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論文

Hydrogenation of $$L$$1$$_{2}$$-type AlNi$$_{3}$$ alloy at high pressure and temperature

遠藤 成輝*; 齋藤 寛之; 町田 晃彦; 片山 芳則

Journal of Alloys and Compounds, 645(Suppl.1), p.S61 - S63, 2015/10

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

We investigated the hydrogenation of the $$L$$1$$_{2}$$-type AlNi$$_{3}$$ alloy at 3 GPa and 500$$^{circ}$$C using in situ synchrotron radiation X-ray diffraction measurements. An isotropic lattice expansion was observed to have occurred owing to the hydrogenation, and a novel hydride (AlNi$$_{3}$$H$$_{x}$$) was formed. Because of such isotropic lattice expansion, the hydrogen-occupied sites were the body-center sites of the $$L$$1$$_{2}$$ structure (P$$m$$-3$$m$$). In this case, the hydrogen content was calculated to be $$x$$ = 1.0, which is consistent with the experimental results. The AlNi$$_{3}$$H$$_{x}$$ hydride was stable under ambient conditions.

論文

Hydrogenation of a TiFe-based alloy at high pressures and temperatures

遠藤 成輝*; 斉田 愛子*; 中村 優美子*; 齋藤 寛之; 町田 晃彦

International Journal of Hydrogen Energy, 40(8), p.3283 - 3287, 2015/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:70.76(Chemistry, Physical)

We investigated the hydrogenation of a ternary TiFe$$_{0.8}$$Mn$$_{0.2}$$ alloy under high pressure (up to 6.5 GPa) and at high temperature (up to 600 $$^{circ}$$C) by in situ synchrotron radiation X-ray diffraction measurements. A chemical order-disorder phase transition and the formation of body-centered cubic (BCC) hydride were observed. The phase-transition temperature was 400 $$^{circ}$$C, which is 200 $$^{circ}$$C lower than that of a binary TiFe alloy. A disproportionation reaction, which was observed for the binary TiFe alloy, did not occur at this temperature. The BCC hydride existed stably, and new hydrides were not formed after the BCC hydride became a single phase. Since the unit cell volume of the BCC hydride was almost equal to that of the hydride, TiFe$$_{0.8}$$Mn$$_{0.2}$$H$$_{1.8}$$, under the same pressure-temperature conditions, the hydrogen content of the former was roughly estimated as the same as that of the latter (hydrogen to metal atom ratio = 0.9).

論文

Site occupancy of interstitial deuterium atoms in face-centred cubic iron

町田 晃彦; 齋藤 寛之; 杉本 秀彦*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 遠藤 成輝*; 片山 芳則; 飯塚 理子*; 佐藤 豊人*; 松尾 元彰*; et al.

Nature Communications (Internet), 5, p.5063_1 - 5063_6, 2014/09

 被引用回数:19 パーセンタイル:20.02(Multidisciplinary Sciences)

鉄と水素との反応は水素脆性などな材料科学の問題や、地球内核の鉄中の水素の有無なども地球科学の問題を考える上で重要であり、広く興味が持たれている。鉄は高温高水素圧力下において水素化物を形成するが、常温常圧では不安定であるため、水素化物の形成過程や状態を観測するには高温高圧力下でその場観察を行う必要がある。本研究ではJ-PARC/MLFのBL11 PLANETを利用して高温高圧力下中性子回折実験を実施し、鉄の重水素化過程および面心立方晶構造の鉄重水素化物における重水素原子の占有位置と占有率の決定を行い、これまで考えられていた八面体サイトだけでなく四面体サイトの一部も重水素原子が占有することを世界で初めて明らかにした。さらに量子力学的計算に基づいて二つのサイトを占有するメカニズムについて考察を行った。

論文

Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$; Iron-containing complex hydride with high gravimetric hydrogen density

齋藤 寛之; 高木 成幸*; 松尾 元彰*; 飯島 祐樹*; 遠藤 成輝*; 青木 勝敏*; 折茂 慎一*

APL Materials (Internet), 2(7), p.076103_1 - 076103_7, 2014/07

 被引用回数:11 パーセンタイル:38.38(Nanoscience & Nanotechnology)

Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$, which has the highest gravimetric hydrogen density of iron-containing complex hydrides reported so far, is synthesized by hydrogenation of a powder mixture of iron and LiH above 6.1 GPa at 900 $$^{circ}$$C. ${it In situ}$ synchrotron radiation X-ray diffraction measurements reveal that while kinetics require high temperature and thus high pressure for the synthesis, Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$ is expected to be thermodynamically stable slightly below room temperature at ambient pressure; further synthetic studies to suppress the kinetic effects may enable us to synthesize Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$ at moderate pressures. Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$ can be recovered at ambient conditions where Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$ is metastable.

