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論文

Pressure-driven solid-state radical polymerization toward carbon nanothread

Che, G.*; Tang, X.*; Liu, J.*; Lang, P.*; Fei, Y.*; Yang, X.*; Wang, Y.*; Gao, D.*; Wang, X.*; Ju, J.*; et al.

Nano Letters, 25(39), p.14467 - 14472, 2025/09

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.5c03977

被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Multidisciplinary)

機械化学的ラジカル重合は、溶媒消費量の削減と不溶性モノマーへの適応性により、ポリマー合成において独自の利点を有する。しかしながら、反応中に生成ポリマーが制御不能に分解するという課題があり、精密な制御性を備えた新たな合成戦略の開発が求められている。本研究では、最大30GPaの高静圧を適用することで、1,3,5-トリフルオロベンゼンが共役結合を切断するラジカル重合を起こし、高選択性でカーボンナノスレッド(ポリマーI多形体)を形成することを発見した。閾値圧力における結晶構造と結合経路の計算エネルギー障壁に基づき、ベンゼン環が1-2ラジカル重合経路で反応すると結論付けた。本研究は、極めて安定な芳香族化合物に対しても固相ラジカル重合を開始する堅牢な手法として高圧が有効であることを示し、高選択性を持つ炭素系高分子材料の合成に向けた新たな知見を提供する。

論文

Ordered graphane nanoribbons synthesized via high-pressure diels-alder polymerization of 2,2'-bipyrazine

Li, F.*; Tang, X.*; Fei, Y.*; Zhang, J.*; Liu, J.*; Lang, P.*; Che, G.*; Zhao, Z.*; Zheng, Y.*; Fang, Y.*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 147(17), p.14054 - 14059, 2025/04

https://doi.org/10.1021/jacs.5c03116

被引用回数：1 パーセンタイル：37.66(Chemistry, Multidisciplinary)

2,2'-ビピラジン(BPZ)の圧力誘起重合により結晶性グラファンナノリボン(GANR)を合成した。中性子回折データのリートベルト精密化,核磁気共鳴スペクトル,赤外スペクトル,理論計算を行った結果、BPZは積層した芳香環の間でディールス・アルダー重合し、並外れた長距離秩序を持つ伸びたボート型GANR構造を形成することがわかった。未反応の-C=N-基がボートの両端を橋渡ししており、さらなる機能化の余地がある。このGANRのバンドギャップは2.25eVであり、光電応答は良好である(I $_{on}$ /I $_{off}$ =18.8)。われわれの研究は、高圧トポケミカル重合法が、特定の構造と望んだ特性を持つグラファンの精密な合成に有望な方法であることを強調している。

論文

High-pressure polymerization of phenol toward degree-4 carbon nanothread

Yang, X.*; Che, G.*; Wang, Y.*; Zhang, P.*; Tang, X.*; Lang, P.*; Gao, D.*; Wang, X.*; Wang, Y.*; 服部高典; et al.

Nano Letters, 25(3), p.1028 - 1035, 2025/01

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c04895

被引用回数：5 パーセンタイル：86.72(Chemistry, Multidisciplinary)

飽和sp-カーボンナノスレッド(CNTh)は、その高いヤング率と熱伝導率が予測され、大きな関心を集めている。中心環へのヘテロ原子の導入がCNThの形成に影響を与え、化学的に均質な生成物が得られることが示されているが、ペンダント基が重合プロセスに与える影響については、まだ未解明である。本研究では、フェノールの圧力誘起重合を調べ、0.5GPaと4GPa以下で起こる2つの相転移を明らかにした。20GPa以上では、フェノールは水酸基とカルボニル基を持つ重合度4のCNTに重合する。ヒドロキシル基の水素移動は、重合度6のナノスレッドの形成を妨げることがわかった。この発見は、さらなるカラム内重合を阻止する水酸基の重要な役割を浮き彫りにし、今後のメカニズム研究やナノ材料合成に貴重な示唆を与えるものである。

論文

Pressure-induced polymerization of 1,4-difluorobenzene towards fluorinated diamond nanothreads

Che, G.*; Fei, Y.*; Tang, X.*; Zhao, Z.*; 服部高典; 阿部淳*; Wang, X.*; Ju, J.*; Dong, X.*; Wang, Y.*; et al.

Physical Chemistry Chemical Physics, 27(2), p.1112 - 1118, 2025/01

https://doi.org/10.1039/D4CP03751K

被引用回数：3 パーセンタイル：42.80(Chemistry, Physical)

芳香族分子の圧力誘起重合(PIP)は、様々な炭素系材料を合成するための効果的な方法として浮上してきた。目的とする構造や機能を得るためには、適切な官能基化された分子前駆体の選択が極めて重要である。本研究では、1,4-ジフルオロベンゼン(1,4-DFB)をPIPの構成要素として選択した。1,4-DFBをその場高圧で調べた結果、約12.0GPaで相転移が起こり、18.7GPaで不可逆的な化学反応が起こることがわかった。生成物の構造解析と反応のカイネティクスから、直線的な成長を伴う擬六方晶積層フッ素ダイヤモンドナノスレッドの形成が明らかになった。高圧下のベンゼンの結晶構造と比較して、1,4-DFBは[001]軸に沿って高い圧縮を示す。この異方的な圧縮は、[01]軸に沿ったより強いH相互作用と、[100]軸と[010]軸に沿った潜在的な圧縮阻害HF相互作用に起因し、[01]軸に沿った可能な反応経路を促進する。この研究は、分子スタッキングを調節し、反応経路に影響を与える官能基化の重要な役割を強調している。

論文

Phase transition and chemical reactivity of 1H-tetrazole under high pressure up to 100 GPa

Gao, D.*; Tang, X.*; Wang, X.*; Yang, X.*; Zhang, P.*; Che, G.*; Han, J.*; 服部高典; Wang, Y.*; Dong, X.*; et al.

