spin reorientation remains elusive. Here, we investigate the spin-reorientation transition in TbMnSn using neutron scattering. We provide direct evidence for the spin-reorientation transition and unveil the coexistence of two Tb modes at 200 K. To account for these results, we put forward a model based on SU(N) spin-wave theory, in which there is a temperature evolution of the ground state Tb 
orbitals, driven by the crystalline electric field, single-ion anisotropy, and exchange interactions between Tb and Mn ions. Our findings shed light on the complex magnetism of TbMnSn, despite its relatively simple ground state magnetic structure, and provide insights into the mechanisms for tuning magnetic topological materials.
Zhang, A.*; Deng, K.*; Sheng, J.*; Liu, P.*; Kumar, S.*; 島田 賢也*; Jiang, Z.*; Liu, Z.*; Shen, D.*; Li, J.*; et al.
Chinese Physics Letters, 40(12), p.126101_1 - 126101_8, 2023/12
被引用回数：12 パーセンタイル：84.31(Physics, Multidisciplinary)In a Dirac semimetal, the massless Dirac fermion has zero chirality, leading to surface states connected adiabatically to a topologically trivial surface state as well as vanishing anomalous Hall effect. Recently, itis predicted that in the nonrelativistic limit of certain collinear antiferromagnets, there exists a type of chiral "Dirac-like" fermion, whose dispersion manifests four-fold degenerate crossing points formed by spin-degenerate linear bands, with topologically protected Fermi arcs. Here, by combining with neutron diffraction and first-principles calculations, we suggest a multidomain collinear antiferromagnetic configuration, rendering the existence of the Fermi-arc surface states induced by chiral Dirac-like fermions.
Yang, D. S.*; Wu, Y.*; Kanatzidis, E. E.*; Avila, R.*; Zhou, M.*; Bai, Y.*; Chen, S.*; 関根 由莉奈; Kim, J.*; Deng, Y.*; et al.
Materials Horizons, 10(11), p.4992 - 5003, 2023/09
被引用回数：21 パーセンタイル：86.20(Chemistry, Multidisciplinary)本論文では、ハード及びソフトハイブリッド材料システムでの3Dプリントによって形成されたマイクロ流体ネットワーク、統合バルブ、およびマイクロスケール光学キュベットにより、汗成分に対してその場で分光および蛍光分析した成果を紹介する。一連の試験により、これらのマイクロキュベットシステムが汗中の銅、塩化物、グルコースの濃度と汗のpHを実験室レベルの精度と感度で評価できることが実証された。
Fe
intermetallic compoundCao, Y.*; Zhou, H.*; Khmelevskyi, S.*; Lin, K.*; Avdeev, M.*; Wang, C.-W.*; Wang, B.*; Hu, F.*; 加藤 健一*; 服部 高典; et al.
Chemistry of Materials, 35(8), p.3249 - 3255, 2023/04
被引用回数：5 パーセンタイル：50.12(Chemistry, Physical)静水圧や化学圧力は、結晶構造を変化させる効率的な刺激であり、材料科学において電気的、磁気的特性のチューニングによく利用されている。しかし、化学圧力は定量化が困難であり、これら両者の定量的な対応関係はまだよくわかっていない。本研究では、負の熱膨張(NTE)を持つ永久磁石の候補である金属間化合物を調べた。放射光X線その場観察により、AlをドープしたHoFeに負の化学圧力があることを明らかにし、単位セル体積の温度・圧力依存性を用いそれを定量的に評価した。また、磁化測定と中性子回折測定を組み合わせることで、磁気秩序に対する化学圧力と静水圧の違いを比較した。興味深いことに、圧力はNTEの抑制と増強を制御するために使用することができた。電子状態計算から、圧力がFermiレベル(EF)に対する主要バンドの上部に影響を与えたことを示しており、これは磁気安定性に影響を与え、それが磁気とNTEを調節する上で重要な役割を果たしていることがわかった。本研究は、圧力の影響を理解し、それを利用して機能性材料の特性を制御する良い例を示している。
Deng, Z.*; Zhao, K.*; Gu, B.; Han, W.*; Zhu, J. L.*; Wang, X. C.*; Li, X.*; Liu, Q. Q.*; Yu, R. C.*; 後神 達郎*; et al.