論文

放射光その場観察と高温高圧技術を組み合わせたTi系合金水素化物に関する研究

遠藤 成輝; 齋藤 寛之; 町田 晃彦; 片山 芳則

まてりあ, 53(3), p.94 - 99, 2014/03

放射光その場観察と高圧合成を併用した実験手法を紹介した。本手法を用いることで典型水素吸蔵合金の一つであるTiFe合金の新しい水素化物相(体心立方晶構造)を発見した。

論文

Synthesis and formation process of Al$$_{2}$$CuH$$_{x}$$; A New class of interstitial aluminum-based alloy hydride

齋藤 寛之; 高木 成幸*; 遠藤 成輝; 町田 晃彦; 青木 勝敏; 折茂 慎一*; 片山 芳則

APL Materials (Internet), 1(3), p.032113_1 - 032113_7, 2013/09

 被引用回数:9 パーセンタイル:48.46(Nanoscience & Nanotechnology)

Aluminum-based alloy hydride Al$$_{2}$$CuH$$_{x}$$ (x$$sim$$1) is synthesized by hydrogenating Al$$_{2}$$Cu alloy using high-temperature and high-pressure hydrogen atmosphere. Al$$_{8}$$Cu square antiprisms in Al$$_{2}$$Cu twist around the c axis of a tetragonal unit cell by hydrogenation. The twist enlarges the interstitial spaces for accommodating hydrogen atoms which align linearly parallel to the c axis in Al$$_{2}$$CuH$$_{x}$$. Thermodynamic stability of Al$$_{2}$$CuH$$_{x}$$ results from the balance of stabilization by H 1s and Al 3sp hybridization and destabilization owing to the Fermi-level lifting upon hydrogenation. The crystal and electronic structures of Al$$_{2}$$CuH$$_{x}$$ illustrate the formation of an interstitial hydride of aluminum-based alloy.

論文

Formation of BCC TiFe hydride under high hydrogen pressure

遠藤 成輝; 齋藤 寛之; 町田 晃彦; 片山 芳則

International Journal of Hydrogen Energy, 38(16), p.6726 - 6729, 2013/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:74.95(Chemistry, Physical)

We investigated the hydrogenation of a binary TiFe alloy at 5 GPa and 600$$^{circ}$$C by in situ synchrotron radiation X-ray diffraction measurements. After formation of a solid solution of hydrogen in TiFe, an order-disorder phase transition in the metal lattice of TiFe occurred, which yielded a BCC TiFe hydride. The unit cell volume of the BCC hydride increased by 21.0% after the hydrogenation reaction. The volume expansition was larger than that of a $$gamma$$-hydride TiFeH$$_{1.9}$$ prepared by hydrogenation near ambient conditions.

論文

Magnetic properties of single crystalline YbFe$$_{2}$$O$$_{4}$$

吉井 賢資; 水牧 仁一朗*; 松本 圭右*; 森 茂生*; 遠藤 成輝; 齋藤 寛之; 松村 大樹; 神戸 高志*; 池田 直*

Journal of Physics; Conference Series, 428, p.012032_1 - 012032_5, 2013/04

 被引用回数:9 パーセンタイル:2.35

マルチフェロイック物質YbFe$$_{2}$$O$$_{4}$$の単結晶試料について、その磁性を調べた。磁気転移温度は250Kと過去の報告値に近かった。また、c軸方向の磁化のほうが、ab軸方向のそれよりも10倍以上大きく、この物質の異方性が観測された。ab面内の磁化については、10K以下で、磁場中冷却した磁化が負となる現象が見られた。これは、磁化が外部磁場と逆向きに向いていることを示し、エネルギー的に不安定な特異現象である。Ybモーメントの磁化がFeのそれと逆に向いており、それが低温で増強されるためと考えた。磁気熱量効果の測定からは、エントロピー変化のピーク値は1Jkg$$^{-1}$$K$$^{-1}$$とあまり大きくないものの、ピーク幅100K程度の広い温度範囲で見られており、磁気冷凍に有利な性質であることがわかった。これは、この物質系特有の三角格子上の磁気フラストレーションに起因するものと考えられる。

