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論文

Thermodynamics of the UO $_{2}$ solid solution with magnesium and europium oxides

藤野威男*; 佐藤修彰*; 山田耕太*; 仲間正平*; 福田幸朔; 芹澤弘幸; 白鳥徹雄*

Journal of Nuclear Materials, 297(3), p.332 - 340, 2001/09

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(01)00627-4

被引用回数：4 パーセンタイル：33.04(Materials Science, Multidisciplinary)

固溶体Mg $_{y}$ Eu $_{z}$ U $_{1-y-z}$ O $_{2+x}$ の酸素ポテンシャルの測定を、O/Metal比の関数として、1000, 1100及び1200 $^{circ}$ Cにおいて測定した。y=0.05, z=0.1 and y=0.05, z=0.05の試料では、酸素ポテンシャルの急変する組成(GOM)が、1.995であったが、Mg $^{2+}$ の濃度が高い、y=0.1, z=0.05の試料では、1.908まで減少した。1000-1200 $^{circ}$ Cの温度範囲では、GOMは変化しなかった。GOMの組成では、全Mg $^{2+}$ の47.3%が蛍石型構造結晶格子の、原子間位置を占めていることが判明した。

論文

Post-irradiation examination of high burnup Mg doped UO $_{2}$ in comparison with undoped UO $_{2}$ , Mg-Nb doped UO $_{2}$ and Ti doped UO $_{2}$

藤野威男*; 白鳥徹雄; 佐藤修彰*; 福田幸朔; 山田耕太*; 鈴木康文; 芹澤弘幸

Journal of Nuclear Materials, 297(2), p.176 - 205, 2001/08

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(01)00609-2

被引用回数：24 パーセンタイル：81.68(Materials Science, Multidisciplinary)

高燃焼度用LWR酸化物燃料の開発を目的として、Mgを添加したUO $_{2}$ 燃料の照射挙動を調べた。2.5~15mol% MgO添加UO $_{2}$ と比較用無添加UO $_{2}$ の焼結体小ディスク試料をJRR-3Mで最高94GWd/t(1000 $^{circ}C$ ) まで照射した。照射後試験で、試料の外観と健全性、組織観察、スエリング率測定、FP放出挙動、熱伝導率測定等の高燃焼度における挙動のデータを得た。65GWd/t(700 $^{circ}C$ ) 以上では試料全体にリム組織の生成がみられた。Mg添加UO $_{2}$ でMgの固溶度が小さく、おもにMgOとしてUO $_{2}$ マトリックス中に分散している燃料の高燃焼度照射挙動は、全般的に無添加UO $_{2}$ と顕著な相違はみられない結果となった。(U,Mg)O $_{2}$ の固溶体の照射挙動が今後の課題である。

論文

Oxygen potential and defect structure of the solid solution, Mg-Gd-UO $_{2}$

藤野威男*; 佐藤修彰*; 山田耕太*; 岡崎学*; 福田幸朔; 芹澤弘幸; 白鳥徹雄*

Journal of Nuclear Materials, 289(3), p.270 - 280, 2001/03

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(01)00427-5

被引用回数：2 パーセンタイル：19.28(Materials Science, Multidisciplinary)

(Mg, Gd, U)O $_{2+x}$ 固溶体の酸素ポテンシャルを1000~1250 $^{circ}C$ の温度領域において、O/M比の関数として求めた。酸素ポテンシャルが急変するO/Mの値は、固溶体中のMg量の増加とともに低下した。一方、平衡する酸素分圧が低下すると、固溶体中のMg原子の一部が、格子間位置にシフトすることが、密度測定から明らかになった。Mgの固溶限は、平衡する酸素分圧に対して複雑な挙動を示した。

