Nondestructive quantitative analysis of difficult-to-measure radionuclides Pd and Tc

藤 暢輔; 瀬川 麻里子; 前田 亮; 常山 正幸*; 木村 敦; 中村 詔司; 遠藤 駿典; 海老原 充*

Analytical Chemistry, 93(28), p.9771 - 9777, 2021/07

https://doi.org/10.1021/acs.analchem.1c01233

Considering the expanding demand for nuclear waste management of the spent nuclear fuel materials in near future, a non-destructive analytical scheme applicable to the most difficult-to-measure nuclide of Pd, which emits no decay gamma-rays and whose half-life is too long to be decayed out during a human lifetime, was designed. The scheme consists of a sophisticated instrument capable of the detection of gamma-rays by Ge detectors coupled with time-of-flight measurement of neutrons and a high-intensity pulsed neutron beam, and can simultaneously perform TOF-coupled prompt gamma-ray analysis (TOF-PGA) as well as PGA and NRCA. An analytical capability was evaluated by applying to simulated samples of the Tc-platinum group metals (Tc-PGMs) obtained by the group partitioning process of spent nuclear fuels, which contain not only Pd but also Tc and another difficult-to-measure fission product. It was confirmed that, although PGA and NRCA could accurately analyze both nuclides in individual single substances, only TOF-PGA can analyze Pd as well as Tc in the Tc-PGMs simulated sample. The TOF-PGA measurement technique can be widely used for the non-destructive analysis of Pd and Tc in nuclear wastes.

Development of a correction method for the time-of-flight prompt -ray analysis

Huang, M.; 藤 暢輔; 海老原 充*; 木村 敦; 中村 詔司

Journal of Applied Physics, 121(10), p.104901_1 - 104901_7, 2017/03

https://doi.org/10.1063/1.4978309

A new analytical technique, time-of-flight prompt -ray analysis, has been developed at the Japan Proton Accelerator Research Complex. In order to apply it to accurate elemental analysis, a set of standard Fe and Au samples were measured to examine the factors which affect the number of detected events. It was found that the main contributing factors included the attenuations of neutrons and rays in the sample, live-time ratio of the data acquisition system and signal pile-up correction factor. A simulation model was built for the estimations of neutron and -ray attenuations. A simple empirical formula was proposed to calculate the signal pile-up correction factor. The whole correction method has proven to be accurate and reliable.

BL04「ANNRI」における元素分析法の開発

藤 暢輔; Huang, M.; 木村 敦; 中村 詔司; 原田 秀郎; 海老原 充*

四季, 28, P. 4, 2015/09

http://www.j-neutron.com/pdf/vol28.pdf#page=4

中性子核反応測定装置ANNRIは、高検出効率の即発線検出装置、高性能なデータ収集系等を備えているほか、広いエネルギーレンジの中性子を用いることができる。中性子を用いた非破壊分析法の一つである即発線分析(PGA)は、非破壊・多元素同時・バルク分析などの特徴を持つため貴重な試料や破壊が困難な試料の分析に有効である。ANNRIではパルス中性子を用いることができるため、中性子捕獲反応における共鳴を使った分析(中性子共鳴捕獲分析法)も行うことができる。物質・生命科学実験施設MLFから得られる大強度パルス中性子と大立体角を持つゲルマニウム検出器等を用いることによってゲルマニウム検出器でも中性子共鳴捕獲分析を行うことを可能とし、2つの手法を融合した新しい手法を確立した。これによってPGAと中性子共鳴捕獲分析の2つの結果が同時に得られるだけでなく、2つの分析手法の融合による相乗効果が得られる。つまり、PGAでも中性子共鳴捕獲分析でも測定が困難であるものでも分析できるようになった。本論文では、開発した手法について混合標準試料を用いた実験をもとにその特長についての解説を行う。

Synergistic effect of combining two nondestructive analytical methods for multielemental analysis