論文

Formation process of perovskite-type hydride LiNiH$$_{3}$$; ${it In situ}$ synchrotron radiation X-ray diffraction study

佐藤 龍太郎*; 齋藤 寛之; 遠藤 成輝; 高木 成幸*; 松尾 元彰*; 青木 勝敏; 折茂 慎一*

Applied Physics Letters, 102(9), p.091901_1 - 091901_4, 2013/03

 被引用回数:11 パーセンタイル:41.64(Physics, Applied)

The formation process of perovskite-type hydride LiNiH$$_{3}$$ was investigated using ${it in situ}$ synchrotron X-ray diffraction measurements. A mixture of LiH and Ni was hydrogenated at 873 K and 3 GPa, and the structural changes associated with hydrogenation were observed. Time resolved diffraction profiles showed a three-step reaction: hydrogenation of Ni to NiH$$_{x}$$, formation of Li$$_{y}$$Ni$$_{1-y}$$H solid solution, and conversion to perovskite-type hydride LiNiH$$_{3}$$. The solid solution, which has never been reported, plays the role of the precursor in the perovskite formation and its presence is apparently critical for synthesizing perovskite-type hydrides.

論文

Density-functional study of perovskite-type hydride LiNiH$$_{3}$$ and its synthesis; Mechanism for formation of metallic perovskite

高木 成幸*; 齋藤 寛之; 遠藤 成輝; 佐藤 龍太郎*; 池庄司 民夫*; 松尾 元彰*; 三輪 和利*; 青木 勝敏; 折茂 慎一*

Physical Review B, 87(12), p.125134_1 - 125134_6, 2013/03

 被引用回数:5 パーセンタイル:64.93(Materials Science, Multidisciplinary)

A metallic perovskite-type hydride LiNiH$$_{3}$$ was synthesized based on first-principles prediction. We theoretically examined its electronic structure and found that half of the Ni-H derived antibonding states are occupied and that the modest thermodynamic stability depends on a delicate balance between (1) destabilization and (2) alleviation of compression frustration in corner-sharing octahedra, both of which arise from occupation of antibonding states. Through density-functional analyses of the electronic structure and lattice instability extending over Li$$T$$H$$_{3}$$ series ($$T$$ = Fe, Co, Ni, and Cu), we showed that the balance is in fact reflected in their thermodynamic stability.

論文

Phase diagram and equation of state of TiH$$_{2}$$ at high pressures and high temperatures

遠藤 成輝; 齋藤 寛之; 町田 晃彦; 片山 芳則; 青木 勝敏

Journal of Alloys and Compounds, 546, p.270 - 274, 2013/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:60.42(Chemistry, Physical)

In the present study, we clearly determined the phase diagram of TiH$$_{2}$$ at high pressures and high temperatures, and were the first to report the equation of state (EoS) of TiH$$_{2}$$ with an fcc phase. Compression induced strain inhibited the phase transition from the low-temperature bct phase to the high-temperature fcc phase, making the phase diagram difficult to determine. Thus, the phase boundary was appropriately determined using a sample which was treated at high temperature to remove strain. The obtained phase boundary was considerably lower than the experimental data reported by Vennila et al (2008). Additionally, we successfully obtained the high temperature Birch-Murnaghan EoS of TiH$$_{2}$$, and reported the thermoelastic parameters of fcc TiH$$_{2}$$.

