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論文

Complex chemistry with complex compounds

Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.

EPJ Web of Conferences, 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12

https://doi.org/10.1051/epjconf/201613107005
 被引用回数：3 パーセンタイル：72.98(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)$$_{6}$$の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO)$$_{6}$$, W(CO)$$_{6}$$, Sg(CO)$$_{6}$$錯体に適用することに成功した。

論文

Decomposition studies of group 6 hexacarbonyl complexes, 1; Production and decomposition of Mo(CO)$$_6$$ and W(CO)$$_6$$

Usoltsev, I.*; Eichler, R.*; Wang, Y.*; Even, J.*; Yakushev, A.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; et al.

Radiochimica Acta, 104(3), p.141 - 151, 2016/03

https://doi.org/10.1515/ract-2015-2445
 被引用回数：31 パーセンタイル：95.03(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

周期表第6族元素で最も重いSgのヘキサカルボニル錯体の熱的安定性を調べることを目指して、短寿命MoおよびW同位体を用いてヘキサカルボニル錯体を合成し、その合成および解離条件を調べた。チューブ状の反応装置を用いてヘキサカルボニル錯体を解離させ、第1解離エネルギーを導出できるかテストした。第6族元素のヘキサカルボニル錯体の解離を調べるには、反応表面として銀が最適であることがわかった。Mo(CO)$$_6$$およびW(CO)$$_6$$の解離が起こる反応表面温度は、それらの第1解離エネルギーと相関があることがわかり、この方法を用いてSg(CO)$$_6$$の第1解離エネルギーを決定できる見通しを得た。

論文

In situ synthesis of volatile carbonyl complexes with short-lived nuclides

Even, J.*; Ackermann, D.*; 浅井 雅人; Block, M.*; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eichler, R.*; Fan, F.*; 羽場 宏光*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(3), p.2457 - 2466, 2015/03

https://doi.org/10.1007/s10967-014-3793-7
 被引用回数：15 パーセンタイル：77.56(Chemistry, Analytical)

金属カルボニル錯体の迅速その場合成を、核分裂や核融合反応によって生成される短寿命同位体を用いた実験によって実証した。高い反跳エネルギーを持つ短寿命核反応生成物を一酸化炭素分子と直接反応させることでカルボニル錯体を合成し、高い揮発性を持つ錯体のみをガス気流によって迅速に搬送し、化学分析・測定装置にかけて検出した。この手法を用いることで、Mo, Tc, Ru, Rh, W, Re, Os, Irの短寿命同位体の揮発性カルボニル錯体の合成に成功した。一方、HfとTaの揮発性錯体は検出されなかった。この手法は超重元素シーボーギウム(原子番号106)の化学研究に既に適用されており、また短寿命遷移金属同位体を用いた核科学研究の様々な分野への応用が今後期待される。

論文

Synthesis and detection of a Seaborgium carbonyl complex

Even, J.*; Yakushev, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; Eichler, R.*; Fan, F. L.*; et al.

Science, 345(6203), p.1491 - 1493, 2014/09

https://doi.org/10.1126/science.1255720
 被引用回数：63 パーセンタイル：83.28(Multidisciplinary Sciences)

超重元素の新しい錯体、106番元素シーボーギウム(Sg)のカルボニル錯体の合成に初めて成功し、その吸着特性を低温熱クロマトグラフィー・$$alpha$$線測定装置COMPACTを用いて調べた。理化学研究所の気体充填型反跳イオン分離装置GARISを用いて合成及び前段分離された短寿命核反応生成物$$^{265}$$Sgを、ヘリウムと一酸化炭素の混合ガス中に打ち込み、カルボニル錯体を合成した。生成したカルボニル錯体のうち揮発性の高いもののみをガス気流によってCOMPACTへと搬送し、低温熱クロマトグラフィー測定を行った。検出されたSgカルボニル錯体の吸着エンタルピーは-50kJ/molと求まり、この高い揮発性からこの錯体は6配位のSg(CO)$$_{6}$$であると結論した。これまで超アクチノイド元素では単純な無機錯体しか合成されたことがなく、本研究は超アクチノイド元素における初めての有機金属錯体合成の成果である。

論文

Rapid synthesis of radioactive transition-metal carbonyl complexes at ambient conditions

Even, J.*; Yakushev, A.*; D$"u$llmann, C. E.*; Dvorak, J.*; Eichler, R.*; Gothe, O.*; Hild, D.*; J$"a$ger, E.*; Khuyagbaatar, J.*; Kratz, J. V.*; et al.