報告書

Mg,Mg-NbおよびTi添加UO $_{2}$ の高燃焼度照射挙動

白鳥徹雄; 芹澤弘幸; 福田幸朔; 藤野威男*; 佐藤修彰*; 山田耕太*

JAERI-Research 2000-045, 74 Pages, 2000/09

JAERI-Research-2000-045.pdf:8.19MB

軽水炉燃料の高燃焼度におけるスエリングやFPガス放出の増加等を抑制する目的で、添加物入りUO $_{2}$ 燃料を試作し、その照射挙動を調べた。添加物は、Mg,Mg-Nb,Tiの3種で、比較観察用の無添加UO $_{2}$ とともにJRR-3Mにおいて1000 $^{circ}C$ 以下の温度と最高94GWd/tまでの燃焼度の条件でキャプセル照射した。照射後試験として、試料の外観観察,形状・密度変化測定,熱拡散率測定,光学顕微鏡及びEPMAによる観察と分析を行った。その結果、通常の無添加UO $_{2}$ に対して添加物入りUO $_{2}$ の顕著な影響はみられなかったが、スエリング率、熱伝導率、組織変化に関する高燃焼度特性の貴重なデータを得た。

論文

Oxygen potential of solid solution Eu $_{y}$ U $_{1-y}$ O $_{2+x}$

藤野威男*; 佐藤修彰*; 山田耕太*; 中間昌平*; 福田幸朔; 芹澤弘幸; 白鳥徹雄

Journal of Nuclear Materials, 265(1-2), p.154 - 160, 1999/00

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(98)00502-9

被引用回数：6 パーセンタイル：44.99(Materials Science, Multidisciplinary)

Eu $_{y}$ U $_{1-y}$ O $_{2+x}$ 固溶体のy=0.05及び0.1における酸素ポテンシャル(G $_{O2}$ )の変化を熱天秤を用いて、1000 $^{circ}$ C、1100 $^{circ}$ C及び1200 $^{circ}$ Cで測定した。Eu添加によってG $_{O2}$ はハイポ側で著しい増加がみられる一方、ハイパー側ではy=0.05及び0.1ともほとんど同じであった。G $_{O2}$ の急激な変化をおこすO/M比(M=Eu+U)は、y=0.1では、1000~1400 $^{circ}$ Cの間で、温度が低くなるとともに減少する。ただし、y=0.05ではその影響はみられない。この減少の温度依存性は、yの増加とともに著しくなるようである。また、酸素のエントロピー(S $_{O2}$ )とエンタルピー(H $_{O2}$ )はともに、O/M比が2よりわずかに小さいところで大きな鋭いピークとなった。これらのピークは温度が下がるに従い、G $_{O2}$ の急激な変化によるO/M比の減少の結果として現れる。

論文

Unusual variation of temperature factor of uranium dioxide at high temperature

芹澤弘幸; 福田幸朔; 白鳥徹雄; 藤野威男*; 佐藤修彰*; 山田耕太*

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.386 - 390, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0925-8388(98)00095-4

被引用回数：9 パーセンタイル：54.57(Chemistry, Physical)

高温における二酸化ウランの物性には、比熱の異常な上昇、電気抵抗の変化等の興味深い現象がみられる。そこで本研究では、高温X線回折装置を用いて二酸化ウランの結晶構造解析を行い、ウラン原子の温度因子を温度の関数として求めた。これにより、約1400K近傍から温度因子が減少するという現象が認められた。中性子回折によって測定された温度因子は、温度の上昇にともなってほぼ単調に増加することが知られている。したがって、本測定で得られた温度因子の異常な挙動は、ウラン原子の電子状態の変化によるものであると考えられる。

論文

Solubility of magnesium in uranium dioxide

藤野威男*; 中間昌平*; 佐藤修彰*; 山田耕太*; 福田幸朔; 芹澤弘幸; 白鳥徹雄

Journal of Nuclear Materials, 246(2-3), p.150 - 157, 1997/00

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(97)00143-8

被引用回数：24 パーセンタイル：84.70(Materials Science, Multidisciplinary)

酸素分圧が低い領域において、UO $_{2}$ へのMgの溶解挙動を調べた。1200 $^{circ}$ Cでは、酸素分圧が10 $^{-14}$ atm以下であってもMgが0.1~0.15%固溶することが判明した。固溶したMgは、Uのサイトに置換するだけでなく、格子間にも固溶すると考えられる。この格子間に固溶したMgは、固溶体の格子定数を増大させる効果をもつ。