口頭

Phase relationship and equation of state of TiH$$_{2}$$ at high pressures and high temperatures

遠藤 成輝; 齋藤 寛之; 町田 晃彦; 片山 芳則; 青木 勝敏

no journal, , 

高温高圧で材料を合成する場合、試料の様子を放射光その場観察することで、合成条件を効率的に決定することが可能となる。現在われわれのグループでは、この手法を用いて新規チタン合金水素化物の探索を行っている。しかしながら純チタンの二水素化物であるTiH$$_{2}$$の高温高圧状態図も十分に決定されていないため、その場観察の結果を十分に解析することが困難である。本研究では新規チタン合金水素化物探索のために、TiH$$_{2}$$の高温高圧状態図の決定を行った。実験は、高温高圧における放射光その場X線回折測定は、SPring-8 BL14B1設置のキュービックプレスを用い、エネルギー分散法により行った。試料は市販のTiH$$_{2}$$粉末(高純度科学、純度99.9%)である。得られた結果の概要を以下に示す。高圧下室温ではTiH$$_{2}$$は正方晶構造をとるが、加熱とともに連続的に格子変形を生じ、FCC構造に相転移する。この様子はXRD測定で得られる正方晶由来の(110)(002)Braggピークが、Fcc由来の(200)の1つのピークになることから伺えた。同様の測定を圧力を変えて行い、TiH$$_{2}$$の高温高圧状態図を決定した。得られた結果をもとに、新規チタン合金水素化物の探索を行う予定である。

口頭

放射光その場X線回折測定によるTiH$$_{2}$$の高温高圧状態図の決定

遠藤 成輝; 齋藤 寛之; 町田 晃彦; 片山 芳則; 青木 勝敏

no journal, , 

これまで詳細に明らかでなかったTiH$$_{2}$$の高温高圧状態図を放射光その場観察を行って決定した。その結果、低温相(正方晶)$$Leftrightarrow$$高温相(fcc)の相転移温度は圧力とともに増加することを明らかにした。

口頭

TiH$$_{2}$$の高温高圧相関係

遠藤 成輝; 齋藤 寛之; 町田 晃彦; 片山 芳則; 青木 勝敏

no journal, , 

これまで詳細に明らかではなかったTiH$$_{2}$$の高温高圧相関係と状態方程式を放射光その場観察測定装置を用いて決定することに成功した。

口頭

Angle dispersive X-ray diffraction measurements for synthetic studies using multi-anvil press

齋藤 寛之; 遠藤 成輝; 町田 晃彦; 片山 芳則; 青木 勝敏

no journal, , 

Recently, we have developed an in situ X-ray diffraction measurement system in the angle dispersive mode for synthetic studies using a cubic-type multi-anvil press. The angle dispersive method, which allows collection of whole Debye rings, provides information on the size of crystal grains and the process of crystal growth. Although the limited apertures for the incident and diffracted X-rays make it difficult to obtain X-ray diffraction profiles in the angle dispersive mode, acquired data set is useful to clarify reaction mechanism and synthetic process. The obtained information is useful not only for further synthetic study but also for basic science.

口頭

Hydrogenation of aluminum-based alloys under high pressure

齋藤 寛之; 遠藤 成輝; 町田 晃彦; 片山 芳則; 青木 勝敏

no journal, , 

Aluminum-based alloy hydrides have been explored to realize lightweight hydrogen storage materials. Iosob et al. have reported an attempt to substitute Mg for Al in AlH$$_{3}$$ by ball milling a mixture of (1-x)AlH$$_{3}$$/xMgH$$_{2}$$ to control thermodynamic stability of AlH$$_{3}$$. Other groups have reported aluminum-alloy hydrides with different crystal structures from AlH$$_{3}$$. These hydrides have been synthesized near ambient pressure. Novel aluminum-alloy hydrides are expected to be prepared at high pressures and high temperatures in which conditions passivated aluminum can react with hydrogen fluid. In the present study, hydrogenation reactions of aluminum-based alloys were investigated under high pressure.

