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論文

シンポジウム「核燃料サイクル・バックエンドの科学; その研究教育の在り方」と故安俊弘教授の足跡

中山真一; 奥村雅彦*; 長崎晋也*; 榎田洋一*; 梅木博之*; 高瀬博康*; 川崎大介*; 長谷川秀一*; 古田一雄*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(2), p.131 - 148, 2016/12

http://nuce.aesj.or.jp/jnuce/vol23/Jnuce-Vol23-2-p131-148.pdf

平成28年6月25日に東京大学にて、核燃料サイクル・バックエンドに関する研究を支えるためのシンポジウム「核燃料サイクル・バックエンドの科学 -その研究教育の在り方-」が開催された。限られた参加者による限られた時間内のシンポジウムであったが、この分野に身を置いてきた参加者による闊達な意見交換がなされ、今後の議論につながる意見を共有できた。このシンポジウムの内容を報告するとともに、本シンポジウムの企画者のひとりであり、シンポジウム直前に亡くなられたカリフォルニア大学バークレー校の安俊弘(Joonhong Ahn)教授に対する追悼の意を表し、本紙面を借りてその功績を紹介する。

論文

Electrochemical studies on uranium in the presence of organic acids

鈴木義規; 南川卓也; 尾崎卓郎; 大貫敏彦; Francis, A. J.*; 榎田洋一*; 山本一良*

Journal of Nuclear Science and Technology, 44(9), p.1227 - 1232, 2007/09

https://doi.org/10.3327/jnst.44.1227

被引用回数：16 パーセンタイル：72.04(Nuclear Science & Technology)

シュウ酸,マロン酸,コハク酸,アジピン酸,リンゴ酸又は酒石酸の存在下におけるウラニルイオンの酸化還元反応をサイクリックボルタンメトリーにより調べた。各有機酸水溶液においてUO $_{2}$ $^{2+}$ /UO $_{2}$ $^{+}$ の酸化還元反応及びU(IV)の酸化反応が観測された。UO $_{2}$ $^{2+}$ の還元ピーク電位は、1:1 UO $_{2}$ $^{2+}$ -有機酸錯体の錯形成定数の対数値に比例して減少することがわかった。また、マロン酸又はシュウ酸の存在下におけるUO $_{2}$ $^{2+}$ /UO $_{2}$ $^{+}$ の酸化還元電位のpH依存性を調べ、pHによる酸化還元反応の変化を明らかにした。

論文

Reduction behavior of uranium in the presence of citric acid

鈴木義規; 南川卓也; 吉田崇弘*; 尾崎卓郎; 大貫敏彦; Francis, A. J.; 津島悟*; 榎田洋一*; 山本一良*

Radiochimica Acta, 94(9-11), p.579 - 583, 2006/11

https://doi.org/10.1524/ract.2006.94.9-11.579

被引用回数：20 パーセンタイル：78.89(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

クエン酸存在下、pH2-7におけるUO $_{2}$ $^{2+}$ の還元挙動をカラム電極電解法を用いて調べた。UO $_{2}$ $^{2+}$ は、pH2で1段階の還元反応により、pH3-5で2段階の還元反応によりU(IV)まで還元された。UO $_{2}$ $^{2+}$ の還元電位は、pHが2から7に増加するのにしたがって低電位にシフトした。pH6-7では、-0.8V以下の電位でもUO $_{2}$ $^{2+}$ は完全に還元されなかった。紫外可視吸収スペクトル分析及び化学種計算から、クエン酸存在下におけるUO $_{2}$ $^{2+}$ の化学種は、pH2-3ではおもにUO $_{2}$ $^{2+}$ , pH3-5でおもに[(UO $_{2}$ ) $_{2}$ Cit $_{2}$ ] $^{2-}$ , pH5-7では3量体以上の化学種であった。これらの結果から、UO $_{2}$ $^{2+}$ は中性pH付近でクエン酸と多量体を形成し、還元されにくくなることがわかった。