論文

Chloride pyrometallurgy of uranium Ore, 2

滝富弘; 河本薫明; 音村圭一郎; 竹中俊英*; 佐藤修彰*; 藤野威男*

Journal of Nuclear Science and Technology, 33(4), p.327 - 332, 1996/00

https://doi.org/10.1080/18811248.1996.9731912

ウラン鉱石の乾式塩化製錬法として、塩素および酸素の混合ガスを用いる含ウランリン鉱石の塩化の熱力学および主要元素の揮発率に及ぼす酸素の添加効果について調べた。1223Kにおいて、塩素に酸素を添加すると(塩素=100ml/min、酸素=25ml/min、窒素=375ml/min)、添加しない場合と比べて、ウランの揮発率は90%と変わらないが、他のアルミニウム、リンやケイ素の揮発率を低減でき、添加量の増加とともに揮発率も減少することがわかった。さらに、鉱石の塩化揮発に及ぼす塩素量、反応温度および反応時間、混合炭素量の影響について調べ、本実験の塩化条件をまとめた。

論文

Study on the development of the lattice strain in (Mg,U)O $_{2+x}$ solid solution

芹澤弘幸; 白鳥徹雄; 福田幸朔; 藤野威男*; 佐藤修彰*

Journal of Alloys and Compounds, 218, p.149 - 156, 1995/00

https://doi.org/10.1016/0925-8388(94)01385-3

被引用回数：3 パーセンタイル：36.85(Chemistry, Physical)

軽水炉用低酸素ポテンシャル燃料として有望である、(Mg,U)O $_{2+x}$ 固溶体の格子ひずみについて調べた。組成の異なる試料を調整し、X線回折法による格子ひずみを測定した。その結果、固溶体に生じる均質ひずみが、金属クラスター(Mg $^{2+}$ ,U $^{5+}$ )の形成に起因していることがわかった。また、酸素含有量の少ない固溶体に、非均質ひずみが生じることが明らかとなった。この固溶体の結晶子サイズが、酸素含有量の多い試料と比較して小さくなっていることから、試料調整時に生じるMgO析出物と関係していると考えられる。

論文

Chloride Pyrometallurgy of Uranium Ore, 1; Chlorination of Phosphate Ore Using Solid or Gas Chlorinating Agent and Carbon

滝富弘; 河本薫明; 音村圭一郎; 竹中俊英*; 佐藤修彰*; 藤野威男*

Journal of Nuclear Science and Technology, 32(9), p.880 - 888, 1995/00

https://doi.org/10.1080/18811248.1995.9731789

ウラン回収法に関し、硫酸を多量に消費することからコスト面で湿式製錬法の適用が難しい含リンウラン鉱石からのウラン回収法として乾式処理法の適用を考え、鉱石中のウランを塩化物として回収する塩化揮発プロセスの検討を行った。本報では、ウラン鉱石の塩化における熱力学的考察と、塩化剤として固体塩化剤及び塩素ガスを用いた実験室規模での塩化試験を行ったのでその結果について報告する。

報告書

ウランの乾式製錬に関する基礎的研究(VI)

藤野威男*; 佐藤修彰*; 山田耕太*

PNC TJ6601 94-001, 30 Pages, 1994/03

PNC-TJ6601-94-001.pdf:0.58MB

ウランの乾式製錬に関する基礎的研究として、溶融NaOHを用いる複合酸化物による鉱石中のウランおよびラジウムの分離・回収を試み、NaOHとの反応後HNO3を用いて浸出させることにより、残渣中のウランおよびラジウムをそれぞれ10数%、数%に分離、除去できることがわかった。また、フッ素の有効利用に関して、酸素を用いることにより効率的にUO $_{2}$ を転換、再転換できるプロセスや、劣化UF6からヨウ化物を経由する金属ウランへの再転換プロセスについて検討した。

論文

Electrical conductivity and defect structure of lanthanum-doped (U,Pu)O $_{2pm x}$

辻利秀*; 内藤奎爾*; 山下利之; 藤野威男*

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.378 - 380, 1994/00

https://doi.org/10.1016/0925-8388(94)90937-7

被引用回数：1 パーセンタイル：25.10(Chemistry, Physical)