口頭

TiFe合金の高温高圧水素化反応における放射光その場観察

遠藤 成輝; 齋藤 寛之; 町田 晃彦; 片山 芳則

no journal, , 

本研究は、これまでおもに常圧近傍の水素化で研究されてきたTiFe合金を高温高圧下で水素化させ、その反応機構と構造変化を調べたものである。高温高圧水素化反応によって水素吸蔵量が増加する可能性を明らかにし、新規Ti系水素吸蔵合金を開発することを目的としている。本研究を行った結果、TiFe合金は高温高圧水素化反応により、水素固溶体相形成を経て立方晶構造を保持したまま、より高水素濃度の水素化物を形成することがわかった。水素吸蔵によって最大で約21%まで体積が膨張した。これは常圧近傍でフルに水素を吸蔵した$$gamma$$相水素化物が示す体積膨張(18%)よりも大きな値であった。これにより高温高圧水素化反応によって水素量が向上することが示唆された。また高温高圧水素化反応によりTiFe合金は、BCCの規則相B2相から不規則相A2相へ相変態を生じることがわかった。これは水素雰囲気下でなければ生じず、本研究によってはじめて見いだされたものである。

口頭

Determination of a phase diagram of TiH$$_{2}$$ at high pressures and high temperatures for development of novel Ti-based hydrides

遠藤 成輝; 齋藤 寛之; 町田 晃彦; 片山 芳則; 青木 勝敏

no journal, , 

The phase diagram and the equation of state (EoS) of TiH$$_{2}$$ at high pressures and high temperatures (HPHT) conditions are necessary (1) to detect the formation of TiH$$_{2}$$ by disproportional reactions of Ti-based alloys at HPHT and (2) to investigate chemical reactions between TiH$$_{2}$$ and other metal hydrides, which would yield new Ti-based alloy hydrides at HPHT. To our knowledge, few HPHT studies have examined TiH$$_{2}$$. Moreover, the phase diagram of TiH$$_{2}$$ was not determined and the EoS of TiH$$_{2}$$ was not reported. Hence, a more detailed study of TiH$$_{2}$$ at HPHT is necessary. In the present study, we clearly determine the phase diagram of TiH$$_{2}$$ at HPHT, and are the first to report the EoS of TiH$$_{2}$$ with an fcc phase. Compression induced strain inhibits the phase transition from the low-temperature bct phase to the high-temperature fcc phase, making the phase diagram difficult to determine.

口頭

${it In situ}$ observation of hydrogenation of a CsCl-type TiFe alloy at high pressure and high temperature

遠藤 成輝; 齋藤 寛之; 町田 晃彦; 片山 芳則

no journal, , 

A TiFe alloy with a CsCl-type structure which has many interstitial sites in its metal lattice has been investigated due to the favorable hydrogenation/dehydrogenation properties. There still are a lot of vacant interstitial sites in the metal lattice after hydrogenation near ambient conditions. It has not been clear whether hydrogen can occupy these vacant sites and the amount of hydrogen can be increased by hydrogenation under gigapascal high pressure. Thus, we have tried to increase the amount of hydrogen in the TiFe alloy by the direct reaction between the alloy and hydrogen fluid at high pressure and high temperature. As a result, the TiFe alloy was formed new cubic-type hydride before disproportionation reaction. The maximum volume expansion of new hydride was up to 21%, which was larger than that of the $$gamma$$-phase hydride (18%; H/M = 0.95) prepared near ambient conditions. It was suggested that the amount of hydrogen in the cubic-type hydride exceeded H/M = 1.

口頭

TiFe合金の高温高圧水素化反応

遠藤 成輝; 齋藤 寛之; 町田 晃彦; 片山 芳則

no journal, , 

高温高圧下での材料合成において、試料の状態を放射光その場X線回折(XRD)測定することで、合成条件を詳細に決定することできる。われわれは放射光その場XRD測定を用いて、新規Ti合金水素化物の探索を行っている。研究対象のTi合金としてCsCl型(B2)TiFe合金を選んだ。TiFe合金の高温高圧下における水素化反応を放射光その場XRD測定により調べた。その結果、TiFe合金は高温高圧下水素化反応では、水素固溶体相形成を経て立方晶構造を保持したまま、より高水素濃度の水素化物を形成することがわかった。水素吸蔵によって最大で21%まで体積が膨張した。これは常温常圧で得られる最大水素量の$$gamma$$-TiFeH$$_{{it x}}$$(${it x}$=1.9)水素化物が示す体積膨張(18%)よりも大きな値であった。

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