Inorganic Chemistry, 51(12), p.6431 - 6433, 2012/06

https://doi.org/10.1021/ic300305m
 被引用回数：36 パーセンタイル：83.44(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

COを含んだガス中で核融合生成物あるいは核分裂生成物を減速し止めることによって、放射性遷移金属のカルボニル錯体を高い効率で簡易に合成することが可能であることを見いだした。特に、Mo, WそしてOsの錯体に注目し、実験条件として容易に得られる室温・約1気圧の条件下で容易に反応が起こることが明らかになった。合成された錯体は非常に揮発性が高いため、直接扱う場合もさらなる研究に利用する場合も、ガスの流れによってほとんど損失せず実験装置に搬送することが可能である。このような迅速合成技術は、半減期が短い核種を研究対象とする放射化学的な研究に特に有効であり、例えば超重元素の化学的性質研究などへの応用が期待される。

論文

Cross section limits for the $$^{248}$$Cm($$^{25}$$Mg, 4$$n$$-5$$n$$)$$^{268,269}$$Hs reactions

Dvorak, J.*; Br$"u$chle, W.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Dvorakova, Z.*; Eberhardt, K.*; Eichler, R.*; J$"a$ger, E.*; 永目 諭一郎; Qin, Z.*; Sch$"a$del, M.*; et al.

Physical Review C, 79(3), p.037602_1 - 037602_4, 2009/05

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.79.037602
 被引用回数：17 パーセンタイル：69.95(Physics, Nuclear)

$$^{248}$$Cm+$$^{25}$$Mg核融合反応で、108番元素ハッシウム同位体$$^{268}$$Hs並びに$$^{269}$$Hsの合成を試みた。核種の分離,同定には迅速気相化学分離装置を用いて行ったが、それぞれの核種に起因する$$alpha$$壊変は観測されなかった。これより、$$^{248}$$Cm($$^{25}$$Mg, 4$$n$$)$$^{269}$$Hs反応に対する断面積の上限として、0.4pbという値を得た。一方、$$^{248}$$Cm($$^{25}$$Mg, 5$$n$$)反応で生成する未知核種$$^{268}$$Hsの半減期を、理論に基づく0.5秒と仮定すると、生成断面積の上限は1.3pbとなった。これらの値は、$$^{26}$$Mgビームを用いた場合と比較してきわめて小さく、入射粒子の中性子数の効果を示唆している。

論文

Fluoride complexation of rutherfordium (Rf, element 104)

Strub, E.*; Br$"u$chle, W.*; Eichler, R.*; G$"a$ggeler, H. W.*; Glatz, J. P.*; Grund, A.*; G$"a$rtner, M.*; J$"a$ger, E.*; Jost, D.*; Kirbach, U.*; et al.

1st International Conference on the Chemistry and Physics of the Transactinide Elements; Extended Abstracts, 4 Pages, 1999/00

硝酸・フッ酸混合溶液を溶離液として104番元素ラザホージウム(Rf)のイオン交換挙動を同族のZr, Hf及び擬4族のThと比較した。特にフッ酸濃度に対する分配係数の変化を観測することで、それぞれの元素のフッ素イオンとの錯イオン形成の傾向を調べた。その結果、RfはZr, HfよりむしろThに近い挙動を示すことがわかった。錯体形成は一般的にイオン半径の影響を大きく受けるため、Rf$$^{4+}$$のイオン半径がTh$$^{4+}$$に近くHf$$^{4+}$$やZr$$^{4+}$$より大きいと考えると相対論拡大効果がアクチノイド収縮より大きな影響を与えている可能性を示す。

論文

Chromatographic studies of rutherfordium (element 104) with tributylphosphate

Br$"u$chle, W.*; Eichler, B.*; G$"a$ggeler, H. W.*; Guenther, R.*; J$"a$ger, E.*; Jost, D.*; Kratz, J. V.*; 永目 諭一郎; Paulus, W.*; Pershina, V.*; et al.

Proceedings of 1st International Conference on the Chemistry and Physics of the Transactinide Elements, 3 Pages, 1999/00

周期表第4族に属するZr,Hf並びに超アクチノイド元素Rfの塩酸溶液からトリブチルリン酸(TBP)への抽出挙動を調べた。8M HCl/TBP系においてZr, Hf, Rfそれぞれの分配係数は1180, 65,150となりTBPへの抽出はHf$$<$$Rf$$<$$Zrの順で大きくなるという興味ある結果が得られた。これは元素の周期性だけからは説明できない。したがって、相対論効果を考慮した理論計算に、加水分解と錯形成間の競争過程を導した計算を行うと実験の傾向をよく再現できることがわかった。

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