藤 暢輔; 海老原 充*; 木村 敦; 中村 詔司; 原田 秀郎; 原 かおる*; 小泉 光生; 北谷 文人; 古高 和禎

Analytical Chemistry, 86(24), p.12030 - 12036, 2014/12

https://doi.org/10.1021/ac502632w

非破壊分析法は科学研究の多くの分野において必要不可欠のツールとして用いられてきた。即発線分析は線のエネルギーを解析することにより元素分析を行う手法であり、共鳴捕獲元素分析は中性子の共鳴エネルギーを使う手法である。どちらの手法も試料を中性子に照射して線を検出する手法であるが、これまで同時に用いられることはなかった。我々は強力なパルス中性子ビームを用いることによって、2つの手法を組み合わせた手法を初めて開発した。開発した手法は、一度に両方の手法からの測定結果を得ることができるだけでなく、この融合による相乗効果も得られる。つまり、どちらの手法でも分析が困難である試料を分析することができる。本論文では開発した手法をCo, Au, Agなどを含む混合試料に適用し、従来法のスペクトルにある不可分のピークから信頼性の高いデータが得られることを証明している。

Development of prompt -ray analysis using spallation neutrons at J-PARC

藤 暢輔; 海老原 充*; 原田 秀郎

Transactions of the American Nuclear Society, 109(1), p.116 - 117, 2013/11

J-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)のBL04にANNRIが設置された。ANNRIでは主に核データ, 天体核物理, 元素分析に関する研究開発が行われている。本発表では、MLF及びANNRIの現状を紹介するとともに、元素分析に関するこれまでの実験によって得られた結果について報告する。線計測にゲルマニウム検出器を使用し、MLFで得られるパルス中性子を用いた飛行時間法によりAgとAu試料の測定を行った。試料量は1mgであり、測定時間は約900秒である。飛行時間スペクトル上に存在する共鳴ピーク(Ag: 5.2, 16, 30, 134eVなど,Au: 4.9, 60eVなど)を観測することができた。これにより、ゲルマニウム検出器による飛行時間法を用いた分析が可能であることが示され、飛行時間法と即発線分析を組合せた新しい元素分析法が実現できることを原理実証した。

Characterization of Multiple Prompt Gamma-ray Analysis (MPGA) system at JAEA for elemental analysis of geological and cosmochemical samples

Islam, M. A.*; 海老原 充*; 藤 暢輔; 村上 幸弘*; 原田 秀郎

Applied Radiation and Isotopes, 70(8), p.1531 - 1535, 2012/08

https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2012.04.003

本研究においては、MPGA装置の地質及び宇宙化学的試料の非破壊・多元素同時定量分析に対する特性を調べた。MPGAにおける同時計数データの3つのソーティングモードにおいて、アッドバックモードが高感度であり、最も低い検出限界を示した。MPGA装置はSm, Gd, Cdに対して感度が高い。MPGAの検出限界を他施設の装置と比べると、MPGAのMg, K, S, Clの検出限界は、クローバー検出器8台とBGO検出器から構成される現在の実験条件の下で他施設のそれを1桁程度凌駕していた。MPGAとPGAによるOrgueil水素含有隕石の解析は、MPGAが元素分析として十分な精度で使用できることを示した。Sm, K, Mgなどはスペクトル上の干渉や感度の低さからPGAによっては定量できなかったが、MPGAでは最高3%程度まで精度よく決定できることがわかった。

Comparison of multiple prompt -ray analysis and prompt -ray analysis for the elemental analysis of geochemical and cosmochemical samples