La $_{y}$ (U $_{0.8}$ Pu $_{0.2}$ ) $_{1-y}$ O $_{2pm x}$ (y=0.01,0.1)の電気伝導率を1273K、酸素分圧10 $^{-13}$ ~10 $^{-1.5}$ Paの範囲で、四端子法を用い測定した。この固溶体の電気伝導率は酸素分圧に対して、3種類の依存性を示す。10 $^{-11}$ Pa以下の低酸素分圧領域で、La $_{0.1}$ (U $_{0.8}$ Pu $_{0.2}$ ) $_{0.9}$ O $_{2-x}$ の電気伝導率は酸素分圧の増加とともに高くなる。同様な挙動が亜定比組成のLa $_{0.1}$ U $_{0.9}$ O $_{2-x}$ でも観測されていることから、この固溶体にも亜定比組成を持つ相が存在することがわかった。中間酸素分圧領域では電気伝導率は酸素分圧に依存しない。La $_{0.1}$ (U $_{0.8}$ Pu $_{0.2}$ ) $_{0.9}$ O $_{2}$ の電気伝導率は、U $_{0.8}$ Pu $_{0.2}$ O $_{2}$ の値より、かなり大きくなる。この高い電気伝導率は、電荷の中性条件の結果生成したホールが、U $^{4+}$ -U $^{5+}$ 間をホッピング伝導するためと考えられる。

論文

High temperature electrical conductivity and conduction mechanism of (U,Pu)O $_{2 pm x}$ at low oxygen partial pressures

藤野威男*; 山下利之; 大内金二; 内藤奎爾*; 辻利秀*

Journal of Nuclear Materials, 202, p.154 - 162, 1993/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(93)90038-Z

被引用回数：12 パーセンタイル：73.95(Materials Science, Multidisciplinary)

1273KにおけるU $_{1-y}$ Pu $_{y}$ O $_{2 pm x}$ の電気伝導率()を酸素分圧10 $^{-15}$ ~10 $^{-1.5}$ Paの範囲で測定した。酸素分圧10 $^{-5}$ Pa以下では、電気伝導率は酸素分圧に依存しないが、をyに対してプロットした曲線ではy=0.5付近で最大となった。この領域の電気伝導機構をホッピングスはスモールポーラロン理論に基づいて解析した。電気伝導率が最大を示す現象は不均化反応(Pu $^{4}$ +U $^{4}$ =Pu $^{3+}$ U $^{5}$ )を考慮することによりうまく説明できることがわかった。U $_{1-y}$ Pu $_{y}$ O $_{2 pm x}$ の電気伝導の活性化エネルギーは1273Kから急冷した試料を用いて測定した。求めた活性化エネルギーはy=0.05の0.52eVからy=0.90の0.75eVまで単調に増加した。この変化はウランイオン間での活性化エネルギーの値とプルトニウムイオン間での値が異なると仮定することで説明できた。不均化反応の速度は遅いため、急冷した際、U $^{5+}$ とPu $^{3+}$ 濃度は温度に依存しないと考えられる。

論文

Magnetic susceptibility of LiUO $_{3}$

日夏幸雄; 藤野威男*; Edelstein, N.*

Journal of Solid State Chemistry, 99, p.182 - 188, 1992/00

https://doi.org/10.1016/0022-4596(92)90303-D

被引用回数：25 パーセンタイル：74.30(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

LiUO $_{3}$ を合成し、その磁化率を4.2Kから室温まで測定した。磁気転移が16.9Kで起こり、この温度以下では磁化率の磁場依存性が見られた。LiUO $_{3}$ の結晶場パラメータをLiNbO $_{3}$ にドープしたU $^{5+}$ の吸収スペクトルから決定した。磁化率と常磁性共鳴吸収のg値を計算し、実験値と比較した。

論文

Studies on magnetic susceptibility, electron paramagnetic resonance, and absorption spectrum of Li $_{3}$ UO $_{4}$ ,an octahedral U $^{5+}$ compound with a small tetragonal distortion

日夏幸雄; 藤野威男*; Edelstein, N.*

Journal of Solid State Chemistry, 99, p.95 - 102, 1992/00

https://doi.org/10.1016/0022-4596(92)90293-5

被引用回数：3 パーセンタイル：16.48(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Li $_{3}$ UO $_{4}$ を合成し、その帯磁率を4.2Kから室温まで測定した。常磁性共鳴吸収は4.2Kでされ、測定できなかった。帯磁率と光学吸収スペクトルを小さなテトラゴナルな歪みを持つオクタヘドラル対称結晶場モデルで解析した。計算される異方性を持つg値と帯磁率を、以前に報告されている実験値と比較検討した。