Physical Review B, 88(8), p.081203_1 - 081203_5, 2013/08
被引用回数：79 パーセンタイル：91.91(Materials Science, Multidisciplinary)We report the discovery of a diluted magnetic semiconductor, Li(Zn,Mn)P, in which charge and spin are introduced independently via lithium off-stoichiometry and the isovalent substitution of Mn
for Zn, respectively. Isostructural to (Ga,Mn)As, Li(Zn,Mn)P was found to be a 
-type ferromagnetic semiconductor with excess lithium providing charge doping. First-principles calculations indicate that excess Li is favored to partially occupy the Zn site, leading to hole doping. Ferromagnetism with Curie temperature up to 34 K is achieved while the system still shows semiconducting transport behavior.
関口 哲弘; 馬場 祐治; 下山 巖; 平尾 法恵; 本田 充紀; Deng, J.*
Photon Factory Activity Report 2012, Part B, P. 68, 2013/00
有機半導体の表面分子配向は電子デバイスの性能向上の上で不可欠である。スピンコート法によりシリコンフタロシアニン二塩化物(SiPcCl)薄膜をグラファイト上に作製し、大気圧下で加熱(350度)を行った。角度分解X線吸収端微細構造(NEXAFS)法とXPS法により生成物薄膜の分子配向と組成を調べた。Si 1s吸収端のNEXAFSスペクトルは角度依存を示し、表面反応生成物が分子配向していることを示した。ab initio分子軌道法計算との比較により生成物は水和重合生成物(SiPcO)nに類似した構造であると推察した。
Deng, Z.*; Jin, C. Q.*; Liu, Q. Q.*; Wang, X. C.*; Zhu, J. L.*; Feng, S. M.*; Chen, L. C.*; Yu, R. C.*; Arguello, C.*; 後神 達郎*; et al.
Nature Communications (Internet), 2, p.1425_1 - 1425_5, 2011/08
被引用回数：174 パーセンタイル：93.71(Multidisciplinary Sciences)(Ga,Mn)Asは典型的な強磁性III-V族半導体として知られている。これは3価のGa原子を2価のMnで置き換えたものであるが、化学的溶解度が限られているため準安定であり、薄膜でしか製作できないものであった。また電子ドープも行うことができなかった。この困難な条件を超えるため、Masekらは理論的にI-II-V族半導体LiZnAsを提案した。この物質では原子価が等しい(Zn,Mn)の置き換えによる磁性の発現とLi濃度を過剰あるいは不足させることによるキャリアードープを独立に制御可能である。本研究では世界で初めてバルクな状態でのLi
(Zn
Mn
)Asの合成に成功した。わずかにLiを過剰にすることで、50Kまでの温度で強磁性が現れること、またp型のキャリアーを持つことが観測され、これらの結果を報告した。
関口 哲弘; 馬場 祐治; 下山 巖; 本田 充紀; 平尾 法恵; 成田 あゆみ; Deng, J.*
Surface and Interface Analysis, 42(6-7), p.863 - 868, 2010/06
被引用回数：1 パーセンタイル：1.64(Chemistry, Physical)有機半導体は豊富な資源,印刷技術が使える、電子物性が多様などが期待される次世代デバイスである。良質な有機半導体はよく分子配向した「核」として薄膜上に生じ始める。発表者は直線偏光の放射光と光電子顕微鏡を組合せた新しい装置を開発中である。その方法ではX線吸収スペクトルに現れる共鳴ピークを解釈する必要がでてくる。そのため大きな有機半導体分子の内殻電子励起状態を求めるため等価内殻近似に基づいて分子軌道法による理論計算を行った。計算結果をもとにグラファイト上に吸着したSiフタロシアニン分子の配向構造を決定した。分子軌道計算により電子励起状態の対称性を帰属することが配向角度を決めるうえで重要であることを示した。
馬場 祐治; 関口 哲弘; 下山 巖; 本田 充紀; 平尾 法恵; 成田 あゆみ; Deng, J.