論文

Sorption of Eu(III) on in the presence of citric acid

鈴木義規; 南川卓也; 吉田崇弘*; 尾崎卓郎; 大貫敏彦; Francis, A. J.*; 津島悟*; 榎田洋一*; 山本一良*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(1), p.91 - 93, 2005/07

https://doi.org/10.14494/jnrs2000.6.91

Eu(III)のPseudomonas fluorescensへの吸着に及ぼすクエン酸の影響を調べた。2MのEu(III)をクエン酸濃度0, 100, 1000M, pH3-9で細胞と接触させた。クエン酸を含まない溶液では、pH7以下でほぼ100%のEu(III)が細胞に吸着した。pH7以上ではpHの増加とともにEu(III)の吸着量が減少した。アルカリ性溶液でのEu(III)の吸着量が時間とともに減少していたことから、P. fluorescensがEu(III)と錯体を形成する有機物を分泌している可能性が示唆された。クエン酸が存在する溶液では、クエン酸濃度の増加に伴ってEu(III)の吸着量が減少した。これはEu(III)-クエン酸錯体の形成とEu(III)-細胞表面錯体の形成が競合しているためであると考えられる。クエン酸によるEu(III)の吸着量の減少はアルカリ性溶液で顕著であった。

報告書

共鳴レーザーアブレーションを用いた超高感度中性子ドジメトリー手法に関する基礎研究,原子力基礎研究H12-035(委託研究)

井口哲夫*; 渡辺賢一*; 河原林順*; 瓜谷章*; 榎田洋一*; 渡部和男

JAERI-Tech 2004-010, 62 Pages, 2004/03

JAERI-Tech-2004-010.pdf:2.6MB

短パルス・高繰り返し率で適切な出力強度の得られる波長可変レーザーを用いて、中性子ドジメトリーへ共鳴アブレーション(RLA)現象を効果的に活用するため、理論モデルにより最適条件、すなわち、高感度性と元素選択性の両立を図ることのできる条件を探索した。その結果、従来の低繰り返しレーザーと比べ、約100倍検出感度を改善できることを実証した。さらに、改良型RLA-質量分析システムにより、14MeVDT中性子照射を行った高純度Al試料中に生成された極微量長半減期核種Al-26を明瞭に検出することに成功し、本分析手法に基づく中性子ドジメトリー手法の実現可能性を示すことができた。

論文

Direct Extraction of Uranium and Plutonium from Oxide Fuel using TBP-HNO $_{3}$ Complex for Super-DIREX Process

紙谷正仁; 三浦幸子; 野村和則; 小山智造; 小雲信哉*; 森行秀*; 榎田洋一*

2nd International Conference ATALANTE 2004, 4 Pages, 2004/00

Super-DIREX再処理法における直接抽出プロセスの成立性を確認するため,照射済MOX燃料を機械的処理に粉体化し、常圧40-80 $^{circ}C$ のTBP錯体でウラン及びプルトニウムを抽出する試験を行った。ウラン及びプルトニウムの抽出及び核分裂生成物との除染について実験データを取得した。

論文

Supercritical CO $_{2}$ fluid leaching (SFL) of uranium from solid wastes using HNO $_{3}$ -TBP complex as a reactant

富岡修*; 目黒義弘; 磯修一; 吉田善行; 榎田洋一*; 山本一良*

Proceedings of International Solvent Extraction Conference 2002 (CD-ROM), p.1143 - 1147, 2002/00

ウラン酸化物で汚染した固体廃棄物からウランを除去するための新しい方法を開発した(超臨界CO $_{2}$ リーチング(SFL)法と称する)。本法は硝酸-TBP錯体を含む超臨界CO $_{2}$ 中へのウラン酸化物の溶解反応を原理とする。UO $_{2}$ 及びU $_{3}$ O $_{8}$ の粉末がともに60 $^{circ}C$ ,20MPaの条件で超臨界CO $_{2}$ 中に完全に溶解することを明らかにした。固体廃棄物中のウランの除染法としてのSFL法の適用性を、模擬試料(海砂約50gとUO $_{2}$ またはU $_{3}$ O $_{8}$ 約120mgの混合物)を用いて実証した。UO $_{2}$ 及びU $_{3}$ O $_{8}$ の除染係数としてそれぞれ100及び10000を得た。

論文

New method for the removal of uranium from solid wastes with supercritical CO $_{2}$ medium containing HNO $_{3}$ -TBP complex

富岡修*; 目黒義弘; 磯修一; 吉田善行; 榎田洋一*; 山本一良*

Journal of Nuclear Science and Technology, 38(6), p.461 - 462, 2001/06

https://doi.org/10.3327/jnst.38.461

被引用回数：27 パーセンタイル：85.72(Nuclear Science & Technology)