論文

Formation of lithium plutonates by the reaction of lithium nitrate and lithium hydroxide with PuO $_{2}$

山下利之; 大内金二; 高橋和夫; 藤野威男

Transuranium Elements; A Half Century, p.451 - 456, 1992/00

リチウム・プルトニウム複合酸化物の生成に関して、反応挙動及び反応条件を熱重量法及びX線回折法を用いて調べた。水酸化リチウムとPuO $_{2}$ とを機械的に混合して酸素中で反応させた場合には、純粋なLi $_{4}$ PuO $_{5}$ 及びLi $_{3}$ PuO $_{4}$ とが得られた。硝酸リチウム及び水酸化リチウムを溶液としてPuO $_{2}$ に加えた場合には、生成物は反応温度により、PuO $_{2}$ とLi $_{4}$ PuO $_{5}$ 又はLi $_{3}$ PuO $_{4}$ との2相混合物となった。リチウム塩とPuO $_{2}$ との反応を熱重量法で調べた結果、LiNO $_{3}$ PuO $_{2}$ 系ではPuO $_{2}$ はリチウム塩の分解生成物であるLi $_{2}$ Oと反応するのに対し、LiOH-PuO $_{2}$ 系ではこれに加え、LiOHそれ自身とも反応を起こすことが明らかになった。生成したリチウム・プルトニウム複合酸化物は1Mの希硝酸に2分以内に溶解した。

報告書

ウランの乾式製錬に関する基礎的研究

佐藤修彰*; 竹中俊英*; 藤野威男*

PNC TJ6601 91-051, 24 Pages, 1991/03

PNC-TJ6601-91-051.pdf:0.54MB

動力炉・核燃料開発事業団人形峠事業所、環境資源開発部環境資源開発課では昭和61年度から中央アフリカ、バクーマ産含ウランリン鉱石からのウランの回収プロジェクトを開始し、塩化法によウランの乾式製錬技術の確立を進めている。バクーマ産鉱石をはじめとして、リン鉱石からのウランの回収では、硫酸を用いる従来の湿式製錬法では、硫酸の使用量が多く、現地における硫酸の供給などコスト面において適用が難しい。そこで乾式製錬法について、ウランを塩化物として鉱石より揮発回収する塩化物揮発法の適用を検討してきた。そして技術的、また経済的に成立し得るプロセスの開発研究に4年前より着手している。これまでの成果としては、塩化ナトリウムや塩化カルシウムを用いた固体塩化剤による含ウラン鉱石の塩化揮発試験、塩素ガスを用いた塩化揮発試験、塩素ガスと酸素ガスの混合ガスを用いた塩化揮発試験、さらにウラン-鉄混合塩化物の蒸留分離試験を行ってきた。これらの試験の結果、混合ガスを用いてアルミニウム、シリコン、リンの塩化を抑制しながらウランの塩化を行うことが可能であることを見いだし、効率的な塩化条件を決定した。一方、東北大学選鉱製錬研究所では、チタン、ニオブ、タンタルなどのレアメタルを対象として、塩化物を経由する新製錬法、高純度精製法、新素材合成プロセスの研究を行っている。また、金属核燃料を使用する新型原子炉用核燃料の再処理法として、塩化物を用いる揮発分離・溶融塩電解に関する研究も行っている。以上を背景として、当研究所では、動力炉・核燃料開発事業団からの依頼により、含ウランリン鉱石の塩化法による乾式処理法の基礎研究として、バクーマ鉱石に対する塩化製錬法の適用の検討、およびその熱力学的検討と実験室規模での塩化試験を受託研究として行い、乾式製錬法の可能性を検討してきた。昨年までにウランとアルミニウム、シリコン、リンの塩化分離に関しての検討と生成するウラン-鉄混合塩化物の揮発分離に関しての基礎的検討を行った。本研究では、ウラン-鉄混合塩化物からのウランの揮発分離精製について検討を加えた。また、リン酸カルシウムの塩化の際の挙動や生成する塩化鉄からの塩素の回収についても検討を行った。