Surface Science, 603(16), p.2612 - 2618, 2009/08
被引用回数：7 パーセンタイル：31.65(Chemistry, Physical)金表面にパターン状に蒸着したシリコンフタロシアニン2塩化物薄膜の電子構造と分子配向を、新しく開発した軟X線励起光電子顕微鏡(PEEM)によりナノメートルスケールで実時間観察した。Si K-吸収端のX線吸収スペクトルの偏光依存性から、5層蒸着したシリコンフタロシアニン2塩化物は、薄膜全体としては表面に平行であることがわかった。室温でのPEEM観察では、マイクロパターンが明瞭に認められたが、高温に加熱すると表面拡散が起こり、均一となった。このとき、清浄な金表面に拡散した分子は、逆に表面に垂直であることを示唆する結果が得られた。このようなナノメートルスケールにおける分子配向の変化は、分子-分子間相互作用と表面-分子間相互作用の大きさによって決定されることを明らかにした。
at nanometer scale by photoelectron emission microscopy combined with synchrotron radiation馬場 祐治; 関口 哲弘; 下山 巖; 本田 充紀; 平尾 法恵*; Deng, J.; 成田 あゆみ
Journal of Physics; Conference Series, 100, p.012015_1 - 012015_4, 2008/00
被引用回数：1 パーセンタイル：50.45(Nanoscience & Nanotechnology)放射光軟X線と光電子顕微鏡を組合せることにより、ナノメートルスケールの化学結合状態分布を観察するための装置を開発し、シリコン化合物に応用した。試料には、7.5ミクロン周期のパターンを持つシリコン酸化物,シリコン窒化物,有機シリコン化合物を用いた。Si K-吸収端付近で放射光のエネルギーを掃引することにより、化学結合状態(シリコンの原子価状態)に依存した画像をナノメートルスケールで観察することに成功した。また、SiとSiOが交互に並んだマイクロパターン試料について、加熱による化学結合状態変化を観察した。その結果、700
Cから酸素原子の横方向の拡散が始まることがわかった。拡散の途中でSiとSiO界面の化学結合状態を詳細に観察したところ、界面にSiOなどの中間の原子価状態は存在せず、酸素の拡散はSi原子が一気に4個の酸素原子と配位することにより起こることがわかった。発表では固体表面上に作成した有機シリコン化合物(シリコンフタロシアニン塩化物)の化学結合状態観察と加熱による横方向の拡散についても報告する。
Deng, J.; 馬場 祐治; 関口 哲弘; 平尾 法恵*; 本田 充紀
Journal of Physics; Condensed Matter, 19(19), p.196205_1 - 196205_11, 2007/05
被引用回数：6 パーセンタイル：30.02(Physics, Condensed Matter)種々の基板表面に蒸着したシリコンフタロシアニン塩化物の配向性について、直線偏光放射光を用いたX線吸収端微細構造(NEXAFS)により調べた。基板としては、化学的に不活性で、かつ表面の形状が異なる3種の基板、すなわち高配向性グラファイト(HOPG)、多結晶金、導電性透明酸化物のインジウムスズ酸化物(ITO)の3種類を用いた。Si K-吸収端のNEXAFSスペクトルの偏光依存性から、1層から5層程度の薄膜はいずれの基板表面においても、基板におおよそ平行に蒸着することがわかった。偏光依存性を定量的に解析した結果、HOPG表面における分子の傾きは2であり、これはHOPG表面が完全に平坦であることに起因すると結論した。一方、ITO表面では分子の平均傾き角は26であった。走査型原子間力顕微鏡(AFM)による観測の結果、表面の凹凸の水平方向の周期は数ナノメーターであり、フタロシアニン分子の大きさよりはるかに大きいことがわかった。このことから、表面の形状により決定される1層目の分子の向きが、2層目以降の蒸着層の配向性を決定することが明らかになった。