Islam, M. A.*; 海老原 充*; 藤 暢輔; 原田 秀郎

Analytical Chemistry, 83(19), p.7486 - 7491, 2011/10

https://doi.org/10.1021/ac201706g

多重即発線分析(MPGA)と従来の即発線分析(PGA)は総化学組成の非破壊分析法であり、その分析能力を地質及び宇宙化学試料の元素分析により比較した。MPGAはPGAと比べて特に水素を含む試料においてバックグラウンドを十分に減少させることができ、幾つかの元素において低エネルギーの即発線を用いることができる。マグネシウムは岩石試料中の主成分元素の一つでありながら、PGAによって定量することは困難である。MPGAを用いた場合、適切な線ペアを選択することにより妨害の補正なしに地質及び宇宙化学試料中に含まれるマグネシウムの推奨値と一致した結果が得られる。MPGAを水素含有隕石Ivunaに適用した。現在の実験条件においてMPGAの検出限界はPGAと比べて多くの元素において1桁程度減少できた。

「連携重点研究」における「多重即発ガンマ線分析研究会」成果報告; 2008年2月19日,東海

海老原 充*; 初川 雄一; 大島 真澄

JAEA-Review 2008-056, 65 Pages, 2009/01

JAEA-Review-2008-056.pdf:15.01MB

原子力機構と東京大学大学院原子力専攻は協力して「連携重点研究」を実施している。「連携重点研究」は原子力機構と大学の研究者が連携し、さらに民間企業等の研究者の参加を募って、原子力分野にかかわる公募型の共同研究を行うもので、保有する人的資源や先進的研究施設・設備などの物的資源、及び外部資金を効率的に活用することにより、原子力分野における科学技術振興に寄与するものである。本報告書は平成20年2月19日に開催された「連携重点研究」のテーマの1つである「多重ガンマ線検出と即発ガンマ線分析によるリアルタイム非破壊超微量元素分析法の開発と実試料への応用」の成果報告会についての発表の概要をまとめたものである。

An Attempt for determining U/U ratio for a trace amount of uranium: Search for an extinct radionuclide Cm in the early solar system

Chai, J.; 宮本 ユタカ; 國分 陽子; 間柄 正明; 桜井 聡; 臼田 重和; 大浦 泰嗣*; 海老原 充*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 272(2), p.397 - 401, 2007/05

https://doi.org/10.1007/s10967-007-0535-0

Cm-247は半減期が1600万年で、代表的な消滅核種I-129とほぼ等しく、これらの核種が太陽系初期に隕石中に取り込まれるとすれば、その核合成過程であるr-プロセスが太陽系形成の直前まで継続して起こっていなければならない。このような消滅核種の太陽系形成時における存在度は、それらの核種を生成した核合成プロセスばかりでなく、太陽系形成プロセスを考えるうえで非常に大きな制約条件を与えるものと考えられる。Cm-247は壊変によりU-235になるので、ウランの同位体比(U-235/U-238)に変動を与える可能性がある。ウランに対してキュリウムが濃縮されている鉱物相を分離できれば、そこでのウランの同位体組成には変動が見いだされる可能性が大きい。そこで、二重収束型ICP-MSを用いてウランの同位体比を高精度で測定することとした。その結果、ウランの同位体比,ウラン及び希土類元素の定量値のデータから、太陽系初期におけるCm-247の存在度はU-235に対して0.003以下であった。

「連携重点研究」における「多重即発ガンマ線分析研究会」成果報告; 2006年3月8日、東海

海老原 充*; 初川 雄一; 大島 真澄

JAEA-Review 2006-028, 97 Pages, 2006/10

JAEA-Review-2006-028.pdf:29.98MB

日本原子力研究開発機構と東京大学大学院工学系研究科原子力専攻が協力して行っている連携重点研究のテーマの一つである「多重ガンマ線検出と即発ガンマ線分析によるリアルタイム非破壊超微量元素分析法の開発と実試料への応用」の成果報告会が、原子力科学研究所において平成18年3月8日に行われた。本研究会において多重ガンマ線放射化分析法(NAAMG)の最近の研究結果の報告とともに、新たに開発している多重即発ガンマ線分析(MPGA)用実験装置の設置状況や学術研究,産業利用のための各種試料の分析結果について報告がなされた。この報文集はこの研究会における9件の発表資料をまとめたものである。