論文

Phase relation and thermodynamic properties of cubic fluorite-type solid solution, Ba $_{y/2}$ Y $_{y/2}$ U $_{1-y}$ O $_{2+x}$ (x0,x=0,x0)

藤野威男*; 山下利之; 大内金二

Journal of Nuclear Materials, 183, p.46 - 56, 1991/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(91)90469-N

被引用回数：9 パーセンタイル：69.02(Materials Science, Multidisciplinary)

イットリウムの共存下でUO $_{2}$ 中へのバリウムの固溶挙動とBa $_{0.05}$ Y $_{0.05}$ U $_{0.90}$ U $_{2+x}$ の酸素ポテンシャルを測定した。He中、真空中及び水素中、1000~1400 $^{circ}$ Cで作製したBa $_{y/2}$ Y $_{y/2}$ U $_{1-y}$ O $_{2+x}$ 固溶体は、0≦y≦0.1の範囲で単相となることを見出した。固溶体の格子定数変化をBaとYの濃度の式で表したとき、Y濃度依存性は計算値と良く一致するのに対し、Ba濃度依存性は計算値よりもずっと小さいことがわかった。この固溶体は3価又は4価の金属を含む他の固溶体よりも高い酸素ポテンシャルを示した。Go $_{2}$ -O/M曲線における急激な立上りを示すO/M比は1.917であった。これは他の大部分の固溶体でみられる値2.0よりもかなり小さい値である。また、本固溶体のGo $_{2}$ は900~1300 $^{circ}$ Cの範囲で温度に対し直線的に変化せず、得られたSo $_{2}$ 及びHo $_{2}$ は温度依存性を示すことがわかった。912 $^{circ}$ CでのSo $_{2}$ とHo $_{2}$ は、より高温での値と比べずっと小さな値を示すことがわかった。

論文

Structural study on rhombohedral nonstoichiometric solid solution, Sr $_{y}$ U $_{1-y}$ O $_{2+x}$ -use of an electrostatic method for atom parameter and stability calculations

藤野威男*; 佐藤修彰*; 山下利之; 田川博章*

Solid State Ionics, 49, p.201 - 210, 1991/00

https://doi.org/10.1016/0167-2738(91)90087-R

被引用回数：1 パーセンタイル：10.58(Chemistry, Physical)

UO $_{2}$ とSrの固溶体Sr $_{y}$ U $_{1-y}$ O $_{2+x}$ は立方晶蛍石型構造の他に0.05≦y≦0.1、0.15≦x≦0.25の領域で菱面体晶をとる。そこで菱面体晶のSr $_{0.07}$ U $_{0.93}$ O $_{2.78}$ の結晶構造解析を行なった。格子定数はa=7.7413、=59.31゜となり、立方晶蛍石型構造(=60゜)からわずかに歪んだものである。この結晶の空間群としては、R32、R3、R3mが考えられるが、本試料の粉末X線回折線の数は少なく、X線回折強度から各原子位置を決定することは困難である。そこで、固溶体をイオン結晶と仮定し、マデルング定数を最大とする条件から計算により酸素パラメータを求めた。得られた各原子位置を用いたX線回折強度の計算値と実測値との比較により、空間群はR3mであることがわかった。

論文

Study of electron paramagnetic resonance on Ce $_{0.1}$ U $_{0.9}$ O $_{2}$ solid solution

日夏幸雄; 藤野威男

Chemical Physics Letters, 172(2), p.131 - 136, 1990/08

https://doi.org/10.1016/0009-2614(90)87285-Y

被引用回数：8 パーセンタイル：36.93(Chemistry, Physical)

定比組成をもったウラン、セリウム二酸化物固溶体(U、Ce)O $_{2}$ について電子スピン共鳴を測定した。Ce $_{0.1}$ U $_{0.9}$ O $_{2}$ に対して、2つのサテライトをもった幅の広いEPRシグナルが観測された。g値は2.47であった。このシグナルは固溶体中の電荷移動によるO $^{5+}$ によるものであることがわかった。大きなg値はウランイオン間の磁気交換作用を反映したものと考えられる。セリウム濃度の高い固溶体では、EPRシグナルが得られなかったが、これは結晶場の歪みが大きなためと考えられる。