Deng, J.; 関口 哲弘; 馬場 祐治; 平尾 法恵*; 本田 充紀
Japanese Journal of Applied Physics, Part 1, 46(2), p.770 - 773, 2007/02
被引用回数：1 パーセンタイル：5.19(Physics, Applied)直線偏光放射光を用いたX線吸収端微細構造法により、有機デバイスの候補材料として期待されているシリコンフタロシアニン化合物薄膜の配向性について調べた。高配向性グラファイト表面に、スピンコート法によりシリコンフタロシアニン2塩化物の溶液を滴下した後、空気中で345Cに加熱することにより、Si-C結合が解裂し、空気中の酸素によりSi-Oに変化することがわかった。この試料のについて、直線偏光した放射光を用いたSi 
-吸収端のX線吸収端微細構造スペクトルを測定した結果、Si 1sから価電子帯の非占有軌道への共鳴吸収ピークの強度に顕著な偏光依存性が認められた。偏光解析の結果、Si-N結合軸は表面に平行に近いのに対して、Si-O軸は表面に垂直に近いことがわかった。この結果から、(1)シリコンフタロシアニン2塩化物はシリコンフタロシアニン酸化物結晶を容易に合成するためのよい前駆体であること,(2)この方法で作成したシリコンフタロシアニン酸化物薄膜は基板表面に対して配向しているため良質な電子物性を持つ有機薄膜となりうること、の2点が明らかとなった。
本田 充紀; 馬場 祐治; 平尾 法恵*; Deng, J.; 関口 哲弘
no journal, ,
生体分子を用いて分子センサーや分子素子を設計するには、金属-分子界面についての原子レベルでの研究が必要不可欠である。分子素子として注目をあびている金-イオウの化学吸着を利用した金属-分子界面も、その結合状態については詳しくわかっていない。そこで本研究では金表面とイオウを含むアミノ酸の結合状態について検討した。今回、金表面にイオウを含むアミノ酸であるL-システインを多分子層及び単分子層作成し、軟X線吸収分光(NEXAFS)測定及びX線光電子分光(XPS)測定を用いて詳しく調べた。その結果、多層膜において、2474eVに現れるK吸収端は、S1s
(S-C)への遷移に起因するピークであるが、単層膜ではこのK吸収端は2484eVに観測され、S K吸収端が大きく異なるという特徴的な結果が得られた。XPS測定結果においても、S1sのピークが、単層膜で8eV高結合エネルギー側に化学シフトした位置に現れることを確認した。以上の結果から、化学結合に起因する電子がS原子から金原子側へ供与されることにより、S 1s軌道が深くなり、8eVもの強い結合により化学吸着が形成されていることがわかった。
馬場 祐治; 関口 哲弘; 下山 巖; 本田 充紀; 平尾 法恵*; 成田 あゆみ*; Deng, J.
no journal, ,
有機分子や生体分子の薄膜は、シリコンなど無機系の材料に代わる次世代のデバイスとして注目されている。本発表ではまず、これら有機薄膜の研究開発にとって「放射光」がいかに強力なツールであるかを紹介する。次に具体的な研究例として、放射光の偏光を使って有機薄膜の「向き」を明らかにした結果と、光電子顕微鏡により有機薄膜のナノ構造を「観た」例をわかりやすく解説する。
馬場 祐治; 関口 哲弘; 下山 巖; 本田 充紀; 平尾 法恵*; Deng, J.