Physical Chemistry Chemical Physics, 23(35), p.19503 - 19510, 2021/09

https://doi.org/10.1039/D1CP02913D

被引用回数：7 パーセンタイル：35.62(Chemistry, Physical)

窒素に富む分子の圧力有機相転移や重合は、環境にやさしい高エネルギー密度材料の開発にとって非常に重要であるため、広く注目されている。本論文では、その場ラマン,IR,X線回折,中性子回折、および理論計算をもちい、100GPaまでの1H-テトラゾールの相転移挙動と化学反応の研究を紹介する。2.6GPa以上での相転移が確認され、その高圧構造は、以前に報告されたユニットセル内に2つの分子をもつものではなく、1つの分子をものであることが分かった。1H-テトラゾールは、おそらく窒素-窒素結合ではなく炭素-窒素結合により、100GPa以下で可逆的に重合する。私たちの研究は、1H-テトラゾールの高圧相の構造モデルを更新し、もっともらしい分子間結合の経路を初めて提示した。これにより、窒素に富む化合物の相転移と化学反応の理解が進み、新しい高エネルギー密度材料の設計に役立つと考えられる。

論文

Pressure-induced Diels-Alder reactions in C $_{6}$ H $_{6}$ - C $_{6}$ F $_{6}$ cocrystal towards graphane structure

Wang, Y.*; Dong, X.*; Tang, X.*; Zheng, H.*; Li, K.*; Lin, X.*; Fang, L.*; Sun, G.*; Chen, X.*; Xie, L.*; et al.

Angewandte Chemie; International Edition, 58(5), p.1468 - 1473, 2019/01

https://doi.org/10.1002/anie.201813120

被引用回数：58 パーセンタイル：84.46(Chemistry, Multidisciplinary)

芳香族の圧力誘起重合反応(PIP)は、sp $^{3}$ 炭素骨格を構築するための新しい方法であり、ベンゼンとその誘導体を圧縮することによってダイヤモンド様構造を有するナノスレッドを合成した。ここで、ベンゼン-ヘキサフルオロベンゼン共結晶(CHCF)を圧縮することにより、PIP生成物中に層状構造を有するH-F置換グラフェンを同定した。その場中性子回折から決定された結晶構造およびガスクロマトグラフィー質量スペクトルによって同定された中間生成物に基づいて、20GPaでは、CHCFがベンゼンおよびヘキサフルオロベンゼンを交互に積み重ねた傾斜カラムを形成し、それらが[4+2]重合体に転化し、次いで、短距離秩序を持つ水素化フッ素化グラフェンに変化する。反応プロセスは[4+2]ディールス-アルダー, レトロディールス-アルダー、および1-1'カップリング反応を含み、前者はPIPの重要な反応である。われわれの研究は、CHCFの素反応を初めて確認した。これは、芳香族化合物のPIPについての新しい見方を提供する。

論文

High-j proton alignments in $^{101}$ Pd

Zhou, H. B.*; Zhou, X. H.*; Zhang, Y. H.*; Zheng, Y.*; Liu, M. L.*; Zhang, N. T.*; Chen, L.*; Wang, S. T.*; Li, G. S.*; Wang, H. X.*; et al.

European Physical Journal A, 47(9), p.107_1 - 107_7, 2011/09

https://doi.org/10.1140/epja/i2011-11107-3

被引用回数：6 パーセンタイル：40.08(Physics, Nuclear)

$^{101}$ Pd原子核の高スピン状態を、タンデム加速器及び多重線検出装置GEMINI-IIを用いて、インビーム線核分光法で調べた。既知の $_{5/2}$ バンド, 1/2[550]バンドをより高スピン状態まで拡張した。発見されたバンド交差は $_{9/2}$ 陽子の整列によるものであると解釈した。 $^{101}$ Pdの回転バンドの性質を周辺の核、及びcranked shell modelと比較・議論した。

論文

O 2 hole-assisted electronic processes in the Pr $_{1-x}$ Sr $_{x}$ MnO $_{3}$ (x=0.0, 0.3) system

Ibrahim, K.*; Qian, H. J.*; Wu, X.*; Abbas, M. I.*; Wang, J. O.*; Hong, C. H.*; Su, R.*; Zhong, J.*; Dong, Y. H.*; Wu, Z. Y.*; et al.

Physical Review B, 70(22), p.224433_1 - 224433_9, 2004/12

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.70.224433

被引用回数：31 パーセンタイル：75.37(Materials Science, Multidisciplinary)

プラセオジム,ストロンチウム,マンガン酸化物が巨大磁気抵抗を持つ要因を明らかにするため、二種の組成の酸化物(Pr $_{1-x}$ Sr $_{x}$ MnO $_{3}$ (x=0.0, 0.3))について、酸素K-吸収端のX線吸収スペクトル(XAS)及びO 122共鳴オージェ電子スペクトル(AES)を測定した。XAS, AESスペクトル双方の結果から、Pr $_{1-x}$ Sr $_{x}$ MnO $_{3}$ にホールをドープすると、酸素2軌道のホールの状態密度が増加することがわかった。これはSr $^{2+}$ をドープしてMn $^{4+}$ を増加させるなどのホールドープにより、ホールがMn 3軌道の $_{g}$ 状態から酸素の2軌道に移ることを意味している。これらの結果から、酸素2軌道に存在するホールが巨大磁気抵抗などの電子物性を決定する重要な要因であることを明らかにした。