超臨界二酸化炭素(SF-CO $_{2}$ )を媒体として用いて、ウラン酸化物を含む固体廃棄物からウランを選択的に溶解して回収する除染方法を開発した。模擬汚染試料として、約100~200mgのUO $_{2}$ あるいはU $_{3}$ O $_{8}$ を均一に混合した砂(平均直径~1mm)約50gを用いた。試料をステンレス鋼製の容器(内容積約50ml)に採取し、これに、200気圧に加圧したSF-CO $_{2}$ と硝酸-リン酸トリブチル錯体溶液(HNO $_{3}$ -TBP錯体,モル比: 4.8:3)との混合流体を50~60 $^{circ}C$ で圧入する(流速: 3ml/min CO $_{2}$ ,0.3ml/min HNO $_{3}$ -TBP)。一定時間放置後、SF-CO $_{2}$ を流しながら洗浄し、ウランを含むCO $_{2}$ 流体を回収した。溶解処理した後に試料中に残存するウランは、1mg以下(UO $_{2}$ )あるいは0.01mg(U $_{3}$ O $_{8}$ )であり、砂中のウランを100~10000分の1以下に除染できた。

論文

Direct extraction of uranium and plutonium from oxide using supercritical carbon dioxide and TBP-HNO $_{3}$ complex

宮原幸子; 船坂英之; 榎田洋一*; 山本一良*

ATALANTE2000, 0 Pages, 2000/00

超臨界二酸化炭素にTBP-硝酸錯体をエントレーナとして添加した流体により、使用済燃料から直接U,Puの回収を行う超臨界直接法の開発を行っている。臨界直接抽出法の再処理工程への適用性を評価するため、Uと模擬FPを用いた超臨界試験及びMOX燃料の溶解・抽出試験を実施し、超臨界直接抽出法のU酸化物への適応性評価及び技術的課題の摘出を試みた。U及びSr,Zr,Mo,Ru,Pd,Ce,Ndの酸化物を用いた超臨界試験では、Uのみが選択的に抽出されたことから、超臨界直接抽出法による選択的なU抽出の可能性が示唆される。このほか大気圧条件下で実施したMOX燃料の溶解抽出試験の結果について報告する。

報告書

ネプツニウムおよびプルトニウムの光化学分離に関する基礎試験

榎田洋一*; 和田光二; 和田幸男

PNC TN8410 90-050, 62 Pages, 1990/04

PNC-TN8410-90-050.pdf:1.14MB

レーザー光を用いた核燃料サイクル技術の特徴として、次のような利点が考えられている。(1)レーザー光の波長選択性、短い波長巾およびパルス化等を利用して、対象物質の選択的励起、分離が可能となる。(2)ネプツニウムやルテニウムなどウラン・プルトニウム製品に同伴する元素の濃度プロファイルを制御できることからウラン・プルトニウムの品質管理を高度化できる。(3)酸化還元に必要な酸化還元試薬の代わりに、レーザーによって誘起される光酸化還元反応を利用するため、廃棄物量を低減できる。また、高レベル放射性廃液から、資源物質を回収する事により、廃棄物として処分される元素量を低減できる。(4)化学薬品の代わりにレーザーエネルギーを利用するので、プロセスが単純になり装置を小型化する事ができ、遠隔操作性のため新たな耐放射性機器や特殊な遠隔保守技術の開発の必要がないことにより高い経済性が得られる。(5)レーザー発生装置を、反応容器から距離的に引き離せるところから優れた遠隔操作性が得られる。これらの多くの優れた特徴を有するレーザー分離技術を群分離技術およびピュレックス法核燃料再処理工程技術等に導入することにより核燃料サイクル技術の一層の高度化を図れると期待される。そのための手始めとして、文献調査および基礎実験を実施した。まず、核燃料再処理工程に反映できるレーザー化学の適用性を探るため、プルトニウムおよびネプツニウムを使用した基礎試験を行った。今回の試験は、プルトニウム精製工程でプルトニウムに同伴してしまうネプツニウムの除去を目的とした、光酸化還元原子価調整を試み、その可能性を確認した。

口頭

有機酸存在下におけるShewanella putrefaciensによるU(VI)の還元

鈴木義規; 榎田洋一*; 山本一良*; 南川卓也; 尾崎卓郎; 大貫敏彦

no journal, ,

9種類の有機酸を対象に嫌気性条件下でのShewanella putrefaciensによるU(VI)の還元挙動への共存有機酸の影響を調べた。培地の溶存ウランの濃度,吸収スペクトル及び培養過程で生成した沈殿物の分析から、共存する有機酸の種類により、U(VI)の還元挙動が異なることが示された。

発表形式

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