no journal, ,
シリコン系に代わる次世代のデバイスとして注目されている有機薄膜の機能向上にとって、分子の配向や表面拡散の制御は重要である。本研究では、X線吸収端微細構造法(XAFS)及び光電子顕微鏡(PEEM)を用いた顕微XAFSにより、種々の基板上に蒸着したシリコンフタロシアニン化合物(SiPcCl)の配向と表面拡散をその場観察した。単結晶グラファイト(HOPG),導電性酸化物(ITO),金の表面に、マスクを用いて分子を1層ずつ蒸着し、7.57.5ミクロンのislandを作成した。Si K-吸収端のXAFSスペクトルの偏光依存性から、SiPcCl分子はHOPG上では表面に平行、ITO及び金表面では約20の傾きで堆積することがわかった。加熱によるPEEM像の変化をその場観察した結果、室温付近では3次元構造すなわちVolmer Weberモードによる成長が認められたが、240C付近から表面拡散が始まり、この温度では2次元成長すなわちvan der Merveモードへ変化することがわかった。各ドメインの輝度の放射光エネルギー依存性から得られた電子構造や分子配向の結果に基づき、SiPcCl分子薄膜の表面拡散機構を議論する。
馬場 祐治; 関口 哲弘; 下山 巖; 本田 充紀; 平尾 法恵*; 成田 あゆみ; Deng, J.
no journal, ,
ナノメートル領域における有機薄膜の電子構造と分子配向を調べるための顕微XAFSを立ち上げたので、その概要と応用例を紹介する。装置は、光電子顕微鏡と放射光を組合せたものであり、具体的には試料表面に軟X線領域の放射光を照射し、表面から放出される光電子を位置情報を保ったまま拡大し画像化する。空間分解能は約30ナノメートルである。一例として、金表面上に蒸着したシリコンフタロシアニン化合物薄膜のマイクロパターンを観測した。室温では明瞭なマイクロパターンの画像が得られたが、240C付近においては、分子が横方向に拡散する様子が観察できた。画像中の各点における輝度を放射光エネルギーに対してプロットすることにより、拡散中の分子のナノメートル領域の配向性についても明らかにすることができた。
関口 哲弘; 馬場 祐治; 下山 巖; 本田 充紀*; 平尾 法恵; Deng, J.*
no journal, ,
近年、高キャリアー移動度を得る目的で高配向した有機半導体薄膜の作製技術の確立が望まれている。1つの方法として配向したモノマー分子の重合化といった表面化学反応により高配向した有機半導体薄膜を得る方法が考えられる。本研究では有機半導体であるシリコンフタロシアニン二塩化物(SiPcCl)薄膜を有機溶液から作成し、加熱による加水分解と縮合重合反応により配向した薄膜試料を作製した。直線偏光放射光を用いたX線吸収分光法(角度分解NEXAFS)及びXPS法を使って、作製された有機半導体試料の化学結合状態と配向構造の変化を明らかにした。重合反応により表面において特定方向に配向した一次元分子積層構造が形成されることが見いだされた。
関口 哲弘; 馬場 祐治; 下山 巖; 平尾 法恵; 本田 充紀*; Deng, J.*
no journal, ,
近年、高キャリアー移動度を得る目的で高配向した有機半導体薄膜の作製技術の確立が望まれている。有機半導体であるシリコンフタロシアニン二塩化物(SiPcCl)分子を分散した有機溶液から薄膜作製し、基板加熱による加水分解と縮合重合反応により配向した薄膜試料を作製した。直線偏光放射光を用いたX線吸収分光(角度分解NEXAFS法)及びXPS法の測定を行った。観測されたX線吸収における共鳴励起対称性を等価核近似モデルの分子軌道理論計算及び参照化合物のX線吸収との比較により明らかにし、作製された有機半導体試料の化学結合状態と配向構造の変化を明らかにした。重合反応により表面において特定方向に配向した一次元分子積層構造が形成されることを